1. 研究目的与意义、国内外研究现状(文献综述)
1.本课题的意义二氧化碳既作为温室气体,又是可再生碳一资源。
利用相关固定与化学转化技术,在温和条件下实现二氧化碳的有效固定,利用高能态的起始原料与之反应得到具有高附加值的产品,具有重要的理论研究和工业应用价值。
噁唑啉酮类化合物广泛应用于有机合成、医药、农药等领域,具有很高的应用价值。
2. 研究的基本内容和问题
1.研究目标和内容(1)比较不同锌盐及添加物对二氧化碳与炔丙胺羧化环化合成噁唑啉酮类化合物的影响;(2)筛选出最优反应条件,包括反应温度、压力、催化剂用量及反应时间等;(3)在确立催化体系及最优反应条件后,对不同底物的适用性进行考察;(4)通过进行分步控制实验、对照实验、波谱分析等方式对反应机理进行探究,并提出可能的催化过程。
2.拟解决的关键问题(1)建立环境友好且廉价的锌(II)/配体或碱双组分催化二氧化碳与炔丙胺羧化环化合成噁唑啉酮类化合物;(2)说明锌(II)/配体或碱双组分催化剂在催化该反应时是各自的作用,或是协同作用;(3)该双组分催化剂对于不同官能团底物的兼容性。
3. 研究的方法与方案
1.研究方法和试验方案(1)合成n-苄基炔丙胺作为模板底物;(2)添加不同锌盐/配体或碱作为反应的催化剂和添加剂;(3)在不同反应温度、压力、催化剂用量、反应时间、溶剂等条件下进行对照实验;(4)加入内标物并采用1h-nmr技术测定转化率和产率;(5)筛选出最优反应条件并进行底物适用性考察;(6)通过进行分步控制实验、对照实验、波谱分析等方式对反应机理进行探究,并提出可能的催化过程。
2.可行性分析(1)在详细的文献调研和总结基础上,我们认为所设计的双组分催化体系具备催化该反应高效进行的条件,即包含了所需的催化位点;(2)本实验采取的研究方法和试验手段成熟,且是一些常规方法,用这些研究技术,能够较准确地进行定性和定量分析;(3)具备本实验中所需要的仪器设备,如:schlenk管,双排管,分析天平,旋转蒸发仪,层析柱,核磁共振仪等;(4)本人具有一定的理论基础,积累了一定的实验技能,对于实验态度认真负责。
综上所述,本设计实验一定能按照计划完成。
4. 研究创新点
本试验以温和条件下二氧化碳的催化转化为目标,在廉价且环境友好的的锌(ii)催化下实现噁唑啉酮类化合物的合成。
不但实现了二氧化碳的循环利用,而且得到了在有机合成、医药和农药领域中重要的反应中间体、手型助剂和生物活性化合物。
为噁唑啉酮类化合物的合成提供了另一种有效的思路与方法,符合绿色化学的理念,是实现可持续发展的重要途径。
5. 研究计划与进展
2015.102015.11阅读相关文献,撰写并修改文献综述,初步撰写试验方案;2015.122016.01实施试验方案,撰写开题报告,准备开题汇报;2016.042016.05撰写并修改毕业论文,准备毕业论文答辩。
