中国西南成都地区气溶胶消光特性及源分析外文翻译资料

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中国西南成都地区气溶胶消光特性及源分析

摘要

为研究中国四川盆地的气溶胶，分别在2011年4个季节中各选一个月的气溶胶现场采样。测量了在干燥条件下（RHlt;40%）和潮湿条件下（40%lt;RHlt;90%）的气溶胶散射系数（b_sp）和气溶胶吸收系数（b_ap），此外，还收集了每日PM_2.5与PM₁₀样品，PM_2.5样品主要用来分析其各种化学成分，包括主要的水溶性离子，有机碳（OC和EC）、微量元素以及无水糖左旋葡聚糖（LG）和甘露聚糖（Mn）。采用多元线性回归分析法测定干燥条件下气溶胶散射系数（b_sp）和(NH₄)₂SO₄、NH₄NO₃、有机质（OM）、细粒土壤（FS）和粗质粒（CM，PM_2.5-10），以及在四个季节EC对b_ap的影响，从而评估PM2.5和CM中各个化学成分对气溶胶消光的影响（b_ext =b_sp b_ap）。PM2.5的各个化学成分的质量散射效率（MSE）与质量吸收效率（MAE）采用季节回归方程进行了估算，进而计算b_ext。干燥条件下，年b_sp，b_ap和单散射反照率（SSA）值分别为456plusmn;237Mm^-1、96plusmn;48Mm^-1和0.82plusmn;0.05。环境年均值b_sp通过气溶胶的吸湿曲线（(f(RH)）估算，为763plusmn;415Mm^-1，是干燥条件下b_sp的1.7倍。环境年均值SSA也增加到0.88plusmn;0.04。干燥条件下b_ext的估计值仅比实际测量值高2plusmn;9%。各化学成分的环境年平均测量值值仅比由(f(RH)计算得出的值低1plusmn;10%。二次无机气溶胶，煤燃烧、生物质燃烧、钢铁工业、钼相关工业、土壤粉尘、CM的b_ext分别为环境b_ext估算值的41plusmn;19%、18plusmn;12%、14plusmn;13%、13plusmn;11%、5plusmn;4%、5plusmn;7%和7%plusmn;4%。

1. 引言

大气气溶胶通过吸收太阳辐射，改变云的微物理性质，从而直接或间接地影响气候变化。由于气溶胶光学的复杂性以及气溶胶与云之间的相互作用，关于大气气溶胶对气候的影响还存在很大的不确定度(Solomon, 2007).。为了减少这些不确定性，更好地了解在局部、区域和全球尺度上气溶胶物理、化学和光学特征。气溶胶单次散射反照率，即气溶胶散射系数与消光系数的比值，是重要的气溶胶光学特性参数。在一定程度上决定了气溶胶加热还是冷却地球系统。SSA的微小变化可能改变气溶胶直接辐射强迫的净影响的计算值，比如从负面影响改变为积极影响，反之亦然(Haywood and Boucher，2000)。众所周知，b_sp和单次散射反照率取决于气溶胶化学成分并随气溶胶吸湿生长的显著变化。因此，测量气溶胶吸湿生长需要更好了解SSA。对气溶胶性质的深入认识有助于模拟化学模型和气溶胶的卫星遥感。

关于气溶胶光学特性的综合观测已在世界各地广泛开展，如一系列研究气溶胶特征的实验（ACE-1，ACE-2和ACEAsia）(Bates et al., 1998; Huebert et al., 2003; Raes et al., 2000)，对流层气溶胶辐射强迫观测实验（TARFOX）(Russell et al., 1999)。近几十年，大量学者对东亚气溶胶光学特性进行了广泛研究(Alam et al., 2012; Andreae et al., 2008; Cheng et al., 2008; Lee et al., 2009; Li et al., 2007, 2011; Marcq et al., 2010; Wang et al., 2010; Xu et al., 2002)。大量研究表明气溶胶化学性质通过控制其光学特性，通过直接辐射强迫和间接辐射强迫来影响气候(Li et al., 1995; Menon et al., 2002; Xia, 2010)。已有研究来量化气溶胶光化学之间的关系(Malm et al., 2003;Pitchford et al., 2007)。在中国，这些研究多是基于米散射理论(Cheng et al., 2008)，IMPROVE公式(Cao et al., 2012;Yang et al., 2012），多元线性回归(Tao et al., 2014a)。使用米散射理论方法是有挑战性的，因为这种方法需要长期连续测量质粒尺度分布。IMPROVE公式最初是为研究农村和偏远地区开发的，可能不能直接适用于城市环境(Tao et al., 2014a)。因此，多元线性回归方法可能是量化中国城市地区气溶胶光化学关系的较有效的方法了。

由于人为排放量大和特殊地形，四川盆地是中国甚至东亚地区污染最严重的地区之一，如图1所示，四川盆地的中分辨率成像光谱辐射计(MODIS)中年平均气溶胶光学厚度接近于一个单位，这比中国北方平原和长江三角洲地区的观察值还高(Li et al,2007)。成都是四川最大的城市之一，被龙泉山和邛崃山环绕（图S1）。这座城市由于特殊地形经常出现严重的雾霾天气(Chen and Xie, 2012; Tao et al., 2013)。迄今为止，很少有研究系统地研究此区域气溶胶光学性质与化学性质的关系。本研究的目的是填补这一空白。通过直接定量研究现场测量，识别城市环境中的气溶胶光学和化学性质之间的关系，调查研究PM2.5各个成分对气溶胶光化学的影响，以及相关源对光的散射与吸收，来研究成都气溶胶光学特性。

1. 方法

2.1、站点描述

这项研究中使用的仪器安装在成都环境科学院（CRAES）研究所办公楼（21米以上）的屋顶上，办公楼位于成都城区（30.65 N，104.03E）（图1）。这个地方相对于任一方向，视野都很清晰，周围向东约100米有一个住宅区和公园，专业场地内5公里外的没有移动的空气污染源，因此站可代表成都城区环境。我们的观测站点的位置位于成都城市中心，根据不良分散条件（例如较低的风速、接近的地形）和AOD数据，也可以在一定程度上代表成都平原（图1和图S1）。

2.2、气溶胶实时散射吸收系数和气象参数的测量

用两个波长为520 nm单波长积分浊度计测量BSP（Ecotech Pty Ltd，澳大利亚，型号AuroRA1000G）。b_sp由散射强度从7^o到170^o的测量值积分计算得出，浊度计控制流入空气的相对湿度（Rh），使其小于40%，加快水的蒸发，减少水的影响，从而获得干燥条件下b_sp。气溶胶样品每年平均加热至4plusmn;1℃，在某种程度上，浊度计的内加热器可能会影响半挥发性有机化合物或硝酸铵的浓度。然而，气溶胶样品在可调节温度的容器中，温度被控制在26plusmn;6℃左右，因此半挥发性有机物或硝酸铵的减少量并不显著。另一浊度计关闭加热入口并在可调容器内（25℃）进行传导。因此，浊度计中的相对湿度不等于在实际环境的相对湿度，b_sp的测量值应定义为潮湿条件下的b_sp而不是环境b_sp。这些浊度计配备了常规的总悬浮颗粒物（TSP）旋风分离器，流量设定在每分钟5 L。每天使用无粒子空气进行零校准，每周使用粒子FRHFC-R134A气体粒子进行跨度检查。总b_sp的计算结果可用先前研究中描述的方法角度非理想性进行修正(Anderson and Ogren, 1998)。考虑到在空气动力学粒度仪（APS）模型 (TSI, Inc., St Paul, MN, USA) (Fig. 2)中，大部分颗粒（99%）的空气动力学直径 (D_a ) 小于2.5um，所以在APS上游放置了一组硅胶扩散干燥器（RHlt;20%），浊度计截断误差预计将在5%左右，浊度计测量的总不确定度应为plusmn;10% (Andreae et al., 2008)。

由黑碳仪测量得到的880nm的黑碳浓度可转化为532nm时b_ap的值（麻吉科学公司，伯克利，CA，美国，型号AE-31）。基于声表面波计与光声的比较，折算系数为8.28m² g^-1 (Wu et al., 2009; Yan et al., 2008)。该仪器配有常规仪器，将总悬浮颗粒物（TSP）旋风分离器和一组硅胶扩散干燥器（RHlt;20%）置于液位计的上游，流量设定在每分钟5L，每周用一个干净的过滤器更换滤筒入口的滤器，将液位计校准到零。总体而言，b_ap测量的不确定度应为plusmn;7%(Schnaiter et al., 2005;Lin et al., 2014)。

气象参数，包括风向（WD）、风速（WS）、相对湿度（RH）、温度（TEMP）和降水量（PR）每隔10min记录一次，风速由风速监测器记录（VISALA公司，赫尔辛基，芬兰，型号QMW101），环境湿度与温度用RH/温度探头（VISALA公司，赫尔辛基，芬兰，型号QMH101）测量，测定降水量的雨量计（VISALA公司，赫尔辛基，芬兰，型号QMR101），这两种气象仪器都安装在峭壁车站的屋顶3米以上（地面24米）。

2.3、PM采样

PM_2.5和PM₁₀样品同步收集使用3个低流量空气采样器 (MiniVol TAC, AirMetrics Corp.,Eugene, OR, USA)。PM_2.5样品运用两个滤光片在流速为5L min^-1下收集，两种滤光片分别为47mm石英光纤滤光片(Whatman QM-A)和47mm特氟隆滤波器（WHWMAN-PTFE），PM₁₀样品由流速为47mm石英光纤滤波器（WHWMANQM A）收集。收集了117组PM_2.5样品（117组石英光纤滤波器和117TEFRON组滤波器）、117组PM₁₀样品（石英光纤滤波器）和12组空白样品（12组石英光纤滤波器和12组TeFRON滤波器），分别在2011年1月6日至30日（代表冬季）、4月3日至5月3日（春季），7月1日至31日（夏季）和10月1日至31日（秋季）。每个样品的采集持续时间为24h（当地时间每天从10:00开始，第二天上午10:00结束） (Tao et al.,2014b)。

2.4、重力称重

用StutiR5 MC5电子微天平，温度在20~23℃之间，相对湿度（Rh）为35%-45%之间，灵敏度为plusmn;1ug，对PM_2.5 Teflon滤光片和PM₁₀石英滤光片样品的颗粒质量浓度进行了重力分析 (Tao et al., 2014b)。

2.5、PM_2.5滤料样品的化学分析

运用2001年DRI模型碳分析器（ATMOS公司，卡拉巴萨斯，CA，美国）对PM_2.5样品（石英过滤器）的碳质部分进行了分析。用离子色谱法和电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）分别对PM_2.5样品（PTFE过滤器）的无机物和元素进行了分析。此外，硅在被酸消化之前运用X射线荧光分析仪（XRF，EpSilon 5，PySalm公司，荷兰）在特氟隆过滤器上定量测量。还用DIONEX ICS—3000系统测定了PM_2.5样品（石英滤光片）的无水糖左旋葡聚糖（LG）和甘露聚糖（Mn）。用来分析PM_2.5过滤器样品化学方法可以参考Tao et al. (2014b)。

2.6、数据分析方法

2.6.1 PM_2.5质量重建

为了进一步评估所确定的化学成分是否能够代表PM_2.5的测量值，测量的PM_2.5质量大多是由(NH₄)₂SO₄（1.375）、NH₄NO₃（1.29）、OM、EC、FS和水组成的。热力学平衡应用等温模型II（储量模式）(Fountoukis and Nenes, 2007)计算在相对湿度（40%）和温度（23℃）条件下的含水量。重建PM_2.5质量时，OC和OM之间的转换因子应随粒子的主要来源而变化。考虑到生物质燃烧LG浓度在秋季和冬季比春季和夏季高得多，转换因子选择为：在春季和夏季时为1.6，在秋冬季节应为1.8 (Tao et al.,2014b)。通常通过以下公式估计FS分量 (Malm et al., 1994)：

(1)

因此，重构的PM_2.5

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