单宁基混凝剂的合成及应用现状与展望外文翻译资料

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单宁基混凝剂的合成及应用现状与展望

摘 要

人口增长、工业化、城市化和农业导致清洁水的供应减少。混凝/絮凝是水、城市废水和工业废水处理系统中最常见的操作之一。通常，这一过程是使用传统的絮凝剂实现的，这些絮凝剂的性能受pH影响，生物降解不良，产生大量污泥，并与退行性疾病有关。作为这些化学物质的替代品，天然混凝剂在过去的10/15年里得到了广泛的研究，特别是单宁基(TB)。这篇综述论文强调了使用这些绿色产品来处理不同类型的水、废水和废水的优点，特别是来自乳制品、化妆品、洗衣店、纺织和其他行业的废水。单宁基混凝剂可以成功地去除浊度、颜色、悬浮固体、可溶性有机物质（化学/生化需氧量）和无机物质（总磷酸盐和重金属）和微生物。单宁基混凝剂与其他治疗技术兼容，可作为助凝剂使用，以减少化学品的消耗。单宁基混凝剂可以降低水处理的操作成本，因为碱度消耗较少，因为pH调整有时是不必要的，并且生产更小体积的生物可降解污泥。单宁基混凝剂可以通过稳定废物/副产品，从一些特定树木的树皮和不同水果和蔬菜的皮/蛋渣中合成。本文讨论了单宁基混凝剂的优势、劣势、机会和威胁(SWOT)。单宁基混凝剂的进展是有希望的，但应该克服一些威胁，特别是在单宁提取和阳离子化方面。与传统混凝剂的市场竞争、在实际水域应用的可行性以及行业不愿适应新技术，都是其他有待超越的弱点。

1.引言

对淡水的需求一直在增长，但由于过度使用、污染和气候变化，水资源也越来越紧张(WWAP，2017)。气候变化是由人类活动引起的，如使用化石燃料、农业、森林砍伐、城市和工业活动，以及自然驱动因素(Akmal等人，2021年)。文献中已经讨论了气候变化的影响(Waqas等人，2021年；Fahad等人，2021年a，b)，并进一步挑战了水的可用性。由于全球变暖、降水强度和频率，预计水资源短缺将增加(Waqas等人，2021年)。

据估计，近80%的废水在没有经过充分处理的情况下被返回水道(WWAP，2017)。联合国会员国确保水和卫生设施的可持续管理是联合国（202015年）通过的17项可持续发展目标之一。促进水处理、循环利用和再利用，在世界面临SARS-CoV-2大流行的时候(Tzanakakis等人，2020年)和病原体，特别是现在(Lesimple等人，2020年)。为了保持清洁水源的可用性，研究了可高效和环保的处理技术。

混凝/絮凝是水和废水处理厂和工业废水处理系统的基本操作。该絮凝过程包括使用一种混凝剂，通常加入相反的化学电荷，使胶体颗粒不稳定。混凝剂凝聚胶体颗粒，随后形成较重的和可沉淀的絮凝体（絮凝体）在温和的搅拌下，直接或通过使用絮凝剂。然后通过沉淀、过滤或浮选与液相分离。

混凝/絮凝技术被认为是去除水中胶体和悬浮杂质的最简单和经济有效的方法之一(Ang和Mohumerd，2020)。混凝/絮凝已应用于饮用水生产（马蒂莱宁等，2010年；西兰帕等，2018年；马等，2019年；拉波因特等，2020年）、城市废水处理（施密特等，2021年）以及纺织染色等活动产生废水的修复（阿列姆等，2020年；多托等，2029年；2016年）、鞣革（卡特等，2021年）、食品加工（阿明等，2021年）、固体废物填埋（卡马鲁丁等，2017年；农业等，2015年）、农业和水产养殖（Teh等，2016年）。该技术还研究了去除抗生素耐药性基因（Li等人，2017年；Yu等人，2021年）水中微塑料（Ma等人，2019年；Lapointe等人，2020年）和收获微藻(Roselet等人，2016年）。该技术可用于初级或三级治疗（Duan等人，2010年；卡马利和霍达帕拉斯特，2015年），甚至可作为治疗后治疗（Bashir等人，2019年）。

混凝/絮凝的常规混凝剂包括铝和铁盐（如明矾、硫酸铁、氯化铁）、预水解盐（如PAC）和合成有机聚合物（如聚丙烯酰胺）（Tchobanoglous等，2002）。金属基混凝剂产生大量污泥，其性能受到pH的强烈影响，增加了运行成本。特别是铝混凝剂，与神经退行性疾病和阿尔茨海默病有关(Wangetal.，2016)。合成聚合物价格昂贵，生物可降解性差，而且单体残留物对健康构成危害(SiahLeeetal.，2014)。

作为这些传统化学品的替代品，一些环保的混凝剂已经被研究过。天然混凝剂的目标是符合绿色技术和可持续发展的目标(Oladoja，2015)。这些混凝剂最吸引人的优势在于它们来自可再生资源、生物降解性、无毒和非腐蚀性特性，以及预期的成本效益(Saleem和Bachmann，2019)。天然混凝剂可以从细菌、真菌、动物和植物中获得，产生较小体积的生物可降解污泥，其性能受到水pH的影响较小(Mohd-Salleh等人，2019年)。

天然混凝剂的生产是一个日益增长的研究课题，而植物性混凝剂也是人们关注的焦点。在这些植物中，辣木、仙人掌、秋葵和芒果是被研究最多的生物混凝剂/絮凝剂来源(Othmanietal.，2020)。特别是单宁基混凝剂，由于成功去除浊度、颜色、悬浮物、化学氧需求、总磷酸盐、藻类和重金属而受到关注(Hameedetal.，2016,2018)。金合欢、藜槐和板栗用于生产单宁基混凝剂（贝尔特兰-赫雷迪亚等，2011年；格伦达等，2020年；Sciban等，2009年）。单宁在自然界中含量丰富，易于化学修饰，在发展森林地区的生物经济中起着至关重要的作用(Pagliaroetal.，2021)。单宁是优秀的氢供体，由于丰富的酚基的脱质子化和芳香环内电子的离域化，具有阴离子性质(Yin，2010)。由于单宁的阴离子性质，以及由于水/废水中存在的大多数胶体颗粒都具有阴离子特性，因此单宁基混凝剂的制备通常涉及一种称为阳离子化的改性过程。

一些单宁衍生的混凝剂已经商业化用于水和废水处理。TANAC公司（巴西）开发了油系，由一系列环保产品组成，如油系和油系，提取金相思，并通过曼尼奇反应修饰(Saacute;nchez-Martiacute;n等人，2010a)。其他公司生产mearnsii的单宁衍生的混凝剂，例如，SETA公司（巴西）开发了苹果和聚糖（絮凝剂）(SETA公司，2020年)，以及Eervyeco（西班牙），后者已经将Ecotan商业化(Servyeco，2020年)。Silvateam（意大利）生产SilvaFLOC，这是一种由单宁衍生的混凝剂，被称为奎布拉乔(桑切斯-马丁etal.，2014)。水化工有限公司（新加坡）推出有机氟trade;。

全球混凝剂和絮凝剂市场一直在增长，单宁衍生的混凝剂也一直吸引着科学家和公司的关注。基于植物基混凝剂在水处理中的积极应用效果，本文综述了从植物品种中提取的单宁基混凝剂的制备（提取和合成方法）、应用、性能和可持续性。

2.单宁基混凝剂的合成

2.1单宁

单宁是多酚化合物，含有广泛的次生代谢物，如酯类或糖苷，储存在植物细胞液泡中(Fraga-Corraletal.，2020)。它们可以在木材、树皮、叶子、芽、茎、果实、种子、根和植物虫瘿中找到。它们是具有高分子量的多环芳烃化合物(Thakur和Choubey，2014)，范围在500-3000gmol^minus;1之间，可分为三种：可水解、缩合和复合单宁(Arbenz和Averous，2015)。有研究表明，酚基含量越高，单宁的抗凝能力越强(Ibrahiam等，2021)，而浓缩单宁含量越高的物种占总多酚的比例越高(Graseletal.，2016)。

2.2 单宁萃取

植物物种中单宁的存在取决于地理、生物起源、物种、种群、年龄和在植物中的特定位置(Puechetal.，1999；Pizzi，1980)。由于单宁酸可以从不同的植物中获得，它们的化学结构复杂而多样，而且单一的提取方案可能不适用于所有的情况和提取目的(Dasetal.，2020)。

从蔬菜源中提取生物活性化合物有几种方法，如固液萃取(SLE)、加压液萃取(PLE)、超临界流体萃取(SFE)、微波辅助萃取(MAE)和超声辅助萃取(UAE)。Ameer等人（2017）和Zhang等人（2018）对其提取原理、优缺点进行了回顾，deHoyos-Martines等人（2019）特别介绍了单宁的提取。然而，大多数文献是针对制药和食品工业的生物活性化合物的采购。本节介绍了关于单宁提取的文献和指导收集的数据到絮凝剂生产。应在特定案例的基础上选择最佳的提取技术。后续步骤（空气干燥、烘箱干燥或干干燥），这是浓缩提取物并避免其降解所必需的，也应在决策过程中考虑，因为干燥方法被认为是单宁生产对环境影响的主要因素(Dingetal.，2017)。Bacelo等人（2018）的研究表明，冻干提取物的总酚含量(TPC)比风干（蒸发）单宁提取物高65%，甲醛可缩合酚的含量也更高。Bello等人（2020）比较了通过喷雾和冷冻干燥获得的云杉树皮单宁，认为前者是一种更合适的方法，考虑到冷冻干燥操作更慢，且长时间粉碎可能会影响产品质量。

2.2.1固液萃取法(SLE)

SLE包括最传统的提取多酚的方法，如索氏提取和浸渍。多年来，各种有机溶剂被用于从多种植物中提取单宁，如甲醇、乙醇和丙酮(Pereira等人，2003；Markom等人，2007；维贾亚拉克西米等人，2015年；康德等人，1996年；萨阿德等人，2012年；医学等人，2020年；阿斯佩和费尔南德斯，2011年)考虑到毒性、可燃性和由此残留物的管理，科学注意力已经转向了涉及水（或水介质）和离子液体（德霍约斯-马丁内斯等人，2019年）。

离子液体(Ils)是传统有机溶剂的替代品，因为它们的热稳定性，可忽略的蒸汽压，以及能够溶解植物中存在的许多化合物。Ils是由有机阳离子与有机或无机阴离子配对组成的液态盐。Curko等人（2017）从葡萄皮中提取8种不同类型的咪唑基Ils黄酮类。Br^minus;与C₂-C₁₀链配对的结果表明，烷基链长度对原花青素的提取有显著影响，原花青素从乙基增加到丁基，从丁基到癸基显著减少。总而言，当Ils浓度增加时，总原花青素的提取率显著提高。一些Ils甚至能够提取出比甲醇更高浓度的总原花青素。

SLE过程受到溶剂性质、温度、固液比(S/L)、萃取时间、搅拌速率和萃取循环次数的影响。关于水萃取，文献中证实碱性条件提高萃取产量，以避免单宁的自凝结，这在酸性介质下得到促进(de-Hoyos-Marnines等，2019)。将氢氧化钠、碳酸钠和亚硫酸钠以高达10%的浓度(w/w百分比，与起始物质相关的百分比)添加到水中，以提供所需的pH条件。一些研究表明，提取率随盐浓度的增加而增加（Bacelo等，2020年；Seabra等，2018年；Low等，2015年）。例如，安特维-波阿西科和阿尼玛帕（2012）报道，当向水中加入1%的氢氧化钠时，四足龙树皮的提取率增加了5倍。正如在栗子皮提取中观察到的那样，氢氧化钠似乎比亚硫酸钠的提取产量要高得多(Airesetal.，2016)。随着氢氧化钠浓度的增加，提取收率的增加可以用多糖提取（如半纤维素）和木质素在碱性溶液中的部分溶解度来解释，这出现在碱性水提物中(Seabraetal.，2018)。优化的盐在系统性红斑狼疮是必要的，因为其过度使用降低操作的选择性和质量的单宁提取物（包含非单宁化合物和使用盐），也导致困难pH中和水提取(Baceloetal.，2020)。事实上，Aires等人（2016）获得的结果显示，在最低氢氧化钠浓度下获得的提取物中，可凝酚的含量最高。Bacelo等人（2020）报道，与2.5%溶质剂量相比，10%氢氧化钠下松松树皮提取物的酚含量低17%。萃取条件的优化应同时考虑萃取收率和反应性(Lowetal.，2015)。

一般来说，较高的温度会增加SLE的提取率(Lowetal.，2015)。在许多过程中（特别是索氏提取），温度设置在溶剂沸点(de-Hoyos-Matines等人，2019)。然而，对于水相萃取，在较高的温度下，最佳的结果并不是一致的。Arina和Harisun（2019）研究了利用50、75和100℃的水从感染Q.（曼贾卡尼）虫瘿中提取单宁。单宁浓度在75℃时最高，比50℃时的值高27%，接近100℃时的值。Bacelo等人（2020）没有发现温度在70-90℃范围内对使用氢氧化钠5%溶液从松果树皮中提取单宁的显著影响。

在SLE中，通常采用从1：20到1：6的S/L。较低的S/L通常提供较高的萃取收率，因为使用较高数量的溶剂来溶解提取的化合物，但在随后干燥提取物中的大量溶剂中需要额外的能量。高溶剂消耗确实是SLE的主要缺点之一。

考虑到扩散和传质现象，至少在平衡状态下，更高的接触时间预计有利于从植物基质中提取化合物。然而，过度暴露在热、光和氧气中会导致酚类物质的氧化，从而影响提取物的单宁含量和性质。Aires等人（2016）观察到，当使用水作为溶剂时，萃取率和硬度都有所增加，萃取时间从30min到480min不等。然而，当使用亚硫酸钠和氢氧化钠溶液时，非常轻微，没有观察到一致的变化。Bacelo等人（2020年）和Low等人（2015年）在将提取时间从60min提高到90min时，也报道了边际效应。即便如此，通过SLE最大化提取效率所需的时间通常是相当大的(特别是对Soxhlet提取)，这对能量消耗有影响，也是这些提取技术的另一个缺点。

表1概述了不同蔬菜来源和不同溶剂单宁的SLE文献条件和结果。收集每克单宁源或干燥提取物的提取产量（eta;）和单宁提取量的结果。

表1 文献报道的SLE从不同单宁来源提取多酚的条件和结果

Table 1 Conditions and results in the literature for polyphe

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