五羰基及以上化合物的合成、反应性能初探开题报告

 2022-01-22 23:23:20

1. 研究目的与意义、国内外研究现状(文献综述)

本课题的意义、国内外研究概况、应用前景等(列出主要参考文献)多羰基化合物具有悠久的历史,作为一类高活性的合成原料,它吸引了几代科学家投身研究。

最早由r. de neufville和h. von pechmann[1-2] 在1890年首次合成并报道了相邻三羰基化合物1,3-二苯基-1,2,3-三酮。

经过一百多年的发展,其物理性质、化学性质、合成应用等方面得到了广泛的研究,成果卓著。

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2. 研究的基本内容和问题

研究的目标、内容和拟解决的关键问题与三羰基化合物的合成方法类似,我们拟采取重氮转移及氧化两步法构建这类分子。

其中五羰基化合物的合成已有相关文献报道[1-2](图2),六羰基及以上化合物的合成尚未见报道,原因在于六羰基化合物的相应水合物会发生分子环化转化,使得六羰基化合物水合物难以稳定存在。

成功合成六羰基及以上化合物的关键在于保持反应体系绝对干燥无水,避免水合物的生成。

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3. 研究的方法与方案

研究方法、技术路线、实验方案及可行性分析我们拟探索开发出新型的多羰基合成方法,通过重氮化合物在铑金属催化剂及氮氧化物的作用下生成金属卡宾,随后寻找合适的氧化剂与金属卡宾反应,发生氧转移反应,生成相应的羰基化合物。

技术路线:可行性分析与特色或创新之处1.如上述,尽管尚未有六羰基及以上的化合物被合成出来,并且四羰基及以上的化合物研究较少,基本在有机合成中还未得到应用。

但是恰好在前期工作中发现了重氮化合物在铑金属催化剂及氮氧化物的作用下,可以发生氧转移反应,生成羰基化合物,为六羰基及以上化合物的合成提供了新方法。

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4. 研究创新点

二十世纪八十年代,三羰基基团被发现存在于天然产物中,随后人们发现某些人工合成的2,3-二羰基酯类化合物具有酶抑制的活性。

这些发现激发化学家们对该类化合物进行更深入的研究,它们被成功的广泛用于环化骨架、天然产物等合成中。

尽管科学家们合成出了多种多样的三羰基化合物,但是对四羰基、五羰基及以上化合物的合成与性能的报道较为少见。

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5. 研究计划与进展

研究计划2018.1-2018.3 设计实验并完成五羰基、六羰基化合物的的合成并优化条件。

2018.3-2018.5 对所合成的五羰基化合物、六羰基化合物进行表征,并探索其反应性能,并完成结题报告。

预期的成果顺利完成五羰基化合物、六羰基化合物的合成,并将五、六羰基化合物成功用于有机功能分子的合成。

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