钴、锡双金属氧化物的制备及其催化过一硫酸盐降解氯霉素的研究开题报告

 2022-02-02 09:02

1. 研究目的与意义、国内外研究现状(文献综述)

近年来,由于药物化合物在不同生物体中的广泛应用,在不同水体中经常能检测到这些药物化合物。抗生素残留因其不良影响,引起了更多的关注[1]。氯霉素(cap)是国外广谱抗生素,具有优良的抗菌性能,常用于抑制革兰氏阳性菌和革兰氏阴性菌以及其他微生物。自20世纪50年代以来,cap还被用来处理食用动物[2]。然而,cap可导致严重的副作用,如骨髓抑制和严重的过敏反应[3]。此外,过度使用cap导致抗cap基因数量的增加,间接危害人类健康[4]。 因此,许多发达国家,如加拿大、美国和欧盟,已经禁止使用它[5]。 不幸的是,在许多低收入国家的水产养殖和畜牧业中仍然使用cap,因为它成本相对较低,适于低温饲养,而且具有良好的抗菌效果[6]。 最近的一些研究表明,cap在摄入后会部分代谢,大约16-38 的母体化合物(cap)可能通过粪便和尿液离开有机体。 水生环境中存在的cap可能在微量水平上威胁生态系统。 最近,珠江和中国黄浦江的污染物浓度分别为11-266 ng /l和4.2-28.4 ng /l。 因此,迫切需要研究一种有效的去除废水中污染物的方法。

高级氧化技术是利用自由基的强氧化能力氧化降解有机物的一种方法,其中,基于硫酸根自由基的新型高级氧化技术近几年得到广泛关注,硫酸根自由基氧化还原电极电势较高,并且存在寿命(30-40μs)比羟基自由基更长[7],稳定性好,因此有着良好的应用前景。目前,活化过硫酸盐使其产生硫酸根自由基so4—·的方法主要有单一活化方式和复合活化方式两种[8],而单一活化方式中包含热活化、过渡金属离子活化、光活化、碱性条件活化以及零价铁离子活化等。热活化过硫酸盐的技术已被应用于处理土壤及地下水中的有机污染物质。在研究过程中, 人们发现在不同温度下有机污染物质的降解效率不同, 提高温度可提高热活化技术的效率。huang等用热激活过硫酸盐的方法降解水中的甲基叔丁基醚 (mtbe) , 随着温度的升高 (20~50℃) , mtbe降解的一级动力学常数随之升高。uv存在时, 过硫酸盐的分解效率明显提高。hi等用光活化过硫酸盐的方法降解持久性全氟羧酸类 (pfcas) 化合物, 在200 w氙灯的光照条件下用过硫酸盐 (浓度为50 mmol/l) 降解全氟辛酸pfoa (浓度为1.35 mmol/l) , 在4h内pfoa完全降解, 其主要产物是f和co2, 且部分长链化合物变为短链化合物。

可以通过热处理、光、过渡金属等活化过一硫酸盐(pms)产生硫酸根自由基。

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2. 研究的基本内容和问题

研究的目标

(1)研究钴、锡双金属氧化物催化过一硫酸盐降解氯霉素的影响因素,探究最佳反应条件。

(2)推测可能的反应机理。

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3. 研究的方法与方案

研究方法

(1)在恒温水浴摇床里进行批式试验,控制其他条件不变,在不同催化剂用量条件下,测定氯霉素的降解效率。

(2)在(1)的基础上,进一步研究样品的pH、PMS浓度、双金属氧化物用量、氯霉素初始浓度等因素对氯霉素降解的影响,确定最佳实验条件。

(3)对吸附前后材料进行表征。

技术路线

催化剂双金属氧化物的制备及相关表征

通过摇床摇床实验研究双金属氧化物对水样中氯霉素的去除效果

研究初始pH、催化剂用量、PMS浓度、氯霉素初始浓度等对氯霉素降解的影响

对材料进行反应前后的表征测试

实验方案

(1)在25℃、pH4.0的条件下,比较双金属氧化物用量为0.05、0.1、0.2、0.3、0.4g·L-1几种体系中氯霉素降解效率,确定最佳催化剂用量。

(2)同(1),研究pH(调节pH分别为3.0、6.0、8.0、10.0、12.0)、双金属氧化物用量(0.01、0.03、0.05、0.07、0.09、0.10g×L-1)、初始PMS浓度(10、20、50、100mg·L-1)、氯霉素初始浓度(10、20、40 mg·L-1)等因素对降解氯霉素的影响,确定反应最佳条件,推测可能反应机理。

(3)对吸附前后的材料进行电镜图谱、红外图谱、X射线光电子能图谱等表征分析。

可行性分析

课题组已报道基于硫酸根自由基的高级氧化技术降解有机污染物的相关研究,以及多种过渡金属材料的合成方法及其催化效果。因此,利用双金属氧化物活化过一硫酸盐降解氯霉素的研究均有可靠的化学理论依据和相关研究结果支撑,且研究中采用的测试方法较为成熟、可靠。此外,本实验室也已具备了该研究的实验条件。所以该研究无论是理论上还是实验条件上都可行。

4. 研究创新点

特色或创新之处

本项目所开展的制备钴、锡双金属氧化物在活化pms方面的研究目前为止在文献中报道较少,钴、锡双金属氧化物的性能也有很大的探索空间,同时该方法从技术上讲环保高效,应用性强。

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5. 研究计划与进展

研究计划及预期进展

(1)2019.12~ 2020.3查文献找资料,写出实验的具体方案;

(2)2020.3~ 2020.5克服实验中遇到的困难,完成实验;

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