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常压空气等离子体的光学诊断

C O Laux^1,2, T G Spence³, C H Kruger and R N Zare⁴

High Temperature Gasdynamics Laboratory, Mechanical Engineering Department,

Stanford University, Stanford, CA 94305, USA

摘要

常压空气等离子体通常被认为处于局部热力学平衡状态是由于在高压下高速碰撞交换造成的。这个通常假设不能成立，特别是相对于光学诊断。在流动的等离子体和由于放电而升高的电子温度的速度梯度，可以导致化学和热力平衡的大量偏离。本文综述了基于光学发射光谱和光腔衰荡光谱，我们发现当从热力学和化学平衡状态到热化学非平衡状态下的温度和大气压等离子体浓度测量的诊断技术是有用的。

Abstract

Atmospheric pressure air plasmas are often thought to be in local thermodynamic equilibrium owing to fast interspecies collisional exchange at high pressure. This assumption cannot be relied upon, particularly with respect to optical diagnostics. Velocity gradients in flowing plasmas and/or elevated electron temperatures created by electrical discharges can result in large departures from chemical and thermal equilibrium. This paper reviews diagnostic techniques based on optical emission spectroscopy and cavity ring-down spectroscopy that we have found useful for making temperature and concentration measurements in atmospheric pressure plasmas under conditions ranging from thermal and chemical equilibrium to thermochemical nonequilibrium.

介绍

在本文中所描述的技术应用于测量在三种类型的空气或氮等离子体。第一种类型对应于一个50千瓦的电感耦合等离子体炬产生空气等离子体，在一个相对较低的速度流动（10m/s）[1]。在这种情况下，等离子体是接近局部热力学平衡（LTE）由于对流率低于化学反应，因为测量是在无场区的等离子炬的感应线圈下端。第二种类型对应于一个重组的空气或氮气等离子体流动在高速度下（sim;1km/s）通过水冷试验段[2]。在这个速度，对流速率的速度比化学反应的速率和等离子体到达化学非平衡的测试部分出口。没有电场被施加在这些实验中。因此，自由电子和重粒子的温度保持平衡和流量接近于热平衡。第三种情况对应于在大气压力空气中直流电场产生的辉光放电[ 3 ]。辉光放电的一个特征是，电子温度Te随温度的升高重核粒子的温度Tg也升高。代表条件是Tg= 2000K和Te= 1eV（11600K）。在这些条件下，高能电子会导致一个显着的离解和电离度。因此，这些等离子体在热和化学非平衡。

在所有这三种情况下，它可以假定的旋转温度是接近的气体温度，因为在大气压力下，旋转松弛是快速。另一方面，没有简单的假设成立的振动和电子数分布。通常用于非平衡等离子体假设Te和Tv大约等于电子温度并不总是有效的。事实上，我们已经表明，这个假设在大气压力下的氮辉光放电是不正确的[4]。因此，必须非常小心应用在非平衡流动的光学诊断。本文2部分介绍了我们的实验等离子体产生和光学诊断设施的概述。第3节介绍我们的数据分析中采用的光谱模型。第4节说明了三种测量空气和氮等离子体中旋转温度的方法。第5节介绍了光学技术来测量电子和氮离子浓度。

1. 实验设备

在我们的实验室使用的空气和氮等离子体是由50千瓦的电感耦合等离子体炬在4兆赫频率下产生的。大气压力等离子体是由直径1-7cm的可换喷嘴口产生的。图1（a）显示为缓慢流动的实验火炬头和等离子体群，LTE空气等离子体。在这里，喷嘴直径为7厘米。图1（b）显示了我们的重组研究与空气和氮等离子体的实验装置。喷嘴出口直径为1厘米，把不同长度的水冷试验段放在炬下端为了在良好的环境下更好控制快速等离子体复合力。最后，图1（c）显示了一个在一个快速流动施加直流电场产生辉光放电的照片（sim;450m/s），较低的气体温度（2200 K），常压空气等离子体。

图2显示了发射光谱的实验装置示意图（OES）测量。这里介绍的OES测量用43米的单色器配备2000times;800像素CCD相机（SPEX TE2000）或光电倍增管（Hamamatsu R1104）。绝对校准的光谱强度用辐射标准包括校准的钨带灯和一个1千瓦的氩弧。高阶光被长通滤波器拦截。使用球面镜和/或氟化镁透镜可以减小色差。

图1

图2

1. 光谱模型

在我们的实验室已经投入了相当大的工作研究光谱模型解释空气等离子体诊断。SPECAIR代码[ 5 ]在非平衡空气辐射代码的基础上发展起来的（NEQAIR）[ 6 ]。当前版本的SPECAIR [ 5 ] 37分子的跃迁模型有NO, N2, N 2, O2, CN, OH, NH, C2, CO, a还有N, O, and C等原子。模型提供的绝对光谱发射和吸收空气准确的模拟从80 nm到5.5micro;M.如图所示，图3比较了绝对强度的发射光谱在LTE空气中测量值和SPECAIR的预测值。等离子体状态是指对应于图4的温度分布，中心温度峰值大约7500K。图3可以看出，该模型能够再现实验谱线位置和强度。

图3

图4

1. 温度测量

处于LTE的低温等离子体，单温特征包含所有内部能量模式（振动，旋转和电子），这个温度可以确定绝对强度从任何原子或分子的功能，或从玻尔兹曼分布的振动或旋转法）的分布。图4显示的测量图1（a）中的空气等离子体的温度谱。所有光学测量产生径向温度分布[ 1 ]。处于热力平衡时的温度和波尔兹曼温度基于各自不同的原子谱线的绝对和相对强度。使用Gomes的方法，变化的温度曲线可以测量NO gamma; (0, 1)谱带得到[7]。振动温度曲线我们可以测量N ₂ B–X 谱带从391.4 nm 到356.4 nm。从图4可以看出，变化振动温度曲线和电子温度曲线两个实验的不确定性在一定程度内是一致的。我们就总结说这个等离子体接近LTE条件。

在非热力平衡的等离子体中，前面几段提到的技术可能不能提供可靠的光宇大气的信息，因为违背平衡在内部能量的贡献。大气温度最好由转动的强度分布曲线推导得到。根据等离子体激发程度，可以使用各种O2, N2, N 2,和 NO (干空气) 和 OH (湿空气)的转换。如图5所示大量排放空气的种类显示紫外发射光谱的平衡时，大气压力空气中的水蒸汽摩尔数为1.3%，温度在3000 - 8000 K范围内。NO, OH和 O₂谱带温度控制低于5000 K。N₂ (C–B) 的第二正带系，N ₂ (B–X)的第一负带和O和N原子在较高温度下的谱线。图5的发射特性也可以观察到低温非平衡空气等离子体电子温度升高。这种等离子体很容易产生的电放电装置。

在低温湿空气等离子体中，OH A–X的发射光谱300nm转换提供了一个特别方便的方式来测量旋转温度。在较高的温度下或在存在电场的情况下，OH转换是从N₂ C–B重叠的强发射。在这种情况下，旋转温度可以从N₂ C–B的旋转曲线测得。在更高的温度或更高的电场激发下，出现在光谱中的光谱和一个准确的光谱模型的许多分子跃迁需要提取一个特定的系统的各个谱线。对于这些条件，我们最近提出了一种基于N ₂ B–X选定的旋转线的方法[8]。OH, N2, 和 N 2转动温度测量技术，在下面的小节描述。

3.1 OH A–X旋转温度测量

OH A–X转化是由低温空气等离子体发射的最强烈的系统之一，含有少量的氢气或者水。旋转温度可以通过对整条带进行拟合，或者更简单地从相对强度的2组的旋转线对应于OH A–X (0, 0)。如图6所示，这些分支形成不同的峰在约307nm和309nm。OH A–X采用SPECAIR光谱模型在文献[9]有说明。在图7中这种技术提供了一个灵敏的温度计，因为两者的相对强度随温度的变化而迅速变化。该技术的另一个优点是，它不需要绝对或相对强度的校准，因为通常的检测系统的响应是几乎恒定的，在小的光谱范围内的变化。然而，我们应该意识到潜在的困难与自我吸收，非波尔兹曼转动分布分布，并与其他粒子在等离子体中的干扰。

3.1.1. 自我吸收.

由于P分支比R分支更多的自我吸收，P / R比例在一个给定的旋转温度强度比作为等离子体的光学厚度变小而增大。如图7所示，P/R比例会显示一个旋转的温度高于其实际值。如果P峰的自吸收4%，从图7的旋转温度推断高于实际的旋转温度100K左右。等离子体的光学厚度取决于等离子体的长度、浓度和温度。在平衡等离子体，OH浓度是温度的函数在冷空气的水蒸汽压力和摩尔分数。图8显示XH2 O会造成4%的P峰自吸收。此曲线可以用来估计在一个特定的实验装置的自吸收效应的重要性。在一个1厘米的空气等离子体温度在2000 K时，例如，自吸收效应可以当水蒸气的摩尔分数小于1%时被忽视。

3.1.2非波尔兹曼旋转分布

违背波尔兹曼旋转分布可能是因为OH的旋转水平[10]。要验证旋转水平遵循波尔兹曼分布，我们应该比较测得的频谱模拟假设一个Boltzmann分布在306 - 312纳米的范围内。如果一个OH旋转水平没有遵循Boltzmann分布这是不可能从OH A–X直接推断出的气体的平移温度。

3.1.3干扰

如果铂电极是用来产生等离子体的放电装置，Pt I谱线在306.47nm处可能重叠R分支。在这种情况下，在OH谱中窄缝宽度应用于分离铂线。我们已经使用了过渡来测量在空气/氩气复合实验在气体温度低于4000K的旋转温度[2]，也在发光实验中没有应用[ 3 ]。在无需放电发光实验中测量OH光谱在图9中显示。在整个范围306 – 312nm的模拟和预测光谱之间的良好的证明，自吸收是可以忽略不计，旋转的水平遵循玻尔兹曼分布。

3.2 NO A–X 和 N2 C–B旋转温度测量

在较高的温度下或更高的等离子体激发，如图1（c）的条件下，在其他的系统用电放电下，OH发射光谱变得模糊了。旋转温度可以从NO A–X (gamma; )到N2 C–B的转换中测量得到。

图11显示了在20%和40%的峰值强度，作为旋转温度的函数（0，2）带的预测的光谱宽度。这些模拟是用SPECAIR，假设一个梯形0.66和0.22纳米狭缝函数。如果一个完整的光谱模型是不可用，宽度曲线提供了一个快速的方法来估计的旋转温度。

图5

图6 图7

图8 图9

图10 图11

3.3 N2 B–X旋转温度测量

在较高的激发水平，NOgamma;和二正系统受到越来越多的重叠由过渡精确的光谱模型，可提取谱线从CN和排放在同一光谱范围。建模受到很多复杂的因素影响如位置，强度和分裂谱线。最近Michaud等人[11]通过光谱分析提供了精确的光谱常数，在SPECAIR中，使高精确的识别的旋转线B–X最多转动量子数约100。该技术已成功应用于非平衡的旋转温度测量重组氮氩在15厘米的等离子试验段（图1（b））[8]。旋转温度测量为4850plusmn;100K，精度远优于其他转动温度测量技术（见Scott等人[12]）。

1. 带电物质浓度的测量

在电子数密度大于5times;等离子体的空间和时间分辨的电子数密度的测量可以从巴尔默beta;过渡线型（4–2）在486.1 nm的原子氢。这种技术需要添加少量等离子体（通常为1%或2%

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