1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)
文 献 综 述
1.1 介孔材料研究背景
1992年,mobil公司[1]使用烷基季铵盐类阳离子表面活性剂ctab(c16h33n(ch3)3br) 为模板,硅酸钠为硅源,首次合成具有二维六方结构的有序介孔mcm-41。随后又陆续研发了具有三维立方体结构的mcm-48、二维层状结构的mcm-50等mcm41s系列介孔二氧化硅。此类介孔材料以其高度有序的形貌、均匀的孔道分布、连续可调的孔径尺寸、较大的比表面积和良好的稳定性等优势受到广泛的关注。1998年,stucky等[2]采用非离子表面活性剂三嵌段共聚物p123 (eo20po70eo20) 和f127(eo106po70eo106) 为模板,分别合成了介孔二氧化硅sba-15和sba-16等具有较大孔径的sba系列。从此,开启了各种无机盐类结合有机表面活性剂合成有序介孔材料的方法。
2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案
一、本课题要研究解决的问题
在以分子氧为氧化剂的环己酮b-v氧化反应中,复合金属氧化物的催化性能往往优于单一组分的金属氧化物;而与传统氧化物相比,介孔金属氧化物的催化性能有所提高,从而能达到降低共氧剂消耗的目的;在共氧剂苯甲醛的摩尔用量降低为环己酮的2倍时,仍取得了较好的催化效果[10]。sn元素无论是晶格间的节点间隙中形成的四面体配位sn,还是金属氧化物sno2的形式存在,均可增强酮类羰基碳的正电性,达到活化羰基碳的目的,使羰基碳的亲电性增强,提高反应效率,在以分子氧为氧化剂的环己酮b-v氧化反应中提高催化剂的催化性能。过渡金属氧化物常常是半导体材料,骨架中往往存在多种变价的金属元素,是一种很好的催化材料,通过调变组分可以获得不同的催化性能。其中,过渡金属fe、co、mn和cu的氧化物或介孔氧化物可以在不同的氧化反应中,包括以分子氧为氧化剂的环己酮b-v氧化反应中表现出较高的氧化性能。因此,含sn介孔金属氧化物在以分子氧为氧化剂的环己酮b-v氧化反应中应具有较佳的催化效果,而这方面的研究鲜有报道。
二、含sn介孔的制备
