大气环境在中国河流氮和溶解氧含量对氧化亚氮释放的影响外文翻译资料

大气环境在中国河流氮和溶解氧含量对氧化亚氮释放的影响

原文作者：Jianing Wang , Nengwang Chen , Weijin Yan , Bei Wang , Libiao Yang

单位：Institute of Geographical Sciences and Natural Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, PR China

创新点：1）展示各种河流N2O浓度和排放的异构模式。2）N₂O在城市河道的量显著高于在农业径流的量。3）在河流径流中47%的NO₃^-转变成N₂O。4）在城市河流中64%的NH₄ 转变成N₂O。

摘要：

从中国三大流域六大江河中研究N₂O浓度和排放在时间和空间上的变化，来检查N₂O的产生与溶解氧（DO）和氮含量之间的联系。这些河流一般可分为两种类型：显著自然的河流径流和农业径流以及显著城市废水的城市河流。结果表明，N₂O的浓度分别为0.15-1.07 (平均 0.51) and 0.22-22.7 (平均4.10) ug N L^-1。N₂O在几乎所有的过饱和河流中，在表明了大气中N₂O来源于河流。城市河流的N₂O的排放（范围从1.53-2453，平均529ug N m^-2h^-1)明显高于河流径流（范围从0.51-80.9，平均18.0ug N m^-2h^-1）.我们发现在河流径流中NO₃ ^-浓度（r²=0.30 p＜0.001）与N₂O的生产呈正相关，DO浓度（r²=0.22 p＜0.001）与N₂O的生产呈负相关。特别是存在一个显著的正关系（r²=0.21 p＜0.001）在城市河流中NH₄ 和N₂O的生产。通过逐步的回归分析，我们发现N₂O的生产可以做动态预测， 在河流径流中47%的NO₃ ^-和D0转变成N₂O；在城市河流中64%的NH₄ 和DO转变成N₂O。

我们建议用IPCC的方法计算N₂O的排放因素应该考虑多重因素的重要性进行修订。

关键词：一氧化二氮；溶解氧；氮水平；排放因子

1. 引言：

一氧化二氮（N₂O）是最重要的一个导致温室气候变化的气体，是一个主要的臭氧消耗的物质。人类的全球氮扰动周期，增加N₂O排放量从陆地和水生生态系统，并增加大气中的N₂O(Seitzinger,

1988; Bouwman, 1996, Ivens et al., 2011)。河流是一个重要的水槽，地面N考虑到20%-25%的人为N添加到生物圈中，出口到海洋和海洋内陆盆地(Howarth et al., 1996; Boyer et al., 2006; Yan et al.,2010).以前的研究已经表明，N₂O的产生来自不同河流的排放量有明显的响应，越来越多的人为N负(Cole and Caraco, 2001;Garnier et al., 2006).大量调查报告显示，在河水中溶解的N₂O和N₃O之间有很强的相关性。(Herrman et al., 2008; Silvennoinen et al.,. Yan et al. (2012)认为，硝酸盐能有效的预测深河中N₂O的生产。然而，一些研究未能找到河流与水之间的关系。例如，Clough et al. (2006)建议前期N₂O脱气发生没有任何并发。NO₃ 在泉水河与NO₃ ^-和N₂O被发现之间没有显著关系。Rosamond et al. (2012)报道N₂O的产生主要是缺氧反硝化或在大河流的缺氧沉积物中广泛存在。缺氧可能会导致N₂O排放的增加。相反，一些研究人员已证明DO和溶解N₂O呈负相关。(Yoshinari, 1976; Zhan and Chen,2006;Rosamond et al.,2011, 2012).

为了便于水生系统（小溪，河流和河口）N₂O排放的估算，政府间气候变化专门委员会（IPCC）介绍了发射因子（EF5-R)。最初提出的值0.75%是从一些河流系统得到，是公认的具有较高程度的不确定性(Nevison, 2000).该EF5-R值后来被修正为0.25%(IPCC, 2006)基于从世界不同地区的新数据(Reay et al., 2005; Sawamoto et al., 2005).然而，排放因子的有效性仍是不确定。例如，最近的一次研究

(Beaulieu et al., 2011)表明，在全球范围内，超过0.68Tgyr^-1的N人为的转化为N₂O。这个值比（IPCC）使用方法估算的三倍还要大。另一方面，一些研究报告显示NO₃ ^-的浓度并没有限制河流中N₂O的产生(Clough et al., 2006; Rosamand et al., 2012).因此，量化河流N₂O排放比较复杂和不确定。

随着经济的快速发展，中国的许多河流遭受了前所未有的氮污染。导致氮污染增加的主要因素包括：氮肥流失的农业领域和牲畜以及城市污水(Yan et al., 2010; Chen and Hong, 2011).随着N输入河流的显著增加，河流系统中N₂O的产量也显著增加(Seitzinger, 1988; Bouwman, 1996)中国河流中N₂O的排放可以用来衡量全球N₂O排放带来的影响。(Seitzinger and Kroeze,1998).到目前为止，大多数的报道都集中在N₂O排放来自于湖泊，水库和河口(Wang et al., 2007, 2009; Zhang et al., 2010; Liu et al., 2011; Yang et al., 2012),中国流域已被限制河流N₂O的产生和排放的直接测量(Yan et al., 2004; Yang et al., 2011; Yu et al., 2013).

在这里我们报告的是中国南方三大流域六大江河N₂O的产生和排放。目标分别为：1）调查的空间和时间（季节和日期）河流中溶解N₂O不同浓度的变化；2）调查N₂O的产生，DO和无机氮含量在河流系统之间的联系；3）通过N₂O的产生，DO和无机氮含量在河流系统之间的联系建立N₂O预测模型。

1. 材料和方法

2.1 研究领域

这项研究是在中国的3个领域中进行的，长江流域、巢湖流域、九龙河流域（图1）。长江是世界上的第三大河流（6.4*10sup3;km），年平均排放量10*10sup3;立方米。这片领域 (24°27rsquo;-35^o 54rsquo;N, 90°13rsquo; -122^o19rsquo; E)占地1.8 x 106 平方公里。年平均气温在16-18℃，年平均降雨量为1.1times;103毫米 大同水文地质站 (DHS)。在上游河口的限制下，来自周边城市的潮汐周期和工业废弃物的影响都是免费的。 长江流域一代的排水量是以上DHS中总共汇流量的94%，并将超过95%的河口水量 (Yan et al., 2003)。巢湖流域位于长江下游盆地(116°24rsquo;-118°00rsquo;E，30°58rsquo;-32°58rsquo;N),集水面积1.3 x 104平方公里（图1）。 这个区域对周边城市的人们生活的起到极强的影响。南淝河、杭埠河是巢湖流域的两大支流：南淝河是一条年平均排放量在1.5 x 108 立方米的城市河流（城市废水＞70%），然而杭埠河是从农业径流（＞80%）输入才得到很大的流量，年平均排放是19.3x 108 立方米。九龙河流域位于中国东南部(116°47rsquo;-118°02rsquo;E，24°24rsquo;-25°53rsquo;N),集水面积1.47 x 104平方公里。九龙河约年排放12.4*10^9立方米的水通过河口进入厦门湾，然后到台湾海峡西南。九龙河流域的年均温在21℃，年降水量在 1.6 x 103 毫米。九龙河有两大支流，北河和西九龙河，竹溪支流是北九龙河中部的第二大主要支流。所有的3大河流/支流，都是从农业径流流入（gt; 60%），研究河流的详细特点在表1中。

2.2 现场取样

在3个流域6条河流中选择的13个站点采样(图1和表1)。以下是详细的采样信息。在长江流域，分别对空间、季节和昼夜研究进行采样。为了研究空间差异，2011年的10月份和11月份，我们在国家水文站采样 (A1, A4, A5, A6, A7 and A8)，季节性变化研究在3个地点 (A1, A2, and A3)。月度样本取自从2009年6月到12月的3个站点。为了研究日变化，从站点A1采集2次样品（2009年8月20-22日和10月26-28日）。 连续60小时，样品每隔6小时采集一次。在巢湖流域，2006年和2009年每月在每条河的一个站点采样（B1在南淝河，B2在杭埠河）。在九龙河流域，两个站点在两条主要的支流上（C1在北九龙河，C2在西九龙河），从2010年1月到12月在竹溪出口处的C3站点进行月度抽样。在每个采样的地方，采集表面（~0.5m）水样，和水的流量，水和空气温度，风速，和现场测量溶解氧。N₂O样本分析通过被采集从取样器装满60mL玻璃瓶中。样品保存通过密封前在每个瓶中加一小块KOH晶体(Yan et al., 2012). 所有收集的样本一式三份。另外一份表面水样被采集在200mL的玻璃瓶中，由此判定NO₃^-和NH₄ 的浓度。水温和溶解氧用一个便携式仪器（YSI 550A）测量。溶解氧浓度校对是在实验室用碘量滴定的方法进行。

2.3 分析方法

溶解N₂O溶度测量根据顶部空间平衡的方法，使用岛津 GC-2014气相色谱仪中的GC-ECD进行的。（Huttunen et al..2002：Walter at al.. 2006：Clough et al.. 2007）。具体来说，10mL高纯度氮气（纯度＞99.999%）是用一个封闭的注射器和被取代的10mL水样注入采样瓶中。然后把瓶子大力摇晃10分钟，再静止平衡4小时后，抽走顶部5mL的空气，再注入气相色谱仪 (GC-2014, Shimadzu, Japan).

用GC-ECD测定N₂O浓度，与一毫升的样品进行Q柱分析和反冲洗。使用一系列认证标准化的浓度标准（100,500,1000,10000和5000 ppbv; Matheson tri-Gas, Praxair).系统精度为小于1%的相对标准偏差。

测定水样中初始浓度的N₂O（CW）使用的是Johnson等人描述的方法。（1990）使用紫外分光光度法测定苯酚次氯酸盐以及硝酸盐水样中的NH₄ (China EPA, 2002).重复测定得到测量精度营养成分10%的样品，并且是低于5%更好。

2.4计算

通过以下公式计算N₂O饱和水

N₂O saturation =[N₂O_meas]/[N₂O_equ]*100% (1)

公式中N₂O_meas测量的是N₂O浓度(mg N L^-1),N₂O_equ是河水和大气平衡的N₂O浓度(mg N L^-1)，其使用亨利计算法(Lide and Fredrikse, 1995).

过量的N₂O（△N₂O，mg N L^-1）被定义为N₂O_meas<!--

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