1. 研究目的与意义
沸石分子筛膜由于具有均一的孔道、高的热稳定性和化学稳定性,在膜分离领域应用较多。nay型沸石膜属于fau型沸石膜(又称八面沸石膜)中的一种。fau型沸石膜包含nax和nay型沸石膜两种,通常x型沸石膜的si/al=1~1.5,y型沸石膜的si/al1.5。其结构单元是β笼,β笼像金刚石中的碳原子一样排列,相邻的β笼之间通过六方柱连接,从而形成一个超笼结构和三维孔道体系,其孔道直径为0.74nm×0.74nm。其骨架结构如图1所示。
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2. 研究内容和预期目标
研究内容:基于fau型沸石膜骨架中的si/al比及其孔道结构,其多被应用于有机物脱水和有机混合物的渗透蒸发分离领域。但由于沸石膜合成成本较高,且合成的难度较大等原因,限制了其应用。为了降低沸石膜的合成成本,本实验所采用的载体为大孔管状α-al2o3载体。为了得到较高质量的沸石膜层,本实验将采用水热合成法制备与实验所用载体孔径相匹配的微米级粒子形成高致密性的fau(nay)型沸石膜,其具体研究内容如下:(1)制备fau型沸石晶种,采用xrd及sem技术对其纯度和大小形貌进行表征,寻找与载体管相匹配的晶种颗粒的最优的合成条件;
(2)采用提拉法在α-al2o3载体上制备薄且均匀连续的晶种层;寻找获得最优晶种层的制备工艺;
(3)在大孔α-al2o3载体上采用水热合成法制备致密的fau型沸石膜,弥补膜层表面缺陷,并对沸石膜进行气体渗透性能测试和sem表征,寻找最优的合成条件,并研究其气体渗透分离性能。
3. 研究的方法与步骤
研究方法: 目前,主要采用二次生长法来合成fau型沸石膜,但是该法存在着操作复杂、成本高、实用类型少等缺点,非常不利于在工业上规模化应用。二次生长法也叫晶种法,在支撑体上引入晶种层,晶种层从合成液中汲取所需要的原料,向各个方向二次生长填充晶体间的空隙,得到致密的沸石膜。在该方法中,晶核的形成过程和晶体的生长过程为2个单独的过程,大大缩短合成的时间,更好地控制晶体的生长和膜层的厚度,取向性以及对称性等微结构。同时可以减弱对合成条件敏感性,具有更宽的操作空间和易于按比例放大,重现性高。
研究步骤: 1、对fau型沸石膜的合成进行相关的资料文献查阅,收集关于fau型沸石膜的合成方法,了解fau型沸石膜的合成步骤,合成液配比,实验药品等。
2、结合所查阅的资料,从前人的研究成果出发,借鉴他人的研究方法,在对前人的研究成果上进行深化和系统化的基础上,确定实验的操作步骤,合成液配比等
4. 参考文献
[1] hidetoshi kita, kazunobu fuchida,tatsuya horita, et al. ,preparation of faujasite membranes and their permeation properties, separation and purification technology ,2001, 25:261-268
[2] zhu g,li y,zhou h et al. microwave synthesis of high performance fau-type zeolite membranes: optimization, characterization and pervaporation dehydration of alcohols. journal of membrane science,2009,337:47-54.
[3] zhenzhuo wang, izumi kumakiri, kazuhiro tanaka, xiangshu chen, hidetoshi kita, nay zeolite membranes with high performance prepared by a variable- temperature synthesis, microporous and mesoporous materials, 2013, 182:250–258.
5. 计划与进度安排
1.2022-2-27~2022-3-05 查阅文献,了解论文的研究内容,确定合成原料、合成方法,筹备实验药品和装置,并完成外文翻译及开题报告;
2.2022-3-06~2022-5-15 制备fau型沸石晶种及fau型沸石膜,并采用sem和气体渗透测量进行表征,确定最佳的合成条件;
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