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利用中国北部哈尔滨城市地区地基太阳光度计评估柱状气溶胶的光学性质

摘要

气溶胶在决定辐射平衡、局地气候和人类健康等方面扮演着很重要的角色，在中国北部近些年日益严峻的污染问题使人们更加急切地想去了解过量气溶胶所带来的不利影响。在这项研究中，对于柱状气溶胶的观测覆盖到整个哈尔滨市，一个在中国北部最高纬度的大都市，本文利用从2016年5月到2017年3月CIMEL太阳光度计所得数据去分析当地气溶胶性质及其各方面差异。根据观测资料显示，在波长为440nm的光学厚度值从0.07到1.54，AOD₄₄₀和埃指数（AE_440-870）的值变化起伏大表明由于排放源不同而导致气溶胶类型变化频率高，在本文所研究时间区间内粗模态粒子占主要地位，可能是因为沙尘粒子远距离输送或是冬季雪晶颗粒的悬浮造成的。当波长增加时，单粒子散射反照率（SSA）和非对称因子（ASY）均呈相对一致的下降趋势，这种现象出现于春季、秋季和冬季，表明吸收型污染气溶胶的存在混合型气溶胶（MIX）占研究地区气溶胶总量的34％，生物质燃烧及城市工业（BB/UI）、清洁大陆（CC）以及沙漠沙尘（DD）气溶胶分别占比为31％、27％和8％，本文对哈尔滨市气溶胶的光学特性进行了补充，并对中国北部当地气溶胶差异和局地气候改变有了更深层次的理解。

引言

气溶胶是大气最重要的组成成分之一，由于它会影响大气化学反应和云的形成、地球辐射收支以及植物成长率，从而对整个气候会有重大的影响作用(Dubovik et al., 2000; Tanre et al., 2001)，阶段性研究表明过度暴露于高浓度气溶胶污染的环境会导致呼吸不顺畅并增加死亡率(Bai et al.,2016; Jiang et al., 2017; Zou et al., 2017)，由于各种不同的痕量温室气体的存在，从而使得气溶胶对环境影响的原因变得多样化 (Shi,2007)气溶胶包含各种大小、形状、组成成分不同的物质，因此它具有不同的光学性质，这可能会产生截然不同的气候效应(Haywood et al., 2003; Takemura et al., 2002)。气溶胶粒子从不同源产生并有短暂的生命周期，这增加了气溶胶研究的复杂性和不确定性(Mao, 2016; Smirnov et al., 2003; Wang et al., 2017)，因此就需要大规模和高时间分别率的气溶胶测量方法去了解它们对环境的影响。地基太阳光度计凭借其宽大的观测角度和太阳及天空辐射的光谱测量，成为了测量气溶胶微物理及光学性质的基本观测设备(Garcia et al., 2012; Russell et al., 2004; Xia et al., 2016)，这种观测设备被广泛用于研究局地气溶胶光学性质、分析卫星气溶胶产品以及了解气溶胶-云-辐射三者相互关系(Xia et al.,2016, 2007)

在华北平原，长江三角洲地区和西部地区进行了许多关于气溶胶光学特性的研究（Xia et al。，2007,2013).但是，与上述地区相比，中国重工业基地东北地区应该得到更多关注，广泛的工业化以及长达半年的加热期，使得该城市长期被笼罩于雾霾天气之下，尤其在冬季 (Yu et al.,2016; Zhang et al., 2016)，并且pm2.5的值经常超过限定值（陈等人，2017;Kuang et al。，2016)因此，迫切需要在这个污染严重的地区实施连续测量，以评估气溶胶对中国东北地区环境和气候的影响（Li et al。，2015;朱等人，2014).虽然以前的研究人员已经研究过中国东北地区的气溶胶光学特性，但是对于最北部的大都市哈尔滨来说，很少关注它。这项工作试图对哈尔滨当地的气溶胶特性进行全面研究。据我们所知，这是哈尔滨首次研究气溶胶光学和微物理特性。

在这项研究中，哈尔滨市区9个月观测数据用于分析当地气溶胶的微物理和光学特性，以及气溶胶类型的变化。在“部分”材料和方法，“简要介绍了区域特征，仪器，数据分析方法和相关数据集。在里面 ”结果和讨论“部分，我们描述了对局部气溶胶特性的综合分析，如气溶胶光学厚度（AOD），埃指数（AE），水蒸气（WV），体积大小分布（VSD），单一散射反照率（SSA）和不对称性因子（ASY），以及气溶胶类型的变化。此外，使用星载激光雷达测量和HYSPLIT后弹道方法分析了城市雾霾的案例研究。最后，我们提出了一个简明的结论。

材料和方法

站点说明

哈尔滨（125.4°E-130.1°E，44.0°N-46.4°N）总城市面积为10,200 km2 ，人口为550万。它位于最高的居住纬度，该市记录了中国省会和大都市的最低气温（图。1).哈尔滨属大陆性季风气候。夏季（7月至8月）的特点是炎热，潮湿和多雨的天气，冬季（10月至3月）是寒冷且干燥的。

从中国气象局获得了当地的气象参数，如降雨量，温度，相对湿度和风速。月平均总降雨量的分布见：图2a.分布显示降水主要集中在5月至10月，6月份峰值为150毫米，而11月至3月降雪量下降，降雨量微不足道。2016年5月至2017年3月的总降雨量为397.5毫米，远低于华南地区。环境温度和相对湿度（RH）的月平均值绘制在图2b和c。夏季（7月至8月）温度接近30°C，此后逐渐降至1月份，最低温度为-20°C，然后从2月开始逐渐升高。观察到RH的双模型分布，7月和12月的双峰值约为90％，而5月和10月的RH值相对较低，平均每月RH低于60％。风速的月变化如图所示图2d，变化相对较小，5月份观测到最大月风速（17 m / s）。本研究的重点是三季：春季（五月至六月），秋季（九月至十月）和冬季（十一月至三月）。

1.2.测量

本研究中使用的仪器是CE318太阳光度计（法国CIMEL）。自动太阳光度计提供两个种基本测量方法：直接太阳和漫射天空辐射观测。传感器内部有八个光谱带，1.2°全视场，介于0.34和1.64mu;m之间。有关该仪器的更多细节可以在几个早期的作品中找到（Dubovik等，2000,2002;Smirnov等，2003).AOD，AE和WV是太阳光度计的三个主要输出，可以精确计算。使用八个光谱AOD检索粒度分布和折射率，然后基于上述参数计算诸如SSA和ASY的气溶胶光学性质。详细的反演方案见附录部分。

结果和讨论

当地气溶胶的时间变化

AOD对应于大气柱气溶胶载荷，而AE代表气溶胶尺寸。日平均AOD440，AE440–870和WV的时间变化呈现于图3.从整体来看，本地AOD440 的范围从0.07到1.54.低AOD440 （lt;0.1）被认为是干净的背景空气条件，而高AOD440 （gt; 0.5，或甚至gt; 1.0）代表由于运输粉尘或人为污染物的影响，大气中的气溶胶负担严重（鑫 等，2007).AOD440 和AE440–870 的日变化较大表明，由于排放源不同，哈尔滨城市的气溶胶类型频繁变化。研究期间哈尔滨市区AOD440，AE440–870 和WV（cm）的季节统计数据如下：表格1.哈尔滨的日平均AOD440 为0.42plusmn;0.29，熟悉昆明的年平均AOD440 0.42plusmn;0.32（朱 等，2016）和乌鲁木齐的0.44plusmn;0.30（Li等，2017).年均AOD低于中国的许多城市地区，如长江三角洲地区，华北平原和中国中部（Li等，2007;Xia et al。，2016,2007).

春季的季节平均AOD440，AE440–870和WV（cm）分别为0.40plusmn;0.27,1.41plusmn;0.38和1.64plusmn;0.46厘米，秋季分别为0.43plusmn;0.26,1.85plusmn;0.96和1.07plusmn;0.19厘米，0.42plusmn;0.32,1.13plusmn;0.28，冬季为0.46plusmn;0.19。在春季（5月至6月），季节平均AOD440 是最低的WV和中等AE440–870，表明粒径比秋季更大，并且可能与混合西部运输的粉尘和人为污染物有关。（朱等人，2014年，2016年).在秋季观察到最高的AOD440 以及AE440–870 ，并暗示在此期间气溶胶的特征是细模式颗粒，这是由于来自南方的运输气溶胶负荷，当地工业排放和汽车尾气，类似于中国的其他大都市（Yu等，2009b;张和毛，2015).冬季更容易出现静态天气，严重污染的频率远高于其他季节（王等人， 2016).在冬季，AE440–870 值接近1.2时稳定，这意味着精细模式颗粒在该区域含量较多（Xia等人，2016).与华北平原类似，哈尔滨的冬季更加寒冷干燥，不利于气溶胶的吸湿增长。由于相对较高的风速，在冬季观测到AE最低值 （图2d），它将使得运输粉尘和当地人为排放物混合。

体积大小分布（VSD）

柱状气溶胶粒度分布是决定气溶胶光学特性的关键参数，与AE及其变化密切相关（Yu等，2009b).一般来说，精细模式颗粒主要与人为活动有关，如燃料燃烧和汽车尾气，而粗模颗粒倾向于由强风或建筑结构排放的局部悬浮粉尘和长距离输送的粉尘组成。沙漠（Cheng等，2015).

图4 显示了哈尔滨城市气溶胶体积分布的季节平均值。发现气溶胶体积大小分布为双峰对数正态结构，精细模式半径lt;0.6mu;m，粗模半径gt;0.6mu;m。精细模式颗粒的体积浓度在春季和冬季达到峰值半径0.19mu;m，秋季达到半径0.25mu;m。粗模在春，秋，冬季分别在2.9mu;m，5.1mu;m和4.0-8.0mu;m处显示最大峰。由于在季风晚季（9月和10月）期间相对较高的降雨量和较高的RH条件，秋季时细和粗模半径的增加可归因于颗粒的吸湿性增长。在春季，粗模式颗粒明显优于城市哈尔滨，这主要是由于运输尘埃颗粒的存在，其中在SACOL和北京地区也观察到在春季有相似的季节性平均体积大小分布（Che et al。，2014;李和 张，2012;Yu等，2016).由于其地理环境的特点是平坦的地形和盛行的风沙，这是西部地区所熟悉的，SACOL（Che et al。，2014;李和张， 2012;Yu等，2016），哈尔滨在研究期间经常受到运输粉尘的影响。粗模颗粒在冬季也占主导地位，并表现出较高的粗模半径，这表明长距离运输的尘埃气溶胶和可能存在悬浮的雪晶，这种增加也可以在冬季SACOL中找到（Che等人， 2014;李和张，2012).与其他季节相比，冬季精细模式的体积浓度稍大，表明由于加热导致的烟尘颗粒等人为排放物丰富，以及在经常发生的天气条件下气溶胶凝结的存在，这些气候条件对污染物的扩散有害（Patel等人， 2017).

单次散射反照率（SSA）

SSA定义为太阳辐射的散射与总消光的比率，是获得悬浮颗粒吸收和散射特性的最重要的气溶胶特性之一（Patel等，2017).弱吸收颗粒，如硫酸盐，具有高SSA440 值（gt; 0.95），而强烈吸收气溶胶，如烟灰或黑碳，具有低值（lt;0.85）。用于中度吸收和轻微吸收气溶胶的SSA分别在0.85-0.90和0.90-0.95的范围内。此外，SSA的光谱变化可以提供有关主要气溶胶类型（例如，黑碳，灰尘和硫酸盐）的详细信息，并可用于气溶胶类型识别以及AE或精细模式分数（Cheng等，2015;Patel等，2017).

在我们的研究期间检索了哈尔滨市区四波长（440,675,870和1020 nm）的SSA，以进一步了解当地的气溶胶变化。季节性平均光谱变化表示在图5.440 nm处的总平均SSA为0.93plusmn;0.09，显示哈尔滨市区的气溶胶具有轻微的吸收性质。它略高于上海（0.91），香河（0.90）和通宇（0.91）的城市观测（Che et al。，2014;Cheng等，2015;张等人， 2013).本研究区域的SSA440 变化很大，部分归因于气溶胶类型的实质性变化。春季，秋季和冬季的季节平均SSA440 分别为0.92plusmn;0.04,0.90plusmn;0.12和0.93plusmn;0.09。秋季较低的SSA440 可能是由于在加热期开始时静态和稳定天气下作物残渣燃烧产生大量强烈吸收的气溶胶和煤炭排放的烟尘颗粒积聚（王 等，2016).春季较高的SSA440 主要是由于长距离运输粉尘的影响。考虑到春季大量降水和偶尔高RH，高湿度可提高SO2 向硫酸盐的转化率，促进NO2 转化为铵的光化学（Xia et al。，2016;张等人，2012年，2013年），这也可能导致春季相对较高的SSA440 。

SSA的光谱变化在不同的季节略有不同，这种变化取决于大气中吸收和散射成分的相对比例（夏 等，2016).随着春季，秋季和冬季波长的增加，SSA的相对一致的减少趋势表明存在吸收污染的气溶胶。在秋冬季节，中国和印度的一些地区发现了与哈尔滨地区相似的SSA光谱变化（Patel等，2017;夏等人， 2016).

2.4 ASY

ASY代表大气粒子散射光的角分布，对控制气溶胶辐射强迫和改变区域气候起着关键作用（Li 等，2015;Yu等，2009a).ASY定义为散射相函数的余弦加权平均值，它完全取决于气溶胶粒子的物理和化学性质，例如形状，大小和组分。ASY的范围从-1到 1变化，其中-1值表示绝对反向散射光，0值表示对称散射， 1表示完全向前散射光（Patel等人， 2017).

ASY的季节平均光谱变化如图所示图6.秋季ASY随着波长的增加而减少，并且表现出相对强的波长依赖性，表明吸收污染的气溶胶的丰度。然而，在春季和冬季，ASY在近红外区域变化很小，并且可归因于输送的粗模尘埃颗粒的影响。这个结果类似于尘土飞扬的北京，SACOL，Noto和Shirahama站点获得的观察结果（Che et al。，2014;Yu等，2009b).春季

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