蒸汽诱导还原法制备Cu2O@MIL-100(Fe)复合材料开题报告

 2021-08-14 18:31:15

1. 研究目的与意义(文献综述包含参考文献)

文 献 综 述

由于cu(i)具有无毒、功能性强、价格低廉等特点,因此被广泛应用于吸附分离、催化、传感等领域。各国研究者致力于在各种载体(如分子筛、氧化硅、氧化铝和金属有机骨架材料)构筑一价铜位。cu(i)的引入载体上的途径主要有两种:①、直接引入cu(i);②、间接引入二价铜盐再将其还原成cu(i)。直接引入cu(i)的方式在铜盐的选择上有一定的局限性,而间接引入二价铜盐再将其还原成 cu(i),可使铜盐的种类和制备方法得到拓展。二价铜盐可选择氯化铜、乙酸铜、硫酸铜、醋酸铜或硝酸铜等,采用热分散、浸渍法或离子交换法均可以将二价铜盐引入载体孔道内。关于将载体上 cu(ii)的还原方法主要有两种:一种是使用还原气体,常用的还原剂有氢气和一氧化碳等;另一种为在惰性气体氛围或真空条件下的高温自还原法,还原温度在400~900℃。

早期 naccache 等创新地使用co气体将 cu(ii)-y 在400℃还原为cu(i)-y。 随后,许多研究者也采用该方法将y型或x型分子筛与cu2 交换,制得cu(i)-分子筛络合吸附剂。岑沛霖等首先将nay分子筛与二价铜离子交换,再利用乙烯的还原性将载体上的二价铜离子还原为 cu(i),由此制得一种 cu(i)络合吸附剂,并用乙烯/乙烷混合体系评价了所得吸附剂的吸附性能。李忠等利用醋酸铜会分解为氧化亚铜的性质,采用浸渍法将醋酸铜负载于活性炭上之后进行焙烧而制备得到负载型 cu2o/活性炭吸附剂。我们课题组在前期工作中已经报道了一种cu2o负载量较高的cu2o/sba-15 吸附剂,利用原粉sba-15与cu(no3)2通过固相研磨后在空气中焙烧得到cuo/sba-15,然后再在惰性气氛下、700℃自还原得到吸附剂cu 2o/sba-15,还原率约为55 %。

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2. 研究的基本内容、问题解决措施及方案

本课题研究和解决的问题:主要以合成以金属有机骨架为载体,Cu2O为活性组分的络合吸附剂材料为侧重点。由于金属有机骨架是一种具有高比表面积和较大孔体积的新型多孔材料,首先在吸附分离方面具有很大的应用前景,而Cu2O作为一种铜源丰富成本又比较低的金属氧化物,能作为活性位应用在很多方面。但是由于金属有机骨架本身不具有很好的热稳定性和化学稳定性,大量研究报道的高温自还原以及利用各种还原剂还原制备Cu2O的方法,当以金属有机骨架作为载体时并不适用。所以如何能够保证金属有机骨架结构稳定的情况下将Cu2O成功负载到MIL100(Fe)上是本课题研究的关键。

本课题的研究手段:使用 MIL100(Fe)为载体,采用浸渍法负载前驱体硝酸铜,通过改变负载溶液的浓度来实现不同的铜负载量。将负载有二价铜的材料在聚四氟乙烯高压釜中利用甲醇蒸汽进行还原,从而得到Cu2O@MIL100(Fe)吸附剂。与传统的高温自还原法相比,还原的温度低,还原的时间短,省时节能。然后对Cu2O@MIL100(Fe)进行了XRD、IR、TEM、SEM、UVvis等一系列的表征,最终在脱硫方面预期获得良好的应用。

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