大西洋中部地区夏季PM2.5和霾分析外文翻译资料

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大西洋中部地区夏季PM_2.5和霾分析

L.-W. Antony Chen _a , Judith C. Chow _a , Bruce G. Doddridge _b , Russell R. Dickerson _b , William F. Ryan _c amp; Peter K. Mueller _d

1. 美国内华达州里诺沙漠研究所大气科学处
2. 美国马里兰大学气象学系
3. 美国宾夕法尼亚州立大学气象学院
4. 美国加利福尼亚州Palo Alto，TropoChem

摘要：

在1999年7月至2000年7月期间对巴尔的摩到华盛顿城市间空气动力学直径（PM_2.5）小于2.5微米，消光和气象特征的颗粒的质量和化学成分的观察结果进行了分析，研究了大西洋中部地区夏季霾的形成。PM_2.5中的氨化硫酸盐（硫酸根离子）和含碳材料的质量分数分别为清洁空气（PM_2.5lt;10ug/m³）的50%，但个别的对于更多的污染空气（PM_2.5gt;30ug/m³）来说，则增加到了60%。这意味着硫酸根离子在霾形成中的作用。本研究的数据与保护视觉环境的机构间监控网络的相比可以得出硫酸根离子比碳材料更为区域化，部分来自逆风源地区。消光系数与PM_2.5质量加上与无机盐相关的水有着良好的相关性，导致水合气溶胶的质量消光效率为7.6plusmn;1.7m²/g。1999年7月15日至19日期间发生的最严重的霾事件的特点是西风运输和再循环减缓污染物的去除。在这一发作的高峰期，1小时内PM_2.5浓度达到45g/m³，视觉范围降至5公里，气溶胶水可能导致消光系数为40%。

意义：

本文研究夏季PM_2.5和大西洋中部地区的霾。研究了PM_2.5化学成分的时空变化及其与消光系数变化的关系。可见度降低是硫酸根离子在潮湿空气中迅速积聚的结果。硫酸盐和霾在区域尺度上积累。来自连续监测和热力学模型的数据表明，局部和区域的排放和气象要素都有助于发生严重的霾发作。

介绍：

过去十年来，对于我们的周围身边的环境，气候和公众健康的影响，霾污染进行了深入的研究。霾是由小粒子散射/吸收大气中的可见光辐射引起的。在美国，所有主要机场通过自动表面观测系统（ASOS）监测大气消光（散射加吸收）系数，并用于计算有效视距范围，一个飞行安全的关键参数。自1987年以来，保护性视觉环境（IMPROVE）网络的机构间监测一直在衡量美国国家公园的可见度的时空趋势。改进结果表明，霾通常是区域性的，不限于城市或工业化区域。区域性霾事件可能发生在所有季节。了解地方和区域排放之间的联系以及霾的形成对于有效的空气质量监管至关重要。

霾状况特点是能见度低。可见度是衡量人眼区分物体与周围背景的能力。这种能力受到被物体发射或反射的光衰减的悬浮材料的限制。根据Koschmeider方程，可以从大气消光系数估计可见度：

空气分子（瑞利散射）的散射在海平面520 nm处约为13 Mm^-1。瑞利散射将最清洁的空气中的可见度限制在约300千米。在地球的大陆上，通过与可见光辐射波长相同大小的精细模式颗粒的散射和吸收有助于观察到大多数的消光。IMPROVE网络使用空气动力学直（PM_2.5）小于2.5um的化学成分颗粒数据来重建消光系数，并与测量值达成一致。然而，PM_2.5的质量和化学成分可以每天都显著变化。基于每三天抽样的IMPROVE数据不足以解决PM_2.5 /霾事件的演变。

在美国大西洋中部地区，霾在夏季经常被报道。这个地区是全国人口最多的地区之一。城市的工业和公用事业，机动车排放物和住宅用户的烹饪/加热都有助于环境细气溶胶团块的形成。 此外，以前的研究表明，工业化的美国中西部地区的排放量可以顺风运往大西洋中部地区。马里兰州气溶胶研究与表征（MARCH） - 大西洋研究所在Fort Meade（FME），MD（39.10°N，76.74°W;海平面46米平均海平面）建立了一个采样点，几乎在巴尔的摩 - 华盛顿（BW）走廊。FME现场是美国环境保护署（EPA）光化学评估和监测站（PAMS）之一，持续监测臭氧（O₃），活性氮物质（NOy）和挥发性有机化合物（VOCs）。对于这项研究，安装了另外的仪器来确定PM2.5质量和化学成分以及前体气体如硝酸（HNO₃）和氨（NH₃）的浓度。1999年6月和1999年10月，分别开始了对天气学时间尺度近似保守的关键污染示踪剂一氧化碳和硫酸盐的前体气体二氧化硫的测量。FME现场配备了雷达分析仪（Radian 915 mHz，Radian Corp.），连续获取地面以上4公里的风速和方向（AGL）。通过位于FAME以北15公里的巴尔的摩华盛顿国际机场（BWI）的ASOS车站获得大气消光系数。

在本文中，我们在1999年7月和2000年7月的两个夏季，介绍了FME和BWI的观察。.1999年7月在大西洋中部地区异常温暖和干燥。33日采样日中26日的每日最高气温在BWI高于31°C（30年规范），而降水低于气候规定的50％。炎热和干燥的条件有利于O3的形成，巴尔的摩地区记录了这个月六代码红（1小时O3〜124ppbv;不健康）和11代码橙（105和124 ppbv之间的1小时O₃;敏感组不健康） 的日子。这些O₃事件通常伴随着严重的能见度降低。

相比之下，2000年7月的33个抽样日中，只有3次达到31°C以上的最高气温，降水量是气候规定的两倍。本月没有代码红日发生。 检查PM_2.5质量和化学成分以及两个月内可见光消光的时空变化。1999年7月，这些结果与雷达分析器观测和空气包裹回溯轨迹分析一起用于研究严重的霾事件。目的是了解各种因素如何影响霾形成。

技术方法：

FME相对于IMPROVE网络的位置如图1所示。

图1大西洋中部地区的FME和IMPROVE网站的位置。 在本研究中选择了三个盘旋的场地与FME进行比较。

采样点的环境和配置在Chen et al.11,12和Chen.1中有描述。虽然在B-W走廊内，位于军事基地的这个地点比美国的巴尔的摩超市和华盛顿特区的IMPROVE网点都少。

通过沙漠研究所（DRI）修改的顺序过滤取样器（SFS）每天通过联邦参考方法（FRM）采样器（Anderson RAAS 2.5 Model 300）获得每天二十四小时的PM_2.5质量浓度。SFS和FRM都是重力法，采用特氟隆过滤器，并在30％相对湿度（RH）下取样之前称量过滤器，以确定气溶胶质量负载。用于SFS的PM_2.5旋风分离器入口（Bendix / Sensidyne 240型旋风分离器），FRM采样器采用冲击器入口。使用配备有PM2.5锐角旋风分离器入口的锥形元件摆动微量天平（TEOM;系列1400a，Rupprecht＆Patashnick Co.）连续测量小时PM_2.5质量浓度。TEOM是一种惯性方法仪器，以恒定的流量（3L / m）抽取环境空气通过过滤器，连续称量过滤器并计算接近实时质量浓度。为了蒸发与气溶胶相关的水，将样品空气预先加热至50℃，然后将其吸入仪器。

使用从SFS收集的暴露的特氟龙过滤器除了气溶胶质量外还用来测定40个元素（通过X射线荧光从钠[Na]到铀）。SFS的第二个通道包含石英过滤器，随后是氯化钠（NaCl）浸渍的纤维素备用过滤器。使用石英过滤器通过离子色谱法测定水溶性离子（氯[Cl^-]，硝酸盐[NO₃^-]和SO₄^2-）的浓度;通过比色法测定铵[NH₄ ];通过原子吸收光谱法测定Na 和K ），而纤维素过滤器用于捕获从前石英过滤器挥发的NO₃^-。硝酸盐报告是来自前置和备用过滤器的NO₃^-的总和。 使用其中安装石英过滤器以采样空气的另一SFS也以24小时分辨率测定碳质材料。采用热光学反射法（TOR），根据IMPROVE热学方案，对前置石英滤光片上的元素碳（EC）和有机碳（OC）进行测量。

使用由DRI设计的两个顺序气体取样器（SGS）获得二十四小时平均气态HNO₃和NH₃浓度。SGS的两个通道都包含石英过滤器，然后是备用纤维素过滤器，但只有其中一个在过滤器的上游含有可以去除HNO₃或NH₃的脱溶剂。通过一个通道收集总硝酸盐（T-NO₃^-：HNO₃ NO₃^-）或总铵（T-NH₄ :NH₃ NH₄ ），而仅通过另一通道收集颗粒NO₃^-或NH₄ 。然后从两个通道之间的差异确定HNO₃或NH₃浓度。

来自SFS或SGS的每一次测量都包含四个来源的不确定性：样品体积，分析噪声，沉积均匀性和场空白浓度。估计每个来源的不确定性（例如，通过流量性能测试和复制分析）并传播以计算测量精度。然后报告与每个环境数据相关的总体不确定性; 对于超过检测限10倍以上的测量值，通常在plusmn;10％以内。在1999年7月和2000年7月共有66个抽样日，所有质量SO₄^2-，NH₄ ，OC和EC测量的不确定度在10％以下。FRM和TEOM测量中的错误没有被很好地测试。 然而，它们可以通过与SFS质量数据进行比较来评估。

使用经修改的商业仪器（Thermo Environment Instruments Model 48），在整个时期内连续测量一小时的平均CO，以提高灵敏度和选择性。对于CO浓度范围为100至2000 ppbv，CO的检测限为10 ppbv，分析不确定度为lt;10％（60分钟积分的95％置信度）。仪器每三个月使用可追溯到国家标准与技术研究所的标准进行校准，以进行质量保证。

BWI的ASOS采用了贝尔福6220型前向散射能见度仪（Belfort Instrument）来测量空气的清晰度。该系统以较小的角度对发射机和接收机进行移动，防止直射光撞击接收机。 ASOS在锥形梁中投射来自氙气闪光灯（可见光谱515plusmn;6nm）的光。接收器仅测量散射的光。假设b ext由前向散射所主导。1分钟平均bext的检测限为50 Mm^-1，对应于视觉范围80公里。根据制造商的说法，测量不确定度在10^2到10^6Mm^-1之间（视觉范围5到50公里）的10％以内。

空气团返回轨迹用于研究与每个污染事件相关联的大气运输和潜在来源地区。作为MARCH大西洋研究的一部分，使用混合单粒子拉格朗日综合轨迹（HY-SPLIT）模型，对每个采样日计算后向轨迹。HY-SPLIT使用由国家环境预测中心（NCEP）Eta数据同化系统（EDAS）产生的风场进行配置，并在包括美国大陆（20°N-55°N，60°W-130）°W）。 当比较HY-SPLIT计算的轨迹与示踪羽毛时，Draxler报告了总行程距离的20-30％的潜在误差。由于模拟地形比实际地形更平滑，复杂地形区域附近表面附近的计算轨迹不如轨迹更高。 这主要是由于解决小规模摩擦和湍流效应的困难所致。 因此，在1000 m AGL或大约在午后中混合层计算后轨迹。

PM2.5质量和化学成分：

图2a和b分别显示了1999年7月和2000年期间SFSs测定的PM2.5质量和形态浓度的时间序列。将SFS质量数据与图3中FRM和TEOM的并发测量进行比较。SFS和FRM之间的相关性高（r²〜0.97），FRM / SFS斜率为1.1。这与Watson和Chow一致，他们报道了相同类型的FRM仪器在DRI SFS中质量测量中的10％正偏差。因为FRM和SFS都是重力法，采用类似的取样底物和程序，因此使用不同大小选择性进样口（冲击器与旋风分离器）可能产生10％的偏差。考虑到SFS质量浓度存在5-10％的分析不确定性（图3），FRM和SFS可以被很好地认为是一致的。

图2：（a）1999年7月和（b）2000年7月期间，通过DRME SFSs测量的PM2.5重量质量和重建质量的时间序列，显示了重量质量的分析不确定度。

24小时平均TEOM也与SFS（r²〜0.91）有很好的相关性，但是较低的PM_2.5天出现显着的负偏差（TEOM小于SFS和FRM低于10％;图3）。

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