三维石墨烯/单宁酸/二氧化钛光催化体系的研究开题报告

 2022-03-24 09:03

1. 研究目的与意义

研究背景：

随着全球工业化程度发展的快速推进，人民生活水平的不断提高，对化石燃料的巨大的需求与消耗，造成的工业污染问题日益严重并引起了广泛关注。尤其是工业染料污染变得越来越严重。而当前最主要的方法从原理上讲包括生物法、物理法和化学法三种，这三种办法的最终目的都是将溶液中有机污染物矿化为二氧化碳和水等对环境无害的小分子。而与传统技术相比光催化降解有机污染物具有很多特点。因此，具有光催化功能的半导体材料近年来成为处理水污染的重点领域。

事实上，自从Fujishima和Honda发现二氧化钛能够光催化制氢气后，便引起了二氧化钛在光催化领域研究的新篇章，但是由于二氧化钛光催化剂受到较低的量子迁移率和只对紫外光响应的限制，以及其光生电子-空穴对的易复合，在实际应用中仍受到诸多限制。因此如何提高二氧化钛的光催化活性引起了众多学者的兴趣，常见的方法包括金属掺杂、构建异质结、表面修饰等方法。其中将二氧化钛合石墨烯结合以提高光催化效率在近几年取的重大突破。

研究目的：

石墨烯材料作为一种新型碳材料,具有比表面积大、化学稳定性好、含氧官能团丰富、可修饰性强等优点,对水体中的污染物具有较强的吸附能力。但二维石墨烯材料因片薄、粒径细小,在吸附污染物后较难实现固液分离,从而产生二次污染。将二维石墨烯组装成三维多孔网状结构，不仅能有效阻止石墨烯结构层的堆积,促进污染物的扩散吸附,还有利于吸附污染物后的固液分离。三维石墨烯材料是以(氧化)石墨烯为主体交联形成的多孔网状宏观体新材料,继承了本征石墨烯良好的理化性能，其多孔网状纳米结构赋予自身较高的孔隙率和较快的溶质传输速度等特性,使其在水污染处理中具有良好应用前景。其主要通过静电相互作用、π-π堆叠作用、疏水作用、氢键作用和络合作用等与污染物质结合,实现污染物的去除。

单宁是多酚中高度聚合的化合物，其可分解为水解单宁（hydrolytictannin，HT）和缩合单宁（condensedtannin，CT），两者常共存。单宁分子由多环芳核和多种活性基团构成，具有亲水性、表面活性、阳离子交换能力、络合能力及吸附分散能力等，可作为絮凝剂、阻垢剂、缓蚀剂、离子交换剂用于水处理中。

Dubey等人发现，Ag-NPs可在室温下与石墨烯-碳球杂化气凝胶的三维宏观结构原位还原形成，以单宁酸（TA）为还原剂和稳定剂制备Ag-NP修饰三维石墨烯复合材料，单宁酸本身是一种天然提取的化合物，其结构上含有许多酚羟基，不仅可以将氧化石墨烯还原为石墨烯，促进石墨烯自组装成三维结构，还可以螯合和还原银离子，生成金属银纳米粒子.，经此操作而获得的三维石墨烯复合材料在催化和吸附中可产生良好效果，此性质可用于处理染料废水。

研究意义：

在全球工业化急速发展的背景下，大量污染物（重金属以及有机染料）进入环境中，给全球的社会效益合经济效益等各方面产生很大冲击，甚至威胁到人类健康。光催化技术是一种新兴的污染物处理技术，该技术易操作、环保无二次污染，在废水的处理方面得到了大量学者的青睐。但目前TiO2光催化技术在废水处理中并未实现工业化发展，主要是受限于其自身的结构特性与理化性能，其巨大的价值尚未得到有效地开发和使用。因此，制备新型催化剂是当下之急。

基于此，本研究通过溶胶-凝胶法制备三维石墨烯/单宁酸/二氧化钛复合催化剂，不仅具备光催化特性，还降低了光生电子-空穴复合率，增强了可见光响应范围和提高了比表面积以及对有机物的吸附能力，其催化效率较传统二氧化钛有显著提高。使得二氧化钛光催化剂离工业化生产合商业化运营更进一步，打开了降解污染物的新篇章。

2. 研究内容和预期目标

2．主要研究内容和预期目标

（1）三维石墨烯/单宁酸/二氧化钛催化剂的制备，以氧化石墨烯、单宁酸、钛酸四丁酯为原料，通过溶胶凝胶法单宁酸的还原作用将氧化石墨烯还原成石墨烯，石墨烯通过π-π相互作用自组装形成三维网状结构，将二氧化钛负载在其中，从而制备得到三维石墨烯/单宁酸/二氧化钛催化剂。系统研究了氧化石墨烯、单宁酸、钛酸四丁酯的添加量、反应温度和反应时间对催化性能的影响，确定最佳实验条件。

（2）三维石墨烯/单宁酸/二氧化钛催化剂的表面形貌，晶相结构、官能团与化学键合成通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、拉曼光谱(LAMAN)、比表面积(BET)等技术表征分析。

（3）三维石墨烯/单宁酸/二氧化钛催化剂的催化性能研究，以染料废水为模拟污染物，主要探究催化剂的投加量、模型污染物的浓度和反应时间对催化性能的影响，以其在污水处理中最佳实验条件。

3. 研究的方法与步骤

研究方法：

（1）归纳总结工业废水的现状及其处理方法。

生物法处理废水、化学法处理废水、物理法处理废水及工业废水处理方法的发展趋势。（2）概述光催化技术机理及TiO2催化剂改性方法包含离子掺杂、染料敏化、复合半导体等。

（3）了解石墨烯及其制备方法与二氧化钛/石墨烯复合材料的应用现状。

（4）进行石墨烯/单宁酸/二氧化钛催化体系的设计

了解单宁酸修饰石墨烯体系机理，单宁酸修饰石墨烯现状、单宁酸/二氧化钛修饰石墨烯催化体系的设计路线及单宁酸/二氧化钛修饰石墨烯催化体系的研究方案。

（5）进行总结。

4. 参考文献

[1] Jiang J X , Zhang Q Q , Li Y H , et al. Three-dimensionalnetwork graphene aerogel for enhancing adsorption and visible lightphotocatalysis of nitrogen-doped TiO2[J]. Materials Letters, 2019,234:298-301.

[2] Shen, Meng, Yang, et al. One-pot synthesis of 3D TiO2-reducedgraphene oxide aerogels with superior adsorption capacity and enhancedvisible-light photocatalytic performance[J]. CERAMICSINTERNATIONAL,2016.

[3] Pedroza-Herrera G , Medina-Ramírez, Iliana E,Lozano-lvarez, Juan Antonio, et al. Evaluation of the PhotocatalyticActivity of Copper Doped TiO2 nanoparticles for the Purification and/orDisinfection of Industrial Effluents[J]. Catalysis Today, 2018. [4] 夏阳, 程蓓, 范佳杰, 余家国,刘刚.具有近红外吸收的二维/三维ZnIn2S4/氮掺杂石墨烯光催化剂的制备及其高效CO2捕获和光催化还原性能[J]. 物理化学学报, 2019, 35(10):1112-1118.

[5]王可心,史刘嵘,王铭展,杨皓,刘忠范,彭海琳.生物质羟基磷灰石作为模板制备三维石墨烯[J]. 物理化学学报, 2019, 35(10):1112-1118.

[6] Jing-Jie Zhanga, Pan Qia, Jie Lib, Xiu-Cheng Zhenga,c, Pu Liua,Xin-Xin Guana,c。Three-dimensionalFe2O3–TiO2–graphene aerogel nanocomposites withenhanced adsorption and visible light-driven photocatalytic performance inthe removal of RhB dyes[J]. Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 2018,61: 407–415.

[7] Pedroza-Herrera G, Medina-Ramírez, Iliana E,Lozano-lvarez, Juan Antonio, et al. Evaluation of the PhotocatalyticActivity of Copper Doped TiO2 nanoparticles for the Purificationand/or Disinfection of Industrial Effluents[J]. Catalysis Today, 2018.

5. 计划与进度安排

起止时间

自2022年2月24日至2022年6月

序号

论文阶段及工作内容

时间安排

阶段性成果

1

撰写开题报告

2022.3

完成开题报告

2

分析查阅文献

2022.4

查阅国内外文献对论文有进一步了解

3

根据提纲要求撰写论文

2022.5

归纳他人优势并提出一些个人意见与建议

4

结束论文的攥写，准备毕业答辩

2022.6

完成毕业论文准备毕业答辩

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