ZIF-67衍生碳催化剂制备及催化氧化甲苯性能研究开题报告
2022-11-16 10:15:08
1. 研究目的与意义
金属有机骨架(metal-organic frameworks, mofs),也叫多孔配位聚合物(porous coordination polymers, pcps), 是由金属离子或金属簇单元与有机配体通过配位作用自组装形成的一类具有周期性多维网络结构的 多孔晶态材料。
多孔碳材料由于具备大比表面积、均一的孔道结构、刚性的框架、优良的化学性质及良好的热稳定性 等优点,被认为是制备功能材料的理想载体。
mof衍生的碳材料中担载金属纳米颗粒,构建复合材料,以其作为催化剂,实现低温下对分子氧活化,从而对有机化合物进行高效、高选择性的催化氧化。
2. 课题关键问题和重难点
目前由于mofs骨架本身具有相对较差的稳定性(包括热稳定性、化学稳定性等),这极大的限制了其在工业催化中的实际应用,使材料的实际应用面临了极大的挑战。
目前只有少数经典、易于合成且相对稳定的 mofs 被广泛应用在催化研究中。
为了实现mofs材料的实际应用,研究者越来越多地关注mofs材料的稳定性。
3. 国内外研究现状(文献综述)
金属有机骨架(metal-organic frameworks, mofs),也叫多孔配位聚合物(porous coordination polymers, pcps),是由金属离子或金属簇单元与有机配体通过配位作用自组装形成的一类具有周期性多维网络结构的多孔晶态材料。
由于金属和有机配体的高度可选择性,且金属与配体间的连接方式各异,使得 mofs 呈现了极其丰富的结构多样性[1]。
同时 mofs 结构还具有高度的有序性,一定程度上的可设计性和可剪裁性,其高度发达的孔结构使得它具有超高的比表面积。
4. 研究方案
mof衍生的碳材料中担载金属纳米颗粒,构建复合材料,以其作为催化剂,实现低温下对分子氧活化,从而对有机化合物进行高效、高选择性的催化氧化。
采用水热合成法、扩散合成法、搅拌合成法、超声合成法、微波合成法合成mof。
进而采用mof为前驱体,经热处理法以mofs和有机物共同作为碳源,在一定的气体氛围下(空气、氮气或氩气等)进行煅烧或mofs作为唯一碳源直接煅烧制备,即直接将mofs材料在一定的气氛下(空气、氮气或氩气)高温煅烧制备纳米多孔碳材料,再将不同过渡金属纳米颗粒担载于碳材料的纳米孔道内;以此为基础,研究不同复合材料对分子氧活化和有机化合物催化氧化性能的影响,借助用元素能谱、原子吸收、x射线粉末衍射、热重分析、扫描电镜、n2吸附-脱附等方法,对复合材料的纳米孔道和金属粒子进行表征和性能评价。
5. 工作计划
在mof的功能应用中,催化是发展最为迅速的应用领域之一,mof结构中存在高密度的、均匀分散的催化活性位点,同时mof的高孔结构保证了每个催化活性中心的可接触性; 不仅如此,mof大的孔道极大地便利了催化反应底物和产物的传输。
目前mofs作为牺牲模板煅烧制备多孔碳材料的方法主要可分为2种。
第1种方法是mofs和有机物共同作为碳源,在一定的气体氛围下(空气、氮气或氩气等)进行煅烧。
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