开题报告
背景
过氧化氢（H2O2）是工业生产以及日常生活中较为重要的物质之一，是一种高效氧化剂[1]。其分解产物通常只有水与氧气，所以对于环境也十分友好。过氧化氢在日常生活中具有广泛的运用，如有机化合物的合成，纸浆的漂白和处理，地下水的修复和消毒，半导体清洁等[2]。正是由于我们对于水处理和环境修复的的需求增长，所以我们对于过氧化氢的需求也在增长。
目前，全球大多是通过蒽醌氧化工艺（AO）来制造H2O2，每年通过这种方法制造过氧化氢的产量约占过氧化氢总产量的95%及以上[3]。但是AO的制造工艺过程并不是绿色环保的，它需要庞大的基础构筑物和大量的能源输入，同时还包括它的集中式生产，储存与处理高浓度的H2O2，其费用都是较高的[4]。
由于稀释的过氧化氢已经足够满足各种工艺应用的需求。所以，我们可以采用许多其它方法来代替AO工艺。这些方法包括：(1)由H2与O2直接合成H2O2[5]。(2)光催化法[3]。(3)O2电还原法。
在这些方法中，通过2-电子氧气还原的途径来生产H2O2是最具效益的代替方法之一。因为它可以在中等温度和大气常压下生产H2O2，其所使用的催化剂涵盖了贵金属，金属合金，金属氧化物以及碳基材料等。所以我们可以通过调节催化剂的方式，尤其是使用地球上大量富含的碳基材料，来选取出具有选择功能和稳定性的催化剂，以实现2-电子氧气还原的高效性及经济适用性。
O2阴极还原生成H2O2的机理：ORR是一种多电子反应，其涉及到多个基本步骤和反应中间体。所以，如今已经提出了几种方案用来描述反应途径。其中最常用的解释说明就是在阴极吸附后，氧可以通过直接从得4电子生成H2O[6],或者是得2电子形成H2O2。所以可将2-电子和4-电子路径之间的差异来检测H2O2是否作为中间体。目前贵金属及其合金有很高的效能，例如铅汞是最有效的电催化剂之一，但由于其为稀有金属，所以难以大规模的进行使用[7]。而我们则是希望通过碳材料来代替稀有金属进行H2O2的电合成。
阴极材料及其修饰
阴极是生成H2O2的决定因素。最常用的碳阴极通常为可商购材料，例如石墨[8]，石墨毡[9]，碳毡[10]，网状玻璃碳泡沫[11]和活性碳纤维[12]等。其中石墨具有优异的导电性和化学稳定性，并且相对较容易获得。但是其表面积很难进一步增加，并且其对于过氧化氢的选择催化活性也并不强。因此，此次研究工作旨在修改碳基电极，使它们具有更高的H2O2生产率[13]。
最近通过引入市售的碳材料来协助O22-的电子的电还原反应，这些材料包括碳黑，乙炔黑，石墨烯，碳纳米管，活性炭等。其中炭黑已经被引入常规的碳载体中，其可以显著提高H2O2的生产性能[14]。而碳黑不仅增加了O2的还原催化活性，并且提高了电导率。而乙炔黑也可以通过修改碳材料的表面来平衡电极表面的亲水性和疏水性，从而实现更高过氧化氢浓度的累积[15]。
碳材料的优点不仅仅是产量多，而且具有许多其他的优点。碳材料可以参杂各种杂原子，从而可以构建结构。通常情况下，杂原子结合到碳骨架中会改变碳的电子云结构。所以通过掺杂杂原子，可以达到更加高效，选择性更强的生产H2O2催化剂。我们也可以通过引入非贵金属氧化物来实现[16]。因为金属氧化物具有高丰度，低成本低环境影响以及具有电催化活性的优点。
