茂基四价铈配合物的催化氧化性能开题报告

 2022-03-22 08:03

1. 研究目的与意义

四价铈配合物具有高价态,是一类活泼的氧化剂,能够催化很多有机底物的氧化反应。我们课题组成功合成了全茂基四价铈配合物,但是对于该类化合物的催化氧化性能还不理解。桥联二茂基四价铈化合物催化氧化安息香为苯偶酰的反应,是一个全新的反应。无论催化活性如何,那必然是一个全新的氧化反应结果,对于理解四价铈氧化性能是很有帮助的。

到现在为止有关Ce(IV)催化性能的研究主要集中在硝酸铈铵(CAN)上,而目前对其它Ce(IV)化合物的催化性能研究报道很少。我们课题组已经成功合成了茂基四价铈配合物。本课题想通过对茂基四价铈配合物催化性能的研究,并与硝酸铈铵(CAN)的催化性能作对比,丰富这方面的研究。

2. 研究内容和预期目标

研究内容:本课题将选择C桥联二茂配体,该配体本课题组已经成功合成。利用桥联二茂和四(叔丁醇)铈进行配体交换反应,制备四价铈桥联二茂化合物,然后进一步与溴酸钠结合,催化安息香氧化为苯偶酰反应,利用溶剂洗涤和重结晶的办法纯化产品,分离鉴定相应产物,并研究该反应的催化反应性能。具体还包括,先用环戊烯与环己酮反应得桥联二茂配体,叔丁醇钠盐的制备,叔丁醇钠和硝酸铈铵反应等。

预期目标:利用桥联二茂和四(叔丁氧基)铈反应,制备四价铈化合物,合成新型的桥联茂四价铈配合物,收集一定量的产品,用作反应催化剂。进一步与溴酸钠结合,催化安息香氧化为苯偶酰反应,掌握氧化反应条件对氧化产率的影响规律,并与已知催化剂(硝酸铈铵)进行催化性能比较,分离鉴定相应产物,了解该催化反应性能。

3. 研究的方法与步骤

第一步,将环戊烯与环己酮以1比2比例反应得桥联茂配体。

第二步,将硝酸铈铵与叔丁醇钠反应制备四(叔丁醇)铈前体。

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4. 参考文献

[1] zhang, l.; yu, c.; shen, z. polymer bulletin 2003, 51: 47.

[2] zhang, l. f.; shen, z. q.; yu, c. p. chin. j. chem. 2003, 21: 1236.

[3] yu, c.; zhang, l.; shen, z. eur. polymer j. 2003, 39: 2035.

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5. 计划与进度安排

(1) 第1~2周(2022年3月2日-2022年3月13日)查阅文献资料。

(2) 第3周(2022年3月16日-2022年3月20日)文献分析,写出开题报告。

(3) 第4~5周(2022年3月23日-2022年4月3日)实验准备和探索实验。

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