准一维K2Cr3As3 材料的超导电性外文翻译资料

准一维K₂Cr₃As₃ 材料的超导电性

原文作者 Jin-Ke Bao ¹ , Ji-Yong Liu ² , Cong-Wei Ma ¹ , Zhi-Hao Meng ¹ , Zhang-Tu Tang ¹ , Yun-Lei Sun ¹ , Hui-Fei

Zhai ¹ , Hao Jiang ¹ , Hua Bai ¹ , Chun-Mu Feng ¹ , Zhu-An Xu ^1,3,4 amp; Guang-Han Cao ^1,3,4

单位¹ Department of Physics, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.

² Department of Chemistry, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.

³ State Key Lab of Silicon Materials, Zhejiang University, Hangzhou 310027, China.

⁴ Collaborative Innovation Centre of Advanced Microstructures, Nanjing University, Nanjing 210093,China.

摘要：准一维（Q1D）K₂Cr₃As₃材料，这种材料中有双层小于纳米级的[(Cr₃As₃)^2-]infin;管子，壁的内部（外部）填充着共面Cr₆(As₆)正八面体线性锁链。我们发现这种材料在6.1k时表现出体超导性。这种材料有很大的电子比热系数为70 mJ K ^minus;2mol^minus;1，这表明了很强的电子相互作用。在温度从7K至300K这一大范围之中电阻率都线性依赖于温度显示了这种材料鲜明的非费米液体行为。这种材料可能是非传统的超导材料，初步体现在估计临界磁场超过泡利上限300% ，同时其超导态的电子比热是T³依赖的。标题化合物代表一个罕见的例子，系统强关联的准一维系统当中出现超导现象。

作为当代凝聚态物理中的核心问题的电子关联和降低的维数，在晶体材料中产生超导起到重要的作用。这是显著的，在准二维铜氧化物（1）、锶钌（2）、ferroarsenide（3）当中均有例证，这种状况中d电子被认为是非常规超导的出现是必要的。维度进一步减少到准一维情况，由于Peierls不稳定，超导现象很少发生（4）。Q1D超导体的典型例子包括早期的有机Bechgaard盐（5）以及紫青铜钼Li_0.9Mo₆O₁₇ (6)，这种材料中pi;电子和钼的4d电子是产生超导的原因。由于3d过渡元素通常具有更强的电子相关性，如果一个以3d元素为基的Q1D化合物也显示超导电性将是十分有趣的。铜基“梯子”材料是一维到二维的联系，这种材料在理论上预测（7）而且实验上证实（8）出现超导电性，尽管在高压情况下才得以实现。不幸的是，超导现象事实上是在Q2D材料当中出现的（9）。

铜酸盐和铁基高温超导体都可能具有1 d特征，比如条纹（10）和nematicity（11），虽然他们的晶体结构是准二维的。所以，由于1D系统固有的简单性，对于Q1D相关电子系统的超导电性的研究可能揭示长期存在的关于第二类超导机制难题。追求有电子相互作用的Q1D材料的另一种乐趣来自可能实现Luttinger液体的奇异动态电荷分离（12）。下面我们会介绍这样一个超导体K₂Cr₃As₃的合成和特性，其显著的结合了Q1D的特性和强大的电子相关性。新材料集合了迷人的的正常态和超导特性，指出非传统的超导电性。

K₂Cr₃As₃的单晶和多晶样品都准备好了。单晶样品是在高温条件下在真空密封状况下用KAs的自助熔剂法长的。多晶体样本是在疏散石英管当中固态反应合成的，用理论配比的三种元素作为原始混合材料。合成的细节在（13）当中提供了。原生的晶体是有光泽的针尖状的，如图1A所示。需要提醒的是样品在空气中十分活跃，而且容易随环境条件恶化。因此，为了防止样品暴露到空气中在处理的时候应该尽可能快。新鲜成熟的样品的化学成分是由装在扫面电子显微镜(SEM)上的X射线能量散射谱仪（EDS）决定的。典型的EDS展示在图1B中，连同相应的扫描电镜图像如图所示。我们收集并分析了十几个EDS光谱（13），提供了K1.82(19)Cr3.00As2.99(7) 化学组成，与K₂Cr₃As₃源自于晶体结构的化学分子式一致（见下）。我们采用四个圆圈状的x射线衍射仪进行单晶衍射，结果的结构数据已经制成表也就是表S3至S5（13）。使用晶体结构参数，粉末x射线衍射模式的模拟很好的复制了实验观察结果，如表1C中所示，表示对单晶和多晶样品来说是同一相。

K2Cr3As3是六边形格子的晶体，a=9.9832(9) Aring;，c = 4.2304(4) Aring;，室温下最可能的空间群是P(No. 187)（13）。组成的原子在z=0和z=0.5两个晶面上，如图2A所展示的样子。突出的结构单元是1 d带负电的[(Cr3 As3) 2minus;]infin;链，展示在图2B中，链是双围墙小于1纳米管子（DWSTs）外直径大约0.58nm，Cr6 (As6)共面八面体管子组成里面（外面）墙。Cr6单元是主体上是一个常规的八面体，其Cr- Cr键长在2.61 到 2.69 Aring;之间变化 (13)。这些Cr- Cr距离在Cr材料中接近于（2.50 Aring;），但是比Cr2 的半径的两倍（1.46 Aring;）要大多了，表明事实上Cr原子之间存在金属键。除了六个邻近铬原子的金属键，每个铬原子也表现得像阳离子（如果假设K 是As3-表面上的化合价为 2.33），以离子键的形式结合着四个砷离子（见2C的顶部）。DWSTs被K 抗衡离子的队列分开的，是弱耦合的。存在两个对钾来说显著的结晶点。K1和As6三角棱镜平行（图2C的中间）。K2也和As6三角结构结合，但是是垂直的（间图2C的下面）而且在同一ab平面上还有额外的六个砷离子远远的包围着（没有展示）。

解决了晶格结构，我们意识到在系列中存在（Ak=碱金属，TL,和In；Ch=硫族元素的元素）一个近似的结构（14，15）。尽管1D结构单位和的DWST是同构的，绕着c轴旋转一个小角度，与在中的DWST的角度相对。这导致了一个特殊的空间群，P63m（No.176），对。Ak原子只占据（1/3,2/3,0）和（2/3,1/3,1/2）位置，这给出1:3:3化学计量数。另一个重要的区别在于DWSTs轻微的变形，伴随着反演中心的缺失。

图3A显示了一捆晶体“棒”（这些棒通常与外磁场平行）和多晶样品的磁化率的温度依赖性，用表示。在超导临界温度Tc=6.1K可以看到急剧的的抗磁性过渡。磁屏蔽的体积分数（按的比例缩小）是在零场冷模式下测定的，在2K时超过100%（他们大约在修正后的退磁效应之后变成100%），表明大部分超导。另一方面，反映在场冷数据中的磁排斥的体积分数小得多，主要是因为在冷却下磁场过程中的磁通钉扎。在接下来的测量当中也展示了的超导转变的锐度充分表明尽管是显然的Q1D结构也存在着链间配对。

图3B显示了电阻率随温度的依赖性，用多晶样品测量的结果。引人注目的是，电阻率按照,从7至300k。这让人想起在最佳参杂酮酸盐超导体（16）和铁磷族元素化物超导体（17），以及f电子系统（18）这被视为非费米液体的特征之一（19），当中的T-linear电阻率（16）。由于Q1D的特点，T-linear电阻率的源点可能可以与可能的拉廷格液体发生联系（12,20）。在6.1k以下电阻率骤降证实了超导， 从图3B左上角的插图上可以清楚的看到。在外加磁场下，超导转变温度缓慢的降低至更低的温度。上临界场（Hc2）是在超导转变利用外推的正常状态下的电阻率90%常见的标准确定的。B3右下插图得到HC2作为温度的函数，表明HC2随着温度降低急剧增加。初始斜率的绝对值，和7.43T/k一样高. 通过一个简单的线性外推，零温度的上临界磁场估计为44.7T（注：如果磁场沿晶体的c轴,HC2值将更大）。 HC2(0)值，虽然粗略估计大约是泡利顺磁极限400%（在各向同性全超导能隙没有自旋轨道耦合的情况下，）（21,22），这意味着一个新的自旋三重库珀配对就像在中的p波超导（23）。进一步的调查中使用的其他技术，如核磁共振预计将有助于阐明这个有趣的问题。

比热的温度依赖性C(t)，可以为超导体提供重要的信息。图4显示了多晶体的低温比热数据。C/T与T2图让我们从电子和声子取出贡献。从6.4到10 K的数据的线性拟合得到的电子比热系数（fu指公式的单元，即，一个“分子”）或这个值大于（9.1 mJK ^-2 mol-Cr^minus;1）相关的三维相关金属化的两倍（24），表明Q1D中的强电子相关。

6 K以下，由于超导转变了特有的热跳（∆C）出现了，进一步证实为体超导。实际上，∆C来自电子部件的变化，C = Cminus;beta;T3而且，揭示在超导态Ce(T)的行为，Ce由正常状态比热T（图4的插图）归一化。如图所示，在TC发生无量纲的比热跳跃，，高达2plusmn;0.1，显著大于著名的BCS理论的理论值（1.43）。由熵节约型建设，确定热力学转变温度为5.75 K，符合零电阻温度。注意：Ce(T)在超导状态的数据不满足方程描述BCS全能隙SC。相反，他们也服从幂指数函数，，在C / T与T2 在TC以下线性一致，暗示在超导能隙的存在节点（25）。另一个要注意的问题就是如果T外推到零度，释放的熵到TC不守恒。这种差异可以通过一个非费米液体的奇异比热解释（18,19），在低温情况下是以为特点的。为了澄清这一点，需要测量在非常高的磁场和在足够低的温度下的比热。

Q1D系统很少发生超导，主要是因为Peierls不稳定性（4）和/或增强的波动。例如，在上述的十几个Q1D化合物（14、15）钟，只有成员AK = Tl和In有超导转变（26），最近在电子-声子耦合方面研究超导（27）。铜基的“阶梯”化合物是一种罕见的例子，这种化合物中几乎Q1D 3d电子包含的材料显示高压力下的超导（8）。然而，超导是伴随着一个从一维到二维的交叉出现的。因此，我们发现的中的超导现象代表了在Q1D材料和强电子关联系统的关联的一大进步。目前“常规”的测量结果表明在正常和超导态均有的特殊性质，指出这是非传统的超导性质，虽然超导配对的结构的细节不能得出。

之前在铬基化合物并没有被观察到超导现象，直到报告显示，在高压下的一个三维复合的CrAs在~2k的时候出现超导电性（28,29）。在此，代表在环境压力下第一Cr基超导体，除了早期的合金含Cr（30）。我们期望在这精美的结构Q1D铬基材料的SC的发生会刺激新的超导体的广泛探索相关的系统。

外文文献出处：arXiv:1312.0067

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