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1. 研究目的与意义
⑴了解光催化的作用原理;⑵明确NO2-/ NO3-的单独存在时和同时存在时对腐殖酸降解DMP效率和效果的影响;⑶明确NO2-/ NO3-和腐殖酸的浓度对DMP光解的影响; ⑷缓冲与非缓冲溶液pH对DMP光解的影响。
2. 国内外研究现状分析
邻苯二甲酸酯类是世界上广泛使用的人工合成难降解有机化合物, 主要用于塑料增塑剂、涂料、油漆等化工生产中。目前, 在土壤、水体、大气、生物甚至人体等自然环境和人类环境中都已发现了邻苯二甲酸酯类物质的分布, 同时发现, 生物对邻苯二甲酸酯类物质存在富集作用。而邻苯二甲酸二甲酯(DMP)是目前最常用的5 种邻苯二甲酸酯类增塑剂之一, 具有较强的水溶性, 流动性大, 因此广泛存在于自然界中。
目前, 国内大量的研究工作主要集中在邻苯二甲酸酯类物质分析方法的建立、物质分布调查及生物降解性的研究上, 但国内外在紫外光反应条件下,利用大分子有机物腐殖酸联合NO2-/ NO3-降解DMP的研究报道并不常见。腐殖酸和NO2-/ NO3-在自然环境条件下是比较常见的物质,且高级氧化技术具有投资少、处理成本低和适用范围广等优势,因此本试验研究了腐殖酸联合NO2-/ NO3-光解水中难降解污染物DMP的效能与机理, 为DMP的降解提供更加广泛的可行性思路。
3. 研究的基本内容与计划
目前,国内外对腐殖酸,富里酸,no2-/ no3-降解水中难降解有机物已经有大量研究数据和结果,证明了no3-具有光化学活性,能转化为氨氮、亚硝酸盐氮、氮氧化物等其他氮形态。电子顺磁共振测试结果还直接证明了no3-在中压汞灯辐照下能产生羟基自由基。在一定的光条件下,no3-能够提高光反应速率,能够有效地促进有机污染物的光化学降解。 但少数的研究也发现,no3-对某些有机污染物的光降解起到抑制作用,且随着no3-浓度增加抑制作用明显增大。
近年来,很多学者也探讨了 no3- / no2- 对不同类型杀虫剂、除草剂以及其他有机污染物的诱导降解作用。研究中发现,在不同光辐射条件下,添加 no3- / no2- 均可以加快部分农药的光解过程,且随着添加浓度的增加,反应速率 k 加快。究其原因主要是由于在光的辐射下,硝酸根对低于 250 nm 的紫外光的吸收,发生了光化学反应,产生了oh,从而引发有机污染物的间接光解,对污染物的降解产生促进作用。
wolters等人在对磺胺嘧啶进行模拟太阳光照实验时发现,腐殖酸的存在促进了磺胺嘧啶的降解。而秦超等人在研究添加腐殖酸对苯噻草胺的光解影响时,得到的是相反的结论:腐殖酸的加入,对苯噻草胺直接光解和光催化降解均为抑制作用,且腐殖酸含量越高,抑制作用越强。
4. 研究创新点
研究内容在不同的紫外光条件下,研究环境因素(光波长、光强度、pH值、腐殖酸浓度、NO2-/ NO3-浓度等)对于DMP降解效率和效果的影响,并得到最佳的光解条件。在实验过程中,每组实验在保持溶液体积,反应容器固定的条件下进行一系列对比实验,且尽量减小搅拌速度对实验的影响,DMP浓度变化使用高效液相色谱仪来进行测定,并得到相应的光降解曲线。
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