1. 研究目的与意义
研究背景：
沸石是具有明确的亚纳米孔隙和适于分子分离的独特表面性质的结晶硅铝酸盐材料。分子筛晶体中有许多特定大小的空穴，空穴之间通过孔（也称“窗口”）相连。由于分子筛能将比其孔径小的分子吸附到空穴内部，而把尺寸较大的分子排斥在其空穴外，起到筛分分子的作用，故得名分子筛。在过去20年中，已经合成了各种类型的沸石结构的多晶膜和膜，并且用于具有工业重要性的气体和液体混合物的分离。用于构建膜的大多数沸石具有12元环（例如fau和mor），10元环（例如mfi，mel和fer）和8元环（例如lta和sapo-34）孔窗，其提供适合于分离各种分子系统的不同孔径。
fau型沸石具有天然矿物八面沸石的骨架结构，孔径约为0.73nm，属于大孔沸石分子筛。fau型沸石膜包含nax和nay型沸石膜两种，通常x型沸石膜的si/al=1~1.5，y型沸石膜的si/al1.5。x型和y型分子筛的骨架结构都属于六方晶系，空间群为fd-3m。nax的晶胞参数a=24.86~25.02?。y型分子筛的晶胞参数a=24.6~24.85?。八面沸石的结构单元是β笼，β笼像金刚石中的碳原子一样排列，相邻的β笼之间通过六方柱连接，从而形成一个超笼结构和三维孔道体系，超笼中含有4个按四面体取向的12员环孔口，其孔道直径为0.74nm×0.74nm。八面沸石的骨架密度为12.7t/1000?3。在八面沸石中，每个d6r由于对称中心，所以扭曲的sod笼层彼此间以对称中心相关。fau的骨架类型可以描述为sod层的abcabc 堆积。
由于骨架结构中铝的存在，使得fau型沸石骨架中有平衡电荷的阳离子，这一特性使其在离子交换、催化和吸附等方面表现出独特和优异的性能。无论是低硅铝比的nax型沸石分子筛或高硅铝比的nay型沸石分子筛都是目前使用最广泛的石油加工催化剂的主要组成。同时低硅铝比的nax型沸石分子筛又是重要的吸附剂，同时用于气体的吸附分离与净化。fau分子筛膜应用最多的是在co2/n2的分离方面。由于fau沸石膜对极性分子、不饱和分子及易极化分子具有较强的选择吸附性能，且可凝性有机蒸汽易在膜孔内产生细毛凝聚，fau沸石膜在苯/环己烷、苯/氮气、二氯乙烷/氮气等易凝性分子与不凝性分子之间的分离方面具有广阔的应用前景。
2. 研究内容和预期目标
研究内容：
本实验以缩小及消除fau型沸石膜缺陷为主旨，在大孔管状α-al2o3载体上制备高致密性的fau（主要是nay）型沸石膜，其具体研究内容如下：
（1） （1）采用水热合成法制备fau型沸石晶种，采用xrd及sem技术对其纯度和大小形貌进行表征，寻找与载体管相匹配的晶种颗粒的最优的合成条件；
（2）在大孔α-al2o3载体上表面吸附一层3-氨丙基三甲氧基硅烷（ap-tms），使ap-tms作为偶联剂连接晶种层和载体，随后采用提拉法在α-al2o3载体上制备薄且均匀连续的晶种层；寻找获得最优晶种层的制备工艺；
3. 研究的方法与步骤
研究方法：
fau型沸石膜的制备方法主要有原位水热法、二次生长法和微波加热法。
原位水热法是文献报道最多的制膜方法,主要步骤为按照一定的比例配制合成液；将处理过的载体放入不锈钢合成釜中；加入一定量的合成液；最后在一定温度和压力下在载体表面直接生长沸石膜。该方法操作简单，但由于合成液在支撑体表面随机成核，不易形成连续致密的膜，往往采用多次原位水热法来得到致密膜。从而耗时多，消耗大量原料，产生大量废液。并且合成过程容易伴生naa型或nap型沸石杂晶，晶体尺寸和膜的厚度难于控制。
4. 参考文献
[1]王 季平,刘丽娟,邵国林,刘昶,王金渠.二次生长法fau型沸石膜的合成与表征[j];膜科学与技术;2007年06期
[2] xuehong gu, junhang dong, tina m. nenoff, synthesis of defect-free fau-type zeolite membranes and separation for dry and moist co2/n2 mixtures, ind. eng. chem. res.2005,44:937-944.
[3] 郑彤, nay沸石膜的合成及在二氯乙烷与氮气分离中的应用:(硕士学位论文),大连:大连理工大学,2004
5. 计划与进度安排
1.2022-2-26～2022-3-05：查阅文献，了解论文的研究内容，确定合成原料、合成方法，筹备实验药品和装置，并完成外文翻译及开题报告；
2.2022-3-06～2022-5-15：制备fau型沸石晶种及fau型沸石膜，并采用sem和气体渗透测量进行表征，确定最佳的合成条件；
3.2022-5-16～2022-5-30：撰写论文，提交指导教师审阅，论文查重；
4.2022-6-01～2022-6-08：修改论文，制作答辩ppt等，准备答辩
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