钴掺杂二氧化铈晶面调控及其光催化性能研究开题报告

1. 研究目的与意义

当今社会随着经济迅速发展，环境的污染日益严重，生活质量加剧下降。 环境污染会给生态系统造成间接的危害。如沙漠化、森林破坏、也会给生态系统和人类社会造成间接的伤害，这种间接的环境效应的危害比当时直接造成的伤害更大，也更难消除。例如，温室效应、酸雨和臭氧层破坏就是由大气污染衍生出的环境效应 这种由于环境污染衍生的环境效应具有滞后性，往往在污染发生的当时不易察觉甚至忽略了，然而一旦发生就表示环境污染已经发展到很严重的地步，大气污染不仅破坏生态平衡，还威胁到人们的健康，是当今社会急需解决的环境问题。汽车尾气中含有大量的一氧化碳和氮氧化物等是主要的大气污染物。氮氧化物(no_x)是导致二次细颗粒物和近地面臭氧形成的重要前体物因此，研发高效、低成本的催化剂具有重要意义。

近年来由于二氧化铈具有独特的氧化还原特性，是一种非常有潜力的催化材料。相对贵金属，cu、mn、co等非贵金属对二氧化铈掺杂可以提高催化性能并节约成本。同时通过晶面调控，制备出暴露高活性晶面的铈钴复合氧化物材料。掺杂是一种常用的改性方法，而掺杂剂的存在形态及其含量对光催化剂表面光生电子和空穴的复合影响显著，进而影响其光催化活性。同时二氧化铈具有立方萤石结构（如图所示）它有热稳定性高，氧气储存能力强和氧化铈中铈离子极易吸收光子从三价变为四价，而四价的铈离子在光激发下不仅能有效抑制电子空穴对的简单复合，改善光催化效率，还可能使光吸收波长红移至可见光区，增加对太阳能的有效利用。目前，研究较多的金属氧化物催化剂有cu，fe， mn和ce等金属氧化物催化剂.其中，ce的氧化物作为载体可以起到显著促进活性组分在载体表面的分散性，增加载体的热稳定性，提高催化剂的比表面积，产生氢溢流和提高金属氧化物还原性等作用.

通过晶面调控实现高活性晶面之间的暴露比，制备出具有高活性暴露面的半导体光催化材料可以大大提高材料的光催化效率。

2. 研究内容和预期目标

研究内容：查阅金属氧化物活性面暴露和铈钴复合氧化物制备的文献，根据文献制定合成暴露高活性铈钴复合氧化物的制备方法和反应条件。

通过对反应物和添加剂选择和对反应温度、时间、压力等进行控制合成制备得到产物，再通过对材料进行一系列测试得到铈钴复合氧化物的晶面暴露比，并对材料进行光催化活性测试。

最后通过对所得到的数据进行分析并得出结论。

3. 研究的方法与步骤

（1）利用水热法实现co对二氧化铈掺杂，利用tem暗场像观测其暴露晶面变化情况，观测其光催化转化氮氧化物效率的改变，设计合理的掺杂方案，制备暴露高活性晶面的co掺杂二氧化铈材料。

（2）根据 xrd，h2-tpr，bet结果研究催化剂上的nh3-scr反应机理.（3）通过晶面调控实现高活性晶面之间的暴露比，制备出具有高活性暴露面的半导体光催化材料，提高材料的光催化效率。

（4）对材料进行xrd、sem、tem、拉曼等表征；对材料的光催化性能测试。

4. 参考文献

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5. 计划与进度安排

(1) 第1周~第2周（2022-11-12~2022-2-22），查阅资料，制定实验方案，完成开题报告，外文论文翻译；(2) 第3周~第6周（2022-2-25~3-22），熟悉材料的制备工艺，合成co掺杂二氧化铈。

(3) 第7周~第11周（2022-3-25~4-26），对材料进行表征，研究co掺杂二氧化铈晶体结构在光催化转化氮氧化物效率的改变，整理数据，总结前期工作，完成中期答辩前准备工作。

(4) 第12周~第14周（2022-4-29~5-17），改善实验方案，比较不同合成条件对材料结构的影响，研究进一步提升材料的光催化性能的方案。