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1. 研究目的与意义、国内外研究现状(文献综述)
21世纪以来,水资源短缺问题已严重制约社会经济发展和人民生活水平的提高。对此,世界各国和地区积极着手提高节水意识,严格控制工业和生活废水直接排放到自然环境中,以减少自然水体污染。近年来,我国化工业呈现良好的发展势态,然而水污染问题一直严重困扰和制约着我国生态环境和经济的可持续发展。常用的物理、化学和生物法的废水处理技术均取得了一定的处理效果,但存在适用性不广、去除率低、能耗高、二次污染严重等问题有待解决[1]。
高级氧化技术是化学氧化技术的一个重要组成部分,其是利用氧化剂、电、光照、催化剂等生成活性极强的自由基(如oh等)将有机污染物氧化降解成小分子无害物质,甚至可矿化成co2和h2o。其中,作为一种“环境友好”型化学氧化技术,基于oh的高级氧化技术因其高效且无二次污染、常温常压下可进行、可控性较强等优势,在众多污染物处理技术上显示了难以比拟的优越性[2]。掺硼金刚石(bdd)薄膜电极由于具有最佳的综合性能,如优异的阳极氧化能力、抗污染能力和抗腐蚀性,宽的电化学视窗、低的背景电流等,使其成为当今功能电极材料的新秀。目前,基于bdd电极的高级氧化技术在处理各类难降解有机污染物中取得显著的成效[3-4]。
相关研究大多集中在使用常见支持电解质(如na2so4)下降解有机污染物的反应动力学与降解机理的研究,而对于此过程中电解质效应对处理效果的影响,以及由电解质效应引起的副产物生成,特别是卤素离子存在条件下,卤代副产物的形成机理研究鲜有报道。为此,下文重点简述相关的研究进展。
2. 研究的基本内容和问题
研究目标:
在自然环境中,尤其是沿海地区由于海水入侵和地面沉降,地下水和地表水中存在大量的卤素离子。相关研究表明在采用高级氧化技术的水处理工艺中,有机污染物在被oh氧化降解的同时,卤素离子会被氧化形成活性卤素物种,其能与体系中的有机污染物反应,导致有机卤代副产物的生成。然而,在基于oh的高级氧化过程中,卤素是如何转化并加到有机物分子上的相关研究报道涉及较少。因此,本课题选取苯酚模拟实际水体中的富电子芳香族化合物,考察不同卤化物种类和浓度对苯酚去除和矿化效果的影响和降解动力学研究,并深入研究此过程中溴代副产物的生成规律,通过研究数据从而为基于oh的高级氧化技术在处理含卤素介质的有机废水的实际应用提供全面的经验参考与评价。
3. 研究的方法与方案
研究方法与实验方案:
本课题选用苯酚作为模拟污染物,在1,10和100 mm卤素无机盐(nabr和nacl)浓度下,采用bdd电极电催化氧化苯酚溶液。根据hplc和toc的分析数据,系统地对比研究溴化物与氯化物对苯酚降解和矿化性能的影响,并通过动力学分析和电化学测试进一步验证。另一方面,采用量子化学计算得出的电荷密度作为结构的定量值,通过理论分析结合lc/ms分析数据,深入研究苯酚在bdd工艺中的降解产物、降解途径以及溴代副产物的生成规律。
4. 研究创新点
特色或创新之处
(1)相比于已有的报道,本项目重点研究br在电化学氧化工艺中的作用;
(2)对比研究br和cl对苯酚降解和矿化性能的影响;
5. 研究计划与进展
研究计划及预期进展
本项目预计6个月完成(2018年12月-2019年5月)
(1)2018年12月
