纳米间距石墨烯电极的表征外文翻译资料

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附录A 外文参考文献（译文 ）

纳米间距石墨烯电极的表征

Enrique Burzuriacute;, Ferry Prins, Herre S. J. van der ZantKavli Institute of Nanoscience, Delft University of Technology, Delft, The Netherlands

Email: E.BurzuriLinares@tudelft.nl

Received August 8, 2012; revised September 17, 2012; accepted October 10, 2012

摘要 我们研究的是可用于接触单分子的石墨烯电极。 纳米级间隙是通过在几层石墨烯片中的反馈控制电子来进行。 我们分析时间的稳定性，以及温度和栅极电压对流过空白间隙对电流的影响。 电极在室温下处于长期稳定。 我们对几层石墨烯薄片的初始电阻和间隙的最终尺寸之间的关系进行了演示并做出了统计。 我们发现较厚的薄片更适合于电极的制造。

关键词 石墨烯; 自旋电子学; 三端晶体管

1 介绍

在过去的几年中广泛研究的石墨烯已经成为自旋电子学特别感兴趣的材料。 石墨烯作为一种有机材料，它具有独特的电子传输性能[1]，如高载流子迁移率，高柔性和非常低的自旋轨道耦合，允许在石墨烯中注入自旋极化电流，即使是在室温下[2]，也具有非常长的相干长度。 目前已经提出了几种基于石墨烯的自旋电子器件的原型，例如自旋阀[3]。

不同的方法是利用石墨烯的特殊性质来制造用于分子自旋电子学的电极。分子自旋电子学[4]建议使用个别磁性分子的自旋状态来处理和存储信息。自旋的电气控制优于其他刺激，如磁场，因为它更快并且可以在局部进行。这种电控制可以在三端子自旋晶体管中实现，其中单个分子附着到两个纳米间隔的电极上。三分之一电极用于控制分子的不同轨道。由于其高贵的特性，使用最多的电极材料是金。然而，金原子是高度移动的，在室温下使电极不稳定，因此在环境条件下阻碍了任何可能的应用件。一些替代方案探索使用铂电极[5]，它们在室温下更稳定。然而，石墨烯提供了超过金属电极的额外优点。室温下石墨电极的共价键结构稳定且能够维持很长的时间。此外，几层石墨烯（FLAG）电极可以比它们的金属配对物薄得多，从而增强分子与栅极的耦合。此外，吡咯的多功能性允许与能够将自旋极化电子注入分子的铁磁材料组合。利用自旋极化电流，预测对分子自旋的附加控制[6,7]。然而，这在铁磁性金属电极是不可达到的，其在结合制造期间氧化，防止电流在分子中注入。

最近的进展[8]表明，有可能在适合捕获分子的超薄石墨薄片中打开纳米尺寸的间隙（1 - 2 nm）。 关于外部参数（如温度或栅极电压）对通过空电极的电传输的影响的知识对于分子自旋电子学是至关重要的。 这允许将电极对电子传输的贡献与源自一旦沉积的磁性分子的特征区分开。 在本文中，我们提出了关于FLG电极的稳定性和隧道电流通过空隙与温度，栅极电压和时间的依赖性的详细研究。 我们还提出了一个关于电燃烧过程的可控性和间隙的最终尺寸与FLG薄片的初始电阻的相关性的统计和研究。

2 电极的制造

我们先简单介绍一下电极的制造技术。更多细节可以在[8]中找到。图1（a）示出了由石墨烯源极和漏极电极构成的三端晶体管的原理图设计 。石墨烯薄片通过机械剥落而沉积在覆盖有285nm硅氧烷氧化物的硅基板上。 在光学显微镜下选择少量的石墨烯薄片。 用于分子自旋电子学的合适薄片需要较薄以使与连接分子的栅极耦合最大化。 另一方面，电极必须足够厚以充当电子的连续储存器，而没有离散的层次结构且没有栅极依赖性[9,10]。 我们选择3至18nm厚度的薄片，对应于约10至60层石墨烯。 薄片的初始电阻范围在100Omega;和2kOmega;之间。

然后，通过电子束光刻和随后的金蒸发在所选择的薄片的顶部上限定金焊盘。下面的硅衬底用作背栅电极。通过使用反馈控制的电灼技术[8]在室温和空气中打开几层石墨烯中的纳米间隙。实验过程类似于用于金属线的电迁移的实验过程[11,12]：在金引线之间施加电压，从而诱导通过该片的电流。石墨烯由焦耳效应加热，碳原子与大气氧反应。间隙的开口从薄片中心周围的边缘开始，其中对金焊盘的热移除是最小的，并且边缘原子与氧的反应性是最大的。在电压斜升的同时连续记录通过薄片的电流。一旦电压在最后200 mV的斜坡内下降10％，电压将以毫秒为单位扫描为零（有关过程的更多详细信息，请参见[8]）。快速反馈是必要的，以避免片的突然断裂，这可能产生不适合于接触分子的大间隙。重复几个电压斜坡，直到电阻达到MOmega;范围。图1（b）示出了在电子燃烧过程中的典型电流 - 电压曲线。图1（c）示出了在电烧结之前和之后薄片的AFM图片。间隙的尺寸大于几纳米。但是，请注意，边缘可能不是垂直的。上层石墨烯层有望与氧更具反应性，此外，较低层可以更容易地通过衬底散热。因此，纳米间隙可以与衬底隔离，其不能由AFM尖端探测。我们还观察在电铸之前拍摄的图像中制造过程中使用的抗蚀剂的剩余部分。有趣的是，这些杂质在样品消耗后消失，如图1（c）所示。

3 空间隙表征

我们开始通过在扫描源电极和漏电极之间的偏置电压时测量通过间隙的隧道电流来表征电极的时间稳定性。 隧道电流指数依赖于间隙的宽度^[13]，因此它对电极距离或更一般地其几何形状的小变化非常敏感。

图2（a）显示了通过在V =plusmn;0.4 V（蓝色实线）内测量的间隙的电流。 通过将隧道电流拟合到Simmons模型来估计间隙的宽度^[13]。 电流取决于间隙w的宽度和取决于导体的功函数的隧道势垒的高度。 用phi;= 0.92eV和w〜1.95nm获得最佳拟合（图2（b）中的红色虚线）。

图2（b）示出了在打开间隙（红线）之后几分钟，四周（蓝线）和七周（绿线）之后测量的相同器件的隧道效应曲线。 在此期间将样品保持在室温和真空下。 重要的是，在电流中没有观察到显著的变化。 因此，间隙和电极在长时间段内在室温下是稳定的。 在电流水平变化低于5％的样品中约90％的时候观察到这种行为。 因此，在室温下间隙的稳定性允许在分子沉积之前表征空隙。

我们还测量了作为温度和栅极电压的函数通过空隙的电流的依赖性。 首先，在图3（a）中，我们示出了在不同温度下测量的I与V，覆盖从室温到15K的范围。隧道电流在该温度范围内与T无关。 这对于未被热激活的量子过程是期望的

图1.（a）艺术家对三端设备的印象。 FLG源电极和漏电极由纳米级间隙隔开。 下面的硅衬底用作背栅电极; （b）反馈控制的电烧结工艺的电流 - 电压特性; （c）显示电子燃烧之前（左）和之后（右）的典型薄片的AFM图像（16mu;mtimes;8mu;m）。 插图显示了间隙中心部分的缩放（2mu;mtimes;2mu;m）。

（a） （a）

（b） （b）

图2.（a）对于特定FLG间隙（蓝色实线）测量的电流与偏压。 红色虚线是适用于隧道电流的Simmons模型。 配合参数是：间隙宽度：1.95nm，势垒高度：0.92eV; （b）在EB（红线），EB（蓝线）四周和EB（绿线）七周后测量的相同FLG间隙的电流 - 电压特性。 在每次测量之间，样品在室温下保持在真空中。 在电流中没有观察到显着的变化。

图3.（a）在从室温到15K的不同温度下测量的电流与偏压。在电流中没有观察到显着的变化; （b）在源极和漏极之间的固定V = 0.3V下测量的电流对栅极电压。 在电流中没有观察到栅极依赖性。

进一步描述了隧道电流与栅极电压的相关性。 图3（b）示出了作为在固定V = 0.3V下测量的Vg的函数电流。对于所有测量的偏压和温度，电流与栅极电压无关。 两个方面，电流通过空隙的温度和栅极独立性对于分子自旋电子学是特别重要的。 它保证电流的任何门或温度变化源自分子的性质。

4 统计和结论

我们总共电烧105片。 在这些薄片中，42具有低于500Omega;的初始电阻，40具有在500和1kOmega;之间的电阻。 剩余的23个电阻大于1kOmega;。 在电烧制过程之后，我们根据I-V曲线的形状特征和电燃烧的可控性将四个组中的间隙分类。第一组“隧道间隙”包括在低于plusmn;1.2V的偏置窗口内显示特性隧道形状的间隙（如图2（a）中绘出的那个）。高于该电压，间隙不稳定，并发生电极的重新连接[14]。 第二组“较大间隙”包括以受控逐步降低电导率燃烧的间隙，但在V =plusmn;1.2V内未观察到电流。由于随着间隙增加电流的宽度指数减小，这最可能意味着比第一组中的样品更大的宽度;但是它们仍然适合于分子运输测量（取决于分子的长度）。在第三组“突然断裂”中，我们也包括了在电子燃烧期间反馈不够快的器件。电导从低于kOmega;的电阻值突然下降到零。在这种情况下不控制电致烧蚀，因此间隙的最终尺寸可能大于几纳米，不适合于分子连接。这些间隙中没有一个在plusmn;1.2V偏置窗口内显示隧道电流。最后，少数百分比的薄片在几次尝试后不破裂。原因不清楚，但它可能源于制造过程中的杂质或不规则。

我们总结了表1中的统计数据表1. FLG片的初始电阻与间隙的最终尺寸之间的关系的统计。

根据薄片的初始电阻，将四种情况分为三组。 该表显示，在连续电灼烧之后仍然连接的间隙的百分比约为15％，与初始电阻无关

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