1. 研究目的与意义
从1756年人们第一次发现天然沸石到现在，各种沸石分子筛因其可预测的高效的分子 筛 分功 能、离 子 交 换 性、吸 附 性 和 催 化 性 等 众 多 优 异 性 能，从 而 在 农 业、建 材、化工、环保、能源、医药以及新材料等众多领域有着广泛的现实应用和巨大的应用潜力。正因为如此，对沸石分子筛的结构、性能与开发应用至今仍是人们研究的重点和热点。沸石分子筛是一种硅铝酸盐晶体，其规则均一的微孔构造，能够把小于沸石孔径的分子吸附到孔腔的内部，在这个吸附过程中，优先吸附极性分子和不饱和分子，因而可以分离开具有不同极性，不同饱和程度，不同尺寸及不同沸点的分子。由于沸石的独特结构和自身的理化性质，沸石膜一般比有机聚合物膜更耐有机溶剂、氯及其他化学品，所以在高温及苛刻化学环境下，沸石膜是可应用于具有挑战性分离过程的最适宜膜材料。
沸石分子筛膜由于具有均一的孔道、高的热稳定性和化学稳定性，在膜分离领域应用较多。nay型沸石膜是fau型沸石（八面沸石）膜中的一种，其主要成分是si元素和al元素，y型沸石膜的si/al通常大于1.5。其结构单元中包含有β笼，β笼像金刚石中的碳原子一样排列，相邻的β笼之间通过六方柱连接，从而形成一个超笼结构和三维孔道体系，主要孔道为12元环孔道，孔道直径为0.74nm
基于nay型沸石膜骨架中的si/al比及其孔道结构，其多被应用于有机物脱水和有机混合物的渗透蒸发分离领域。但由于nay型沸石膜合成时很容易产生缺陷，从而限制了其应用。
2. 研究内容和预期目标
本实验采用大孔管状α-al2o3作为载体，制备无缺陷的nay型沸石膜，研究其气体渗透性能，具体研究内容如下：（1）按照25sio2:al2o3：22 na2o:1000 h2o和20sio2:al2o3：70 na2o:2000 h2o物料摩尔配比，制备nay型沸石晶种，采用xrd及sem技术对其纯度和大小形貌进行表征，寻找与载体管相匹配的晶种颗粒的最优的合成条件；
（2）采用提拉法在α-al2o3载体上制备薄且均匀连续的晶种层；寻找获得最优晶种层的制备工艺；
（3）在大孔α-al2o3载体上采用水热合成法制备nay型沸石膜，弥补膜层表面缺陷，并对沸石膜进行气体渗透性能测试和sem表征，寻找最优的合成条件，并研究其气体渗透分离性能。
3. 研究的方法与步骤
经过几十年的发展，沸石膜的合成方法已经趋于成熟，沸石膜质量的好坏与合成方法有着密切的关系，而同时合成方法是否简单易行、是否有较高重复性、是否节约成本、是否环保，也是实验研究者需要考虑的问题。本课题合成方法主要运用到以下方法：1，水热合成法是目前合成沸石膜普遍采用的一种方法，水热法分为原位法和二次生长法。本课题采用水热合成里的二次生长法。二次生长法也叫晶种法，是先将一层晶种涂覆在载体表面，再进行水热反应，使这层晶种长成连续膜层。与原位合成法不同的是，这种方法预先引入沸石作为晶种，沸石在多孔载体上成膜是异相成核的过程，首先由于毛细吸附作用，合成凝胶被吸附到载体孔内，在载体表面形成凝胶层，在凝胶层中会生成晶核，同时，在合成液中生成的晶核由于布朗运动的作用，也会移动堆积在载体表面。在合成液环境中，晶核生长成为晶体，晶体交互生长形成沸石膜。由于载体表面凝胶层的反应活性很低，正常生长情况下，只能产生少量大小不一的晶核，将不能形成连续膜层；如果引入沸石作为晶种，在反应初期载体表面就已经存在大量均匀晶核，这样生成的膜层将致密均匀。
2，提拉法又称丘克拉斯基法，是晶种层制备的主要方法，该方法是丘克拉斯基(j.czochralski)在1917年发明的从熔体中提拉生长高质量单晶的方法。20世纪60年代，提拉法进一步发展为一种更为先进的定型晶体生长方法——熔体导模法。它是控制晶体形状的提拉法，即直接从熔体中拉制出具有各种截面形状晶体的生长技术。它不仅免除了工业生产中对人造晶体所带来的繁重的机械加工，还有效的节约了原料，降低了生产成本。
提拉法的基本原理：提拉法是将构成晶体的原料放在坩埚中加热熔化，在熔体表面接籽晶提拉熔体，在受控条件下，使籽晶和熔体在交界面上不断进行原子或分子的重新排列，随降温逐渐凝固而生长出单晶体。
4. 参考文献
[1] rongfei zhou, qiao zhang, jia shao et al. optimization of nay zeolite membrane preparation for the separation of methanol/methyl methacrylate mixtures, desalination 2012, 291: 41–47
[2] fei zhang, longnv xu, na hua et al. preparation of nay zeolite membranes in fluoride media and their application in dehydration of bio-alcohols, separation and purification technology, 2014, 129: 9-17
[3] izumi kumakiri, kouji hashimoto, yoshihiko nakagawa, et al, application of fau zeolite membranes to alcohol/acrylatemixture systems, catalysis today 2014, 236:86–91.
5. 计划与进度安排
1. 2022-12-25～2022-3-16 查阅文献，了解论文的研究内容、目的、意义，确定合成原料、合成方法，筹备实验药品和装置，并完成外文翻译及开题报告；
2. 2022-3-17～2022-5-03打扫实验室，清洗实验仪器；制备nay型沸石晶种及nay型沸石膜。
