Fe-CNTS纳米复合材料的合成、表征以及在对水样中BrO3-整治时的应用。外文翻译资料

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工业与工程化学学报26（2015）218-225

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工业与工程化学学报

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Fe-CNTS纳米复合材料的合成、表征以及在对水样中BrO₃^-整治时的应用。

Ibrahim Hotan Alsohaimi a, Moonis Ali Khan a,*, Zeid Abdullah Alothman a,
Mohammad Rizwan Khan a, Mahendra Kumar b, Albandary Mohammad Al mahri a

化学系，理学院，沙特国王大学，利雅得11451，沙特阿拉伯阿拉伯生物技术学院，都柏林大学，都柏林9，爱尔兰

文章信息

文章历史：2014年4月29投初稿

2014年11月28日投修订稿

2014年11月28日正式被接收

2014年12月17日上线

关键词

溴酸钾 Fe-CNTS纳米复合材料 UPLC-MS 瓶装水样

摘要

以铁氢（氧化物）为基础对多壁碳纳米管（铁碳纳米管）纳米复合材料进行合成，并且检测了其对合成和市场销售水样中溴酸根离子去除的吸附电位。采用超高效液相色谱-串联质谱测定残余溴酸根离子的浓度。光谱学和形态学表明，锚定在纳米复合材料表面的铁离子在不对碳纳米管造成结构缺陷的情况下主要负责对溴酸根离子的吸附。通过快速动力学可以观察到，在5分钟之内对不同浓度吸附质的吸附率均达到了65-85%。洗脱研究表明，通过0.1M的盐酸可以使溴酸根离子达到最佳的恢复。用铁碳纳米管复合纳米材料处理过的瓶装水样显示剩余溴酸根离子的浓度低于其浓度检出限。

2014年韩国工业和工程化学学会。由Elsevier出版公司出版，并由其保留所有权限。

引言

溴酸盐（BrO₃^-），是由含有溴离子(Br^-)的便携式水体通过臭氧化所生成的含氧离子。【1】有研究表明溴离子(Br^-)在地下水和地表水里的浓度范围在0微摩尔每升和25微摩尔每升之间。【2】然而，在用臭氧处理的饮用水中溴酸根离子的浓度却在0.003到0.78微摩尔每升这个浓度范围内。【3】溴酸根离子（BrO₃^-）是一种可能让人类致癌的物质。【4】溴酸根离子（BrO₃^-）在体内和体外的遗传毒性研究影响也报道【5】，暴露在过高溴酸根离子（BrO₃^-）浓度水平里的实验动物显示，它们会趋向于患肾脏或其他类型的肿瘤【6】。考虑到溴酸根离子的毒效应，在预期应用的饮用水被供应之前有必要将其中的高溴酸根离子（BrO₃^-）浓度降低到其允许的浓度水平。世界卫生组织（WHO）和美国水工程协会（AWWA）10微克/每升作为衡量饮用水中的最大限度【7】，而在沙乌地阿拉伯，饮用水中高溴酸根离子（BrO₃^-）浓度的最大限值为25微克/升【8】。

电化学氧化法【9】，零价铁还原（Fe⁰）【10】，生物过滤【11】，离子交换【12】，反渗透【13】纳米交换【14】，铅/三氧化二铝催化剂【15】表面的催化氢化作用对水溶液中溴酸根离子（BrO₃^-）的降低效果已经有报道。然而这些技术有一定的缺点，在电化学氧化过程中产生的有毒副产物，纳米过滤和反渗透的高操作成本限制了它们的规模应用。

吸附是一种已经被应用于水体净化的界面现象。由于经济方面和容易获得，吸附在上述技术中占有优势。几种吸附剂，例如活性炭【16】，土【17】，正方纤铁矿【18】，用表面活性剂改性过的颗粒活性炭【19】，通过400吸附滤过器得到的典型活性炭【20】，粉状活性炭【21】，粒状氢氧化铁在对水溶液和被污染水体中溴酸根离子（BrO₃^-）的去除都被探究过【22】。由于纳米材料具有明显的高孔隙率和较大的表面积，所以它们在水体净化中的应用越来越多。铁基纳米材料在工业规模废水处理中是一种很有前途的应用选择【23】，因为它的成本可观，吸附量高，易分离且易增强其稳定性。纳米吸附剂如镁/铝层状双氢氧化物和纳米针铁矿（氧化铁）【24】石英砂在去除水溶液中的溴酸根离子（BrO₃^-）的方面已经有相关报道。通过吸附动力学可以发现纳米针铁矿石英砂【25】对溴酸根离子（BrO₃^-）的吸附要比镁/铝层状双氢氧化物纳米吸附剂快，大概在10分钟内达到吸附平衡。在温度为298K时发现纳米针铁矿石英砂对溴酸根离子（BrO₃^-）的单层吸附量达到最大，为47.39微克/克（0.04739毫克/克）【25】。之前的研究报道关于正方针铁矿(铁的氧化物)对水溶液中溴酸根离子（BrO₃^-）更高效的去除激发我们去确定氢铁(氧化物)即磁铁矿(四氧化三铁)和氢氧化铁[Fe(OH)3]对溴酸根离子（BrO₃^-）的去除效果。据我们所知，这些材料去除溴酸根离子（BrO₃^-）时的使用量尚未提供。因此，在这次研究中，商业中可用的多壁碳纳米管（碳纳米管）已经通过与四氧化三铁和氢氧化铁按一定比例（W/W的比值）混合被优化成铁碳纳米管复合材料，这些都是为了更好地去除合成以及瓶装水样中的溴酸根离子（BrO₃^-）。对热力学，动力学，等温线和解吸实验也进行了详细的研究。通过去除本地可用的瓶装水样中的溴酸根离子（BrO₃^-）对新型合成材料的适用性进行了测试。

材料与方法

化学药品及试剂

溴酸钾(KBrO3)，氢氧化钠(NaOH)，硫酸(H2SO4)，盐酸（HCl）和硝酸（HNO3）是从英国BDH化学药品公司购买的，醋酸(CH3COOH; AA)和草酸(C2H2O4; OA)是从德国里德尔德汉银塞尔策购买，蚁酸(HCOOH; FA)是从西班牙的巴塞罗那购买的。在这次研究中所用的所有化学试剂都是分析纯试剂（AR）或者是特别指定的试剂。多壁碳纳米管(MWCNTs; 纯度gt;95% )是从德国西格玛-奥尔德里奇购买的。水是通过美国密理博公司的Milli-Q水净化系统净化的。溴酸根离子（BrO₃^-）（100mg/L）储备液是用Milli-Q超纯水制备的，并且这些储备液被用于进一步制备合成溴酸根离子（BrO₃^-）标准样品。浓度范围在0.001到1毫克/升的溴酸根离子（BrO₃^-）标准样品被用于仪器的校准。所有的样品溶液都要通过美国之前注入的UPLC–MS/MS.直径为0.22微米的PVDF过滤器过滤。

吸附剂的制备

磁铁矿(Fe3O4)根据先前报道的合成方法合成【26】。简单的来说就是在容积为5升烧杯里加入270.3克的和132.5克的氯化亚铁(FeCl2)，然后加入150毫升的去离子水（DI）用机械搅拌器混合均匀，随后将250毫升的液体氨水加入混合溶液中。最后，该混合溶液的颜色变为黑色，将所得混合物过滤，在烘箱中烘干，粉碎。

氢氧化铁[Fe(OH)3]合成的方法如下：用机械搅拌器将200克的三氯化铁(FeCl3)和去离子水（DI）均匀搅拌，并且将缓冲溶液（pH为9的100克氯化铵，50毫升的去离子水和200毫升的氢氧化铵）加入上述混合物中。下一步是过滤，用烘箱干燥且粉碎。

合成的磁铁矿和氢氧化铁和多碳纳米管以w/w（四氧化三铁：氢氧化铁：多碳纳米管=6:3:1）的比例混合均匀合成一种新型材料，被命名为铁碳纳米管纳米复合材料。为了去除材料中的水分，将纳米复合材料放入323K的烘箱里干燥一夜，然后放入密封的塑料袋里面。最后，把装有纳米复合材料的塑料袋放入干燥器中以隔离污垢和水分。

吸附剂的表征

用傅立叶变换红外（傅里叶变换红外）光谱仪（尼高力IS10傅里叶变换红外光谱仪）来记录分辨率为4 cm^-1 纳米材料在400到4000 cm^-1这个范围内的光谱。纳米复合材料吸附溴酸根离子（BrO₃^-）前后的形貌和基本元素组成是通过透射电子显微镜和X射线能量色散谱（TEM，EDX）法（乔尔2100F）来评估的。此外，纳米复合材料的比表面积和孔径是通过麦克默瑞提克公司的Gemini VII 2390 V1.03比表面积分析仪来确定的。

分析方法

溴酸根离子的分离是用一种超高效的液相色谱法（UPLC）系统进行的，该系统配备了四元泵系统(沃特世科技有限公司，美国)，利用了尺寸为Acquity1 BEH C18的色谱柱，内径为50毫米*2.1毫米，粒径大小为1.7微米（沃特世科技有限公司，美国)）。目标分析物的最佳可能分离状态是通过含有99.99%的Milli-Q超纯水和0.1%的甲酸所组成的流动相来完成的。将5微升的样品注入到流动相中。UPLC系统被耦合到由电喷雾电离源(ESI)组成的Quattro premier三重四级杆质谱仪（MS）（Micromass,美国）。该质谱仪是在负离子模式下操作的，并且数据是通过使用化合物的质子化分子离子作为前离子形式在多反应监测（MRM）下获得的。源工作操作如下：锥电压，30伏；毛细管电压，3.0千伏；源温，120摄氏度；溶剂温度，350摄氏度；锥气体流量，60升/小时；脱溶剂气流量，600升/小时。这种方法在我们实验室之前已经有很好的使用了【27】。氮气（99.99%的纯度，科学的峰值，模型NM30LA氮发生器，UK）和高纯氩（99.99%，沙特阿拉伯专业气体中心）分别用作锥体和碰撞气体。一个欧瑞康回转泵SOGEVAC SV40 BI模型（法国）为质

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