春季美国西部自由对流层臭氧持续增加外文翻译资料

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春季美国西部自由对流层臭氧持续增加

O. R. Cooper, D. D. Parrish, A. Stohl, M. Trainer

在大气下层—对流层—臭氧是羟基自由基的一个重要来源，臭氧也是一种氧化剂，可以分解污染物和温室气体¹。高浓度的对流层臭氧是有毒的，但是，对人类健康和生态系统产生不利影响生产力¹。此外，对流层臭氧本身作为一种有效的温室气体²。大部分的对流层臭氧负担是自十九世纪末以来人为排放臭氧前体物³导致臭氧浓度大范围增加^3-7。目前，东亚地区臭氧前体物的排放增长最快⁸。春天大部分时间里东亚的污染物向东朝着美国西北部扩散⁹。尽管有证据表明，亚洲的出口污染会产生臭氧¹⁰，但自从20世纪70年代末开始测量以来没有一项研究发现了美国西部上空的自由对流层臭氧浓度显著的增长^5,11,12。在这里我们对许多美国北部不同的平台春季臭氧测量进行了汇编。结果表明在1995 - 2008春季臭氧混合比有强劲的增长，并且，我们有一些额外的证据表明，类似的臭氧混合比例增加率发生自1984。我们在测量时发现直接从亚洲的运输对臭氧混合比例的增长率有更严重的影响。我们的结果与之前的模式结果相吻合，这表明21世纪早期，臭氧前体物的排放，特别是北半球中纬度地区¹³，导致全球臭氧浓度增加，北美西部对于亚洲排放的持续增加特别敏感¹⁴。我们认为，在春季背景下观测的臭氧混合率的增加可能会阻碍美国遵守的其臭氧空气质量标准。

盘点全球人为排放的臭氧前体氮氧化物（NO NO₂=NOx）和挥发性有机化合物在1960–1990迅速增加，但二十世纪90年代是稳定的¹⁵。从2000年多年来臭氧前体物的综合清单还没有完全编译并且自那时以来，全球排放量是否有增加仍然不确定。不过NO₂柱浓度的卫星测量表明，1996–2005中国（达到29%每年）等亚洲地区氮氧化物的排放量增加，而在欧洲和美国排放量下降⁸。最近的自底向上的总结表明，在2001到2006年东亚和南亚的氮氧化物排放量增加了44%，在中国¹⁶增加55%，而欧洲¹（2005 - 1990）和美国¹⁷（1985 - 2008）臭氧前体物排放量下降了三分之一。

排放量增加有可能是新兴经济体如中国相对有限的排放控制，超过了发达经济体的削减。这种可能会增加对流层中的臭氧的情况，应该在美国西北部上空的对流层中部进行观测。这个区域是亚洲的排放物的顺风区，也受到来自欧洲和美国绕着北半球的陈年的排放物。基于1987 - 2004年的数据¹¹，在地表，白天臭氧显著增加（0.19 - 0.50个部分每十亿量每年，p.p.b.v.yr^-1）都发生在几个美国西部农村地区，同时春季臭氧增加了0.33–0.59p.p.b.v.yr^-1。然而，在这些地点的臭氧增加的原因没有清楚地确定。从美国几个西海岸地点合并的臭氧记录来看，当来自北太平洋的风是最强的时候，春季臭氧增加了0.46 p.p.b.v.yr^-1（1985–2007），这表明了海洋边界层背景下臭氧增加¹⁸。这些速率远远高于由亚洲排放物化学运输模型所造成的地面臭氧率的增加（北半球年平均）¹⁹。

关于美国西部的自由对流层，尽管亚洲羽毛状污染频繁的影响，但以前的研究没有发现显著的臭氧增加⁹。北美洲西北部自由对流层臭氧的测量相对较少，最长的记录是在阿尔伯塔的埃德蒙顿、科罗拉多的博尔德、加利福尼亚的特立尼达头每周一次的探空廓线。在2001 - 1980埃德蒙顿没有显著的臭氧趋势发生，但是在1991 - 2001²⁰臭氧有显著增长。在 博尔德（1985 - 2004）⁵或特立尼达头（1997 - 2007）²¹没有发现显著的臭氧增加。在20世纪70年代末和90年代末通过商用飞机对对流层上层臭氧测量发现了臭氧显著的增加，高于美国东部和其他地区，但不高于美国西北部，在20世纪90年代末的小样本量，可以预防识别重大变化¹²。与此相反，在1984和2002的春天对加利福尼亚沿海地区通过飞机对中部对流层的臭氧测量时显示15 p.p.b.的增加量，然而这样明显的增加，可能仅仅是由于年际变化引起的²²。

我们的目标是在1984 - 2008的春季北美的西部地区的所有可用的对流层臭氧测量再分析，以量化在臭氧使用最大的数据集可能的变化。分析被限制在四月，这时亚洲的排放对北美西部的影响最大⁹。重点是放置在最大数据可用的中部对流层（3-8km），但对流层上层（8-12.0km）也进行了讨论。臭氧测量数据是通过带有臭氧探空仪，激光雷达和商业研究飞机穿过北美西部（25U–55un，–130U 90uw）收集到的。粒子扩散模型（PDM）是用来测定每一个测量值15天运输史的（见方法）。

有足够的样本量连续臭氧数据（见方法）显示在1995–2008对流层中部的平均臭氧值显著增长率0.63plusmn;0.34 p.p.b.v. Yr^-1（图1A）。第三十三和第六十七百分位数值相近，而第九十五和第五个的百分率则不显著。其他的只是1984有一个大样本，这年的平均值和臭氧（46 p.p.b.v.）是9–20 p.p.b.v.少于1995–2008年的任何时期。当分析1984的数据时，臭氧增长率所有百分位都稍大（图1A），这表明1995–2008臭氧增加的速率可扩展到1984年。各种运输方式年际变化不同，但PDM分析表明任何运输异常发生率在1984年，说明在1984年中部对流层的臭氧大大降低，这是由于光化学生产减少而不是不寻常的运输造成的。从20世纪80年代开始就没有其他大型的四月可用数据集可以证实1984年的测量。然而，1985²³六月–1986²⁴六月通过研究飞机对美国西部对流层中部臭氧测量数据的平均值分别为47和53 p.p.b.v.。虽然这些测量发生在以后在这一年里，并没有经历过像图1A中的数据相同的数据平均和处理应用，他们的低值与在这里找到的1984到2008的增长率一致。

图1b–g显示在空气包裹平均运输历史在大气柱和300米层相邻的地球表面，与最低、中间和最高三层的臭氧测量。在西部有臭氧最低值的源区，从中纬度地区延伸到热带地区，主要集中在热带北太平洋的表面源区。随着臭氧的增加，从东亚地区影响更大下源区向西迁移。来自北太平洋最西部的影响是明显的，因为它包含了世界上一个主要的海运航线，占了全球航运生产的人为氮氧化物排放量的13%¹⁵。

到目前为止包含臭氧测量的分析，在北美边界层经历了不同程度的运输。集中于进入美国西北部的背景空气，从美国北部边界层测量最近很强的影响（小于5天），由PDM确定除去（见补充资料）。这个过程导致臭氧增长中值在1995-2008为0.71 6 -0.45 p.p.b.v.yr^–1(相比未经过滤的数据0.63 plusmn;0.34 p.p.b.v. yr^-1），和在1984-2008为0.76 plusmn; 0.29 p.p.b.v.（相比未过滤的数据0.70 plusmn;0.22p.p.b.v.yr^-1）。在背景空气中发现的更强的增加速率表明，当前北美的影响不是臭氧增长的原因。鉴于北美的臭氧前体物的排放量从1985^8,14,17年开始减少，并在美国²⁵的大部分地区城市极端的臭氧事件在减少，在北美陈年排放量有助于增加臭氧背景是不可能的。PDM输出也可以用来确定从重要的臭氧前体排放区域南亚和东亚（简称为SA/EA，包括印度，南洋和中国）传输频率的趋势。虽然从SA/EA的边界层到北美自由对流层空气运输量有际变化，但是我们在1995–2008没有发现明显的趋势。

为了消除与不同排放区域运输相关的年际变化的影响，我们通过1995–2008臭氧数据集（图1A）根据从一个特定的发射区域弱或强的运输来检查臭氧的检查臭氧的增长率。图2显示了在SA/EA下与人为的氮氧化物源较弱或更强大的运输相关的空气包裹的停留时间。在SA/EA，较弱运输的臭氧与从太平洋中部北部的运输有一个强大的关联，并且每年增加0.45plusmn;0.32 p.p.b.v.（P =0.01），这小于整体速率0.63plusmn;0.34 p.p.b.v.yr^–1（图1A）。相反，SA/EA，更强的传输数据在中国和亚热带太平洋西北部地区有很强的表面影响，与东南亚和印度北部有一个额外的影响，并在更高的增长率0.80plusmn;0.34 p.p.b.v.yr^–1下增长（P =0.00）。从中国单独产量较弱或更强运输的类似的结果⁹分别为0.42plusmn;0.39 p.p.b.v.yr^–1（P =0.04）和0.726plusmn;0.36p.p.b.v.yr^–1（P =0.00）。因为从印度和东南亚到美国西北部的直接传输路线横贯中国，这一分析便不能量化中国、印度和东南亚对臭氧的相对贡献。SA/EA是北半球唯一一个臭氧增加的速率大于在所有速率0.63p p.b.v.yr^–1的区域。例如，日本/韩国的强劲运输有一个0.52plusmn;0.40p.p.b.v.yr–1（P =0.02）臭氧增长率，相比SA/EA强大的运输是低得多的。自日本/韩国的强大运输模式较长时间停留在北太平洋西部，较短的时间停留大陆亚洲（补充资料）。这种从亚洲大陆传输路径的小转变，对北美的西部臭氧增长率的影响很大。

因为这项研究显示出当空气质量源于SA/EA的快速增长的排放区域，北美有更强的臭氧增长速率，最近亚洲的臭氧变化值得关注（补充资料）。在亚洲^26-28有限的长期观察表明在中国，日本和台湾上空臭氧增加0.58–1.2 p.p.b.v.yr^–1，相比我们从亚洲运输到北美的速率0.80p.p.b.v.yr^–1要强。最近的模型分析表明，从亚洲到美国输送的约一半的臭氧是在亚洲和在跨太平洋运输过程中产生的²⁹。

最后，对对流层上层增加的臭氧增长率进行计算，所有可用的数据都在1995 - 2008。只有第五十和第三十三百分位显示臭氧的显著增加0.58plusmn; 0.52和0.66 plusmn;0.52 ，标准和传输历史分别与中对流层分析相似。在对流层上层的平流层入侵的强大影响力可能解释了在第六十七和第九十五百分位数的增加率明显不足。在补充信息中进一步的数据分析显示，对流层中上部的结果是坚定的并且没有受到空气质量抽样偏差，垂直臭氧变化，或平流层的显著影响。

我们探讨了这项研究之间的差异，该差异表明统计上显着的臭氧增加高于北美西部，并且以前没有探空分析。特立尼达头（1998–2008）、博尔德（1995–2008）埃德蒙顿（1995–2008）上空对流层臭氧变化率分别为0.37plusmn;0.58p p.b.v.yr^–1，0.05 plusmn; 0.46 p.p.b.v.yr^–1，和0.12plusmn;0.52p. p.b.v.yr^–1。虽然这些值是正的，他们是远低于在图1a速率和统计学上的意义。臭氧探空仪研究网站每年的样本大小是相当低的（32–564数据点），并且近些年来样本在埃德蒙顿和特立尼达的较少发生。从臭氧探空仪的显著增长率数据缺乏可能是由于在春季臭氧变化高发阶段一个地区的小样本大小，并需要更长的数据记录来检测任何显著的增加^11,30。去除掉臭氧无线电探测仪内所有的数据集对这项研究影响不大，对流层中部臭氧在1995–2008的变化率有轻微的增长，从 0.63 plusmn;0.34p.p.b.v.yr^–1 到了0.69plusmn;0.43p.p.b.v.yr^–1。

这项研究对北美空气质量^14,19有一定的意义，并且定量分析了由于臭氧带来的辐射强迫²。我们的数据为亚洲自由对流层臭氧顺风模型模拟提供了一个的重要的标杆。可以再现该地区观测到的臭氧增长率的模型，将会在空气质量和自工业时代的臭氧辐射强迫的方面提供更准确的变化估计。

我们认为，自由对流层臭氧的增加也可以影响地面。以往的研究表明，对流层的空气污染进入北美西部可以下降到地面并改变边界层的组成（在补充信息看评论）。我们早期的工作的研究结果表明，在20世纪80年代以来，尽管北美各国国内臭氧排放减少，但亚洲的臭氧前体的排放量的增加还是会导致春季北美西部臭氧增加¹⁴。最后，在许多美国城市的夏季极端的臭氧事件有所减少²⁵，而在美国西部的一些农村和海洋网站显示臭氧增加了^11,18，这可能是由于背景臭氧增加导致的。未来的研究必需在其他季节对北美的自由对流层臭氧趋势量化。

对臭氧数据进行测定：（1）电化学浓缩池臭氧探空仪，精度：plusmn;10%；（2）臭氧激光雷达，精度：plusmn;5–25%；（3）MOZAIC商用飞机，精度：plusmn;（2p.p.b.v. plusmn;2%）；（4）各种研究飞机飞行的仪器精度一般都比plusmn;5%、或plusmn;5p.p.b.v.好些。在200垂直分辨率和1分钟时间分辨率下，数据平均分布在一个0.2^。times; 0.2^。网格中。所有年份都有

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