类石墨烯g-C3N4/CeO2光催化材料的合成及其性能研究开题报告

 2022-03-01 19:57:12

1. 研究目的与意义

当今社会,环境保护和可持续发展成为人们必须首要考虑的问题。光催化以其反应条件温和、低能耗、可直接利用太阳能、不产生二次污染等特点,而成为一种理想的环境污染治理技术和洁净能源生产技术。

20世纪70年代,fujishima和honda等首次发现半导体tio2在紫外光照射下,可以分解水制氢。此后,科学界对光催化领域的研究一直没有停歇,寻找光催化剂的工作主要围绕以下四点展开:1.简单廉价;2.高量子效率;3.高可见光利用率;4.较高的稳定性。

2009年,wang等首次报道了g-c3n4在可见光区域光分解水产生氢气,此后大量文献对g-c3n4体系的研究进行了报道。石墨相氮化碳 (g-c3n4)仅由c、n元素组成,制备原料便宜,制备方法简单,具有合适的能带位置、良好的光学性质、优异的热稳定性以及化学稳定性,被认为一种廉价、稳定、不含金属组分的可见光光催化剂广泛应用于太阳能的光催化转化。同时,其作为催化剂应用范围也较为广泛,可以较好地运用于污染物的分解、氧气的还原、水解制氢制氧和有机物的精确合成。

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2. 研究内容和预期目标

g-c3n4是一种典型的聚合物半导体,c3n4中的氮原子和碳原子均以sp2的方式杂化,每三个六边形中分别有一个碳原子和氮原子之间形成相互作用力,此六边形靠σ键相互连接,而氮原子和碳原子上的孤对电子形成大π键,形成平面网络结构。在g-c3n4结构中,npx轨道和cpx轨道分别组成g-c3n4的最高占据分子轨道(homo)和最低未占据分子轨道(lumo),经计算与实验证明(如图所示),其homo和lumo分别位于 1.4v和-1.3v(vs nhe ph=7),它们之间的禁带宽度为2.7ev,可以较好的吸收太阳光谱中波长小于475nm的蓝紫光,同时满足光解水产氢、 产氧的热力学要求。

由于自然界中没有天然的氮化碳,因此氮化碳主要依靠实验来合成。在实验室中合成氮化碳的方法较多,例如:气相沉积法、溶剂热法和热聚合法等。对于g-c3n4近几年研究较多的是利用缩聚有机物前驱体来制备。先找到适当的碳源和氮源(如三聚氰胺、三聚氰氯、氰胺、二氰二胺、尿素等),在一定条件下就可以制得g-c3n4。该方法便于加入其它物质进行改性,同时,通过改变反应条件可以调节g-c3n4的结构,从而提高g-c3n4的光催化性能,热聚合法是目前g-c3n4研究中常用的合成方法。

由于g-c3n4电子空穴复合快和比表面积不够大等原因, 实际应用效果并不理想。为此, 科研人员开发了多种方法改进g-c3n4, 例如物理复合改性、化学掺杂改性、微观结构调整等。本文调整g-c3n4的微观结构,以p123作为软模板合成多孔g-c3n4,增大比表面积,同时加入稀土金属氧化物ceo2进行改性。ceo2由于其特殊的物理化学性质,常用作掺杂剂来修饰半导体光催化剂。

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3. 研究的方法与步骤

一、g-c3n4制备

1.软模板法合成介孔g-c3n4

将5.0 g三聚氰胺和1.0 g pluronic p123加入100 ml蒸馏水,在100 °c下加热搅拌1小时。接着加入3ml的浓度为50%硫酸溶液产生白色沉淀。冷却至室温后,过滤收集沉淀,然后在80℃的烘箱中干燥一段时间。将沉淀物放入马弗炉中煅烧,以5 °c/min的加热速率加热至550℃保持4h,之后冷却至室温

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4. 参考文献

[1]吴思展. 类石墨氮化碳(g-c3n4)的合成、加工处理、修饰及其光催化性能的研究[d]. 华南理工大学, 2014.

[2]张聪,米屹东,马东,杜昊,孙玉颖.ceo2/g-c3n4光催化剂的制备及性能[j].环境化学,2017,(01):147-152.

[3]wang y, wang x, antonietti m, et al. facile one-pot synthesis of nanoporouscarbon nitride solids by using soft templates.[j]. chemsuschem, 2010,3(4):435-439.

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5. 计划与进度安排

2022-12-19~2022-02-12 查阅文献,制定实验方案,完成开题报告。

2022-02-13~2022-04-01 熟悉类石墨氮化碳材料的制备工艺,合成复合材料。

2022-04-01~2022-05-01 对材料进行表征,研究材料的物相结构。

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