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对中国东北沈阳三个雾霾天气期间大气冰核数量浓度的观测研究
摘要：本文介绍了2010年11月至2012年1月三次雾霾天气期间冰核（冰核）数浓度的特征。使用静态扩散云室和滤膜法对大气冰核进行取样。滤膜采样的处理都是统一在活化温度-15℃及冰面过饱和度20%、水面过饱和度3%的湿度条件下进行的。本文研究了不同天气条件下大气冰核数浓度的变化。分析了气象因子与冰核数浓度的关系，并研究了污染物浓度与冰核数浓度的关系。结果显示，在所有的测量中，在-20℃下沈阳的平均冰核数量浓度为38.68L-1。雾霾期间平均冰核数值浓度较高（-20℃时为55.92 L-1），雨后降低。在所有气象因素中，风速，边界稳定性和气流方向可能影响冰核数量浓度。烟雾天气中冰核数量浓度与PM1，PM2.5和PM10颗粒物质呈正相关。
关键词：雾霾；冰核数浓度；膜过滤采样；污染物
1介绍
冰核在操作上定义为大气气溶胶粒子，当它们暴露于低于冰点温度和相对于水蒸气过饱和的环境中时，会在其表面产生冰（Kle冰核等，2010）。冰晶有两种形成方式。一种是通过液体溶液液滴的均匀冷冻，另一种是通过与颗粒核的不均匀相互作用（Pruppacher和Klett，1997）。在低于大约-38ordm;C的温度下，纯水滴的均匀冻结发生速率很快（Belosi，et al，2014），而冰核颗粒的异质冻结可能发生在温度较高的环境中。非均匀冷冻包括四种模式，即沉积成核，接触冷冻，浸泡冷冻和冷凝冷冻（Bundke等人，2008）。在冰云的物理过程中，它通过直接影响冰粒的大小和数量集中以及间接影响云的降水和生命的形成，从而调节大气辐射过程，从而影响气候（Gierens，2003; Zeng等，2009; Belosi等，2014）。然而，冰核在降水发展中的作用仍然知之甚少，部分原因是冰核数据浓度观测不足。因此，有必要增加实地活动的数量来积累冰核号浓度数据集。
在中国，1963年至1974年期间在14个城市进行了大量的实验活动（li＆Huang，2001）。近年来，中国的冰核测量研究重新抬头。 冰核浓度分别在辽宁省抚顺市（周等人，2012），江苏省南京市（Yang等，2013）和黄山山顶（Jiang等，2014; Jiang et al，2015）在安徽省。从这些观察得到的证据表明，冰核可以在很大范围内特别地和暂时地变化。（2002）发现，北京在-20°C活化温度下，1995年至1996年期间平均冰核数量浓度为75.9 L-1。 吴等人（1986）发现，早在上世纪80年代在中国的史塔山进行的一项研究中，冰核数字浓度早于下午。 石等人（2006）分析了青海省河南县在5年（1989年，2000 - 2003年）分别进行的测量，发现冰核浓度随着活化温度的降低而增加。在-20ordm;C的活化温度下，这些测量的最大冰核浓度可以达到186 L-1（2001）。在云微物理过程中赋予冰核的作用以及其特殊和时间变化的性质，在具有特殊环境条件的不同地点进行案例研究可能是对现有关于自然冰核数量浓度的文献的有益补充。
在本文中，我们提出了在沈阳测量的冰核数值浓度的结果。 这是中国东北重工业城市首次进行这种测量。 由于其特殊的位置，结果可能对社区有用。 第2节介绍了一种测量方法。 第3节介绍了分析结果，包括该市冰核数量浓度的统计特征，影响冰核数量浓度的气象因素以及冰核浓度与气溶胶颗粒物PM1，PM2.5和PM10之间的关系。 第4节总结了结果。
2.方法
2.1实验说明
冰核样本在2010年11月至2012年1月在中国东北部沈阳东北气象服务大楼（123.43ordm;E，41.77ordm;N）安装在屋顶（地面以上50米，周围建筑物没有障碍物）的平台上进行。在观测期间有三次典型的雾霾事件。表1列出了天气现象和采样时间以及一些相关变量。在这三个事件中，我们在28天内获得了37个采样组。来自15组的数据在雾霾天收集，其余22组来自其他天气条件。在每组中，我们使用四个过滤膜在一个自制的取样器中同时取样（图1）。 冰核数浓度通过计数在静态扩散云室中因冰核活化而形成的冰晶的数量而获得。同时，使用GRIMM180特定仪器记录PM1，PM2.5，PM10的颗粒物质（PM）浓度。从附近的自动气象站获得相应的气象变量，如风速和降水量。无线电探空仪数据可从附近的业务气象站获得。观测平台没有任何障碍，5公里以内没有工业污染源。因此，抽样结果在该地区具有代表性。
在采样期间，通过气象因素包括能见度，相对湿度和PM值确定了雾/霾天数。 当能见度lt;10公里，相对湿度gt; 95％时，它被记录为一个保守的日子。 对于能见度lt;10公里和相对湿度lt;80％的日子，它们被记录为雾霾日。 对于能见度lt;10km但相对湿度在80％-95％之间的日子，PM值用于确定雾或霾天气。 如果PM2.5和PM1的浓度超过75mu;g·m-3和65mu;g·m-3（来自中国气象局的标准），则被归类为霾天气; 否则，被视为雾天气。 在我们的研究中，我们没有明确区分雾和霾天气，所以我们通常称之为雾霾天气。
表1 沈阳三个典型雾霾期的描述
（采样时间“1106104140”指11月6日10：41：40，infin;分别代表晴天、雨、雪、云和雾霾天气。Ta为活化温度，n冰核为av数字浓度的变化。）
2.2采样仪
本研究使用自制的滤膜取样器。仪器的照片如图1所示。它由两部分组成，一部分是顶部的进气歧管，另一部分是底部的抽气泵，两部分通过130毫米高，30毫米直径的长硬金属管连接。进气歧管有四个取样头和一个空气接线盒。本工作中使用的滤膜由北京北化膜分离技术公司生产。它由47毫米直径和0.45微米孔径的微孔聚酯纤维制成。滤膜置于四个空气采样头中，每个采样头的外径为51毫米，内径为47毫米。尺寸为45 mmtimes;76 mmtimes;350 mm的空气接线盒由铝合金（混合铝和钢）材料制成。采样头必须用螺母和硅胶严格固定密封，防止空气泄漏，空气接线盒的上下端塞也是如此。所有取样装置的进气口高度距离平台地面1.5米。样品流量为40 L·m，每个过滤器可以在60秒内对空气流进行10 L的采样。为了确保采样过滤器捕获足够数量的不太密集或过稀的气溶胶颗粒，实际取样长度需要根据天气条件进行调整。我们在同一位置收集实时PM10数据，这些数据用于确定采样时间长度。我们已经开展了研究，找出最佳采样长度与PM10值之间的关系。对于雾霾天气日，由于采样空气含有足够数量的气溶胶颗粒，因此使用了30秒。对于晴空天气，长度可能为120秒以捕获足够的气溶胶粒子。为了测试背景条件，将空白过滤器同时放置在单独的采样仪器中，而不进行采样操作，然后将其移除以用作背景参考。将气溶胶颗粒收集在膜过滤器上，其随后在静态扩散云室中进行处理。随后在特定温度下分析样品并在静态扩散室中过饱和以获得冰核数值浓度。
图1滤膜取样仪
2.3静态扩散云室
本研究使用杨（1995）的静态扩散云室设计，该设计被Bigg（1963）修改。该腔室由两个平坦的平行镀铬黄铜板组成，尺寸为140毫米times;140毫米times;5毫米。在上层板内部有一个浅槽，尺寸为116 mmtimes;116 mmtimes;3 mm，在冰面上形成水，作为冰激活和生长的水蒸气源，并且有四个圆形铬下板表面上直径为47毫米，深度为2毫米的镀黄铜板。下板设计用于支撑和冷却采样膜，采样膜浸泡在石油膏中以增强它们与下板的热接触，因此下板和膜上的温度是相同的。云室的内部高度为8mm，上板的冰表面与下板的取样膜表面之间的高度小于3mm。将上部冰面的温度设定为高于下部平板的温度会产生过饱和。水蒸气从上板扩散到下层，并通过滤膜上的气溶胶捕获。当水汽扩散达到平衡时，冰核颗粒激活并形成可见的冰晶。因此，通过改变上下板之间的温度差可以获得温度谱和湿度谱。为了确保静态扩散云室中的温度精度，温度由上板上的818P4温度控制仪器和下板上的PID温度控制系统分别控制。静态扩散云室的温度精度可以保持在plusmn;0.01ordm;C以内。
图2静态扩散云室中水(A)和冰(B)过饱和度的频率(Ta为活化温度)
2.4 冰核检测
在静态扩散云室中处理过滤器样本的粒子集合。 在将滤膜放入云室之前进行称为“提升”的特定处理（图3）。 将滤膜缓慢放入液体石蜡中，然后石蜡渗透到滤膜中，使滤膜孔内嵌入的颗粒可以在滤膜表面浮起。 因此，过滤膜上的冰核颗粒可被激活（图4）并被计数。 一般来说，过滤器从不透明到透明的内部石蜡逐渐改变，这通常被认为是“提升”的成功。
图3 取样滤膜在激活前的预处理过程(四个过滤器在液体石蜡中浸泡不同时间)
将空白和测试过滤膜置于静态扩散云室中用于活化。 在-20℃的活化温度下，空白滤膜上的冰晶不会出现在-15℃的活化温度（Sw = 3.0％）和冰晶数量小于15，远远低于试验中的结晶温度。 因此可能不需要计算测试过滤膜中冰晶的背景数量。在一定的温度和相对湿度条件下，在静态扩散云室中同时处理四个滤膜。 计算每个过滤器上的冰晶数目并将结果平均以得到指定条件的平均冰核值。 当过滤器上只有少数几个冰晶（少于几十个）时，通过眼睛进行计数。
雾霾日，Ta=-19.99；Si=21.4%，RH=0.999 雪日，Ta=-19.97；Si=21.1%，RH=0.997
图4激活后的冰核
当一些冰晶很高（超过几十个）时，拍摄照片并在计算机屏幕上放大以便于计数。 计数过程首先在-15ordm;C的活化温度，20％的冰过饱和度和3.0％的水过饱和度下进行。 然后重复几次较低的活化温度直至达到-20℃以获得冰核数值浓度和温度之间的关系。 图6显示了6个激活温度的照片结果，并且冰核数值浓度与激活温度的散射图如图6所示。 可以看出，随着活化温度的降低，冰核数浓度呈指数增加，并且这种变化可以由以下等式表示：
N(t) = 0.0444*exp(-0.372*t) , (3)
其中t是以摄氏度计的激活温度。 数值拟合的相关系数为0.9765。
Ta= -15.05 ordm;C Ta=-16.02 ordm;C Ta=-17.00 ordm;C Ta=-17.99 ordm;C Ta=-18.93ordm;C Ta=-20.01 ordm;C
RH=95.104% RH =93.755% RH =93.450% RH =92.362% RH=95.065% RH =95.378%
Si=10.14% Si=9.61% Si=10.29% Si=10.07 Si=9.53% Si=15.94%
图5不同活化温度下的冰核数
图6 冰核数浓度随活化温度的变化
3结果分析
3.1 冰核数浓度特性
我们首先分析冰核号浓度的统计特征。在观测期间，有三次典型的雾霾事件。计算这三个事件的取样结果的平均值，标准偏差和方差。表2列出了在-20℃下冰核浓度活化温度的结果。在这三个事件中，平均冰核数浓度具有相似的大小，其值分别为24.95L-1,58.43L-1和29.82L- 1，分别。然而，冰核数量浓度的变化范围却大不相同。如表2的最后一行所示，第二个事件的方差比另外两个事件的方差要大得多。我们使用单向ANOVA方法来测试这些事件之间的冰核差异是否显著。结果显示，第二事件与其他事件的差异显著，P lt;0.05，而第一事件与第三事件的差异不显著（Pgt; 0.05）。第二个事件中的平均冰核数也高于另外两个，表明该事件的不同天气和环境条件对冰核有较大影响。
为了比较我们的结果与其他研究中获得的结果; 我们收集了在中国不同地点测得的平均冰核浓度，并将结果列在表3中。可以看出，本研究中发现的冰核浓度低于北京，但高于中国南京，这接近青海的浓度。 天山，黄山等山地的小于城市的冰核浓度。
表2三次典型雾霾事件的冰核数浓度
表3 激活温度下静态(灰色)和混合云室中冰核浓度的比较
3.2不同天气条件下的冰核数浓度
我们已经确定了五种天气类型在采样周期，并计算平均浓度和其他统计参数。结果列于表4中。可以看出雾霾日的平均浓度约为其他天气类型的两倍。最低浓度出现在雨天。这些结果表明，雾霾天气中的erosol粒子有明显的来源，而雨水则能很大程度上冲走这些微粒，降低冰核的浓度。类似的结果也有李和黄(200)的报道。根据甘肃省马曲县的观测资料。雾霾天气与晴天和云天气有显著性差异(均Plt;0.05)。晴天与多云天气无显著性差(Pgt;0.05)。
表4不同天气条件下的数浓度
3.3气象条件对冰核数浓度的影响 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料
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