准两维铁电材料CuInP2S6的第一性计算开题报告

1. 研究目的与意义

二维铁电材料多数自发极化是平行于膜面的，2014年印度科学家Shirodkar和Waghmare理论上预言了1T构型的MoS₂薄膜在垂直于膜方向可以出现自发极化，但极化值比BaTiO₃小二个数量级，且1T构型的MoS2并不稳定。16年8月新加坡南洋理工大学王峻岭和刘政实验组在CuInP₂S₆垂直膜面方向室温下得到稳定的铁电极化且极化大小比1T构型的MoS2的极化高一个数量级,他们在双层膜中观察到明显的压电效应，因此CuInP2S6是一种潜在的二维铁电材料，对此材料的进一步研究将会在探寻新的二维铁电材料, 阐明二维铁电性的物理机制,以及基于二维铁电材料的器件设计方向有着重要的学术价值和应用前景。过渡金属硫代亚磷酸盐CuInP₂S₆（CIPS）是由硫八面体笼子中填充Cu原子、In原子以及P-P对，其中Cu、In以及P-P对呈蜂窝状的有序排列，CIPS层间是范德瓦尔斯力连结。CIPS材料的极化起源于Cu离子和In离子对硫八面体中心位置的偏移，其中一价Cu离子向上偏移约1.6，三价In离子向下偏移0.2 ，因此在Z方向形成了亚铁电相结构，铁电相空间群为Cc，顺电相的空间群为C2/c，随着温度的升高（T＞315K）,In离子迁移到八面体的中心对称位置，而Cu离子则无序等概率分布于硫笼子中心的两个上下对称的位置上，从而导致总的铁电极化的消失。虽然理论上第一性原理对双层CIPS进行了模拟，但得到的极化值比实际值高一个数量级。美国橡树岭国家实验室Kalinin课题组利用朗道—德文希尔唯象理论推测了单畴CIPS薄膜的临界厚度为200纳米，多畴薄膜的临界厚度为50纳米。2016年10月份，他们再次撰文报道10nm以下CIPS薄膜的铁电性将被完全抑制。就目前而言，理论的结论和实验结果并不吻合，因此需要从微观机制上进一步明确并阐述二维范德瓦尔斯CIPS铁电薄膜的极化起源.

2. 研究内容和预期目标

对CIPS二维以及准二维薄膜的本征极化进行更深入的研究，从微观角度重新计算和分析单层CIPS原胞以及范德瓦尔斯层间耦合的准二维CIPS的极化起源和临界厚度，为二维铁电材料的应用提供理论支撑。

3. 研究的方法与步骤

通过第一性计算与物理模型相结合的方式从理论上进一步澄清实验中关于CIPS薄膜的临界厚度的争议,以及可能的影响因素。

4. 参考文献

[1] s.n. shirodkar and u.v. waghmare, phys. rev. lett. 112, 157601(2014).

[2] f.c. liu, l.you, k.l. seyler,et al.,nat.commun.7, 12357(2016).

5. 计划与进度安排

(1) 2022.12.6 — 2022.2.20学生根据要求收集资料

(2) 2022.2.20 — 2022.3.05接收毕业任务书

(3) 2022.3.01 — 2022.3.12完成开题报告