1. 研究目的与意义
我国石油资源十分短缺，人均占有量与世界平均值仍有很大差距，石油安全与能源安全问题将越来越突出。而我国有着丰富的生物质资源，充分利用的话对解决能源问题非常有帮助。生物质资源中的木质素含量非常丰富，但在现阶段，对它的处理应用并不是很有效，目前可用于工业原料的木质素主要是造纸工业的副产品（即制浆废液的回收产品），其中仅有百分之一用作水溶性木质素磺酸盐这种初级工业品，其余绝大部分仅仅作为燃料被烧掉，而且木质素的热值较低（只有27 MJ/kg），并且燃烧之前需要预先进行脱水工作，因此，燃烧木质素作为能量的来源并不是一个木质素高附加值利用的有效途径。特别是在我国，由于非木浆造纸的比重较大（60%以上），每生产1 吨纸，造纸废液中就有大约0.5吨木质素排出，处理难度较大，使这一资源非但没有得到有效的利用，反而成为一大污染源。因此，木质素的深度、高价值利用不管是从资源的有效利用方面还是从解决环境污染问题的角度，都具有非常重要的意义。
2. 国内外研究现状分析
多年来，科研工作者利用各种手段和方法对木质素的化学结构进行了大量的研究，一般认为，木质素基本上都是由苯丙烷基单元 (C6~C3) 经碳碳键和碳氧键相互连接和无规则偶合而成的，是一种具有三维空间结构的复杂无定型高聚物。其含有三种基本结构，分别为：愈创木基结构、紫丁香基结构和对羟基苯基结构 。因此，木质素是制备芳香类化合物的理想原料。目前，木质素的一个重要高附加值应用就是选择性氧化断裂Cα-Cβ键来制备芳香醛类化合物香草醛和丁香醛。其中，香草醛是一种广谱型香料和有机合成原料，被广泛的用于食品、化妆品以及医药工业领域。其全世界年消费量约1.2万吨，是全球产量最大、应用最为广泛的香料之一，并且需求量每年以10%的速度增长。因此，利用木质素制备香草醛得到了广泛的关注。
在木质素氧化制备芳香醛过程中，常用的木质素氧化降解方法有碱性硝基苯氧化，Cu(II)氧化 和氧气氧化，其氧化反应中主要产生大量的芳香醛、少量的芳香酸、极少量的酚类以及其它氧化降解产物，表现出良好的化学选择性选择性氧化断裂CαCβ键。其中硝基苯（NB）氧化选择性更好，也常被用来研究木质素的结构。但硝基苯毒性较大而且后处理比较繁琐，因此我们课题组，尝试利用硝基苯衍生物DNBA和DSA来氧化木质素制备芳香醛类化合物，但结果却令我们感到意外其主产物分别是酚类和酮类化合物，它们同样表现出了良好的化学选择性。在DNBA的氧化产物中，酚类化合物的总的相对百分含量为63.50%，特别是紫丁香醇其相对百分含量高达34.76%，对断裂C1Cα键表现出较好的选择性；而在DSA的氧化产物中，芳香酮类化合物总的相对百分含量为50.35%，特别是乙酰丁香酮其相对百分含量高达34.06%，对断裂CβCγ键表现出较好的选择性；而且，这两个反应尤其是对氧化紫丁香基结构单元表现出更好的选择性。在DNBA和DSA的氧化产物中，愈创木酚、紫丁香醇、香草乙酮和乙酰丁香酮都是重要的化工原料或医药中间体；而且其本身还具有良好的生物活性：愈创木酚和紫丁香醇具有抗氧化活性，愈创木酚磺酸钾具有局部麻醉和防腐活性；香草乙酮被证明具有利胆，抗关节炎以及抗氧化活性；乙酰丁香酮具有通过诱导农杆菌Vir基因的活化而促进外源基因整合的作用。另外，紫丁香醇因具紫丁香花香气还被广泛用于花香型香精之中。因此，利用廉价易得的木质素制备高附加值的愈创木酚、紫丁香醇、香草乙酮和乙酰丁香酮等化合物将为木质素的高附加值利用提供了一条崭新的途径。同时对降低环境污染具有重要的意义。3. 研究的基本内容与计划
研究内容：1.以酶解木质素为原料进行木质素选择性氧化降解的研究
2.氧化剂用量、温度、碱液浓度对木质素选择性氧化降解产物 得率的影响
3.所得产物芳香酮和酚类化合物的分离
4. 研究创新点
1.氧化工艺新，用了新的氧化剂选择性氧化， 前人处理木质素制备高附加值产品时，用到了碱性硝基苯氧化，Cu（Ⅱ）氧化和氧气氧化，具有良好的选择性选择性氧化断裂Cα-Cβ键，但本论文中用硝基苯的衍生物DNBA,DSA来氧化木质素得到新的高附加值产品。 2. 主要产物改变，由醛类变为芳香酮和酚类 以前利用木质素生产的高附加值产品主要是芳香醛类，但本论文中，DNBA对断裂C1Cα键表现出较好的选择性，主要得到酚类；DSA对断裂CβCγ键表现出较好的选择性，主要得到芳香酮。 |
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