微滤膜滤饼层结构及流动计算外文翻译资料

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微滤膜滤饼层结构及流动计算

Yadong Yu, Zhen Yang, Yuanyuan Duan⁎

教育部热科学与动力工程重点实验室，北京市二氧化碳利用与减排技术重点实验室，

清华大学，北京100084，中国

文章信息

文章历史： 2016年6月16日收到；2016年8月26号修订；

2016年9月18号接受；2016年10月15号在线提供。

摘 要：浸没式膜生物反应器（SMBR）在污水处理中具有广泛应用。由于膜表面上滤饼层的形成，导致膜的渗透性迅速下降。本文采用多重染色法对滤膜滤饼层中的四种主要污染物进行了检测。用共焦激光扫描显微镜（CLSM）获得了荧光图像。重建了滤饼层的三维结构，并用计算流体力学（CFD）方法计算了滤饼层的内部流动。模拟结果与滤饼层渗透性实验数据吻合较好，比Kozeny-Carman法计算精度高。beta;-D-吡喃糖多糖和蛋白质是两种体积分数较大的多糖和蛋白质，而alpha;-D-吡喃糖多糖和核酸具有较大的比表面积。beta;-D-葡萄糖基吡喃糖多糖在滤饼体积分数中的快速生长是滤饼体积分数增加和渗透性降低的主要原因。与体积分数相比，比表面积（即污垢的聚集/分散）对渗透性的影响较小。

关键词：膜污染； CLSM （共聚焦扫描显微镜）；滤饼层； CFD（计算流体力学）；渗透性

简 介

浸没式膜生物反应器（SMBR）在污水处理中有着广泛的应用。与传统的活性污泥法相比，SMBR系统具有许多优点，包括较小的空间需求、较高的出水质量和较低的污泥产量（Judd，2010）。然而，膜污染不可避免地会发生，这会导致流动阻力增加，并严重降低渗透通量（Zhao等人，2000）。污垢问题导致高能耗和膜的频繁清洗/更换，直接增加了运行成本（Miura等人，2007；Yang等人，2006）。对于污染的膜，总过滤阻力由三部分组成：清洁膜的初始阻力（膜阻力）、孔阻塞阻力（污垢阻力）以及由膜表面的污染物颗粒形成的滤饼引起的滤饼层阻力（Chang和Lee，1998；Cheryan，1998；Guo等人，2008）。在这三种阻力中，滤饼层阻力被认为是主要阻力（Lee等人，2001；Chu和Li，2006；Wang等人，2007）。

滤饼层由多种污垢组成，例如蛋白质和多糖。滤饼层的结构、组成和渗透性在过滤过程中发生变化（Yu等人，2006）。Chen等人（2016）研究了凝胶层造成膜污染的机理，发现过滤阻力随凝胶厚度线性增加。已经对导致滤饼层形成的影响进行了研究，包括污泥特性、操作条件和膜材料（Le Clech等人，2006；Meng等人，2009）。然而，在不考虑滤饼层复杂结构的情况下理解污垢过程仍然是一个难题。了解滤饼层中的流动有助于揭示SMBR的结垢机理。

采用扫描电子显微镜（Lee等人，2001；Fan和Huang，2002）和原子力显微镜（Bowen等人，1999；Yamamura等人，2008）等多种方法观察了滤饼层结构。Gao等人（2011）使用各种分析技术对滤饼层结构进行了表征，并观察到从顶层到底层的区域孔隙度降低。近年来，荧光染色和共焦激光扫描显微镜（CLSMs）已被广泛应用于滤饼层的形态学观察（Neu和Lawrence，1999；Strathmann等人，2002；Yun等人，2006）。荧光染色的主要优点是当使用相应的荧光探针时显示不同的的膜污染物质。Yoon Kim等人（2006）用三种染色剂检测了滤饼层中的细胞、多糖和蛋白质：SYBR Green I，荧光标记的凝集素和Chen等人（2006a，2006b）荧光标记探查了2495种核酸、alpha;-D-吡喃葡萄糖多糖、beta;-D-吡喃葡萄糖多糖和蛋白质，使用四种染料：SYTO 63、伴刀豆球蛋白A（Con A）、钙荧光白和异硫氰酸荧光素（FITC）。这些成分构成了滤饼层中的主要生物聚合物。本文进行了多次染色方案以探测滤饼层中的四种主要污垢。

通过获取详细的成分图像，可以计算出滤饼层的结构参数，例如孔隙率（Chen等人，2006a，2006b； Hwang等人，2007）。然后可以使用计算流体动力学（CFD）来计算滤饼层中的3D流量（Yang等人，2012），并可获得重要的流动参数，如渗透率。但是，CFD计算仅在使用实验验证时才是准确的。迄今为止，关于该主题的研究很少。

本文对浸没式膜过滤过程进行了实验和CFD模拟。采用多重染色法对膜上的滤饼层中的四种主要污染源进行了检测，并获得了每种污染源的荧光图像。利用荧光图像重建滤饼层的三维结构。然后，利用CFD计算了滤饼层内的流动。在渗透率计算方面，将CFD方法与Kozeny-Carman模型进行了比较。分析了在不同过滤时间下，不同体积分数和比表面积对其流动的影响。

1. 材料与方法
   1. 实验系统

图1-浸没式膜过滤系统示意图

浸没式膜过滤系统的原理图如下如图1所示。该系统由一个进料槽、一个搅拌器、一个膜室、滤液收集容器、电子天平和电脑组成。滤膜固定在过滤面积为1.77cm²的膜室组件中。大约7.5kPa的压头（膜下77mm高的水柱）提供过滤压力。搅拌速度200r/min，工作温度保持在20°C下，使用电子仪器测量滤液重量平衡并由电脑记录。

• 1. 实验渗透率

采用混合纤维素酯膜（HAWG04700，微孔）作为过滤膜。它的孔径为0.45mu;m，厚度为150mu;m，孔隙率为79%。这种膜是亲水性的，由生物惰性材料醋酸纤维素和硝酸纤维素制成。使用前，将膜浸泡在去离子水中24h，以去除制造过程中的可溶性杂质和添加剂，活性污泥是从北京某污水处理厂获得的。重力沉降4h后，活性污泥中大部分悬浮物被去除，以显示胶体组分在上清液中的贡献。污泥和滤液的化学需氧量分别为16000 mg/L和86.7mg/L。干燥样品的元素组成为：C为41.4%，H为6.3%，N为5.6%。污泥pH值约为6.9。在相同条件下进行了膜过滤实验，过滤时间分别为300 s、600 s、900 s、1200 s、1500 s和1800s。

在过滤实验中，流体通过膜的渗透通量用达西定律表示：

（1）

式中，J_t（m/s）为膜渗透通量，△P_t（Pa）为跨膜压力，mu;（Pa·sec）为流体粘度，R_t（m^-1）为总膜过滤阻力，R_m（m^-1）为膜阻力，R_c（m^-1）为滤饼层阻力，R_f（m^-1）为污垢阻力。

滤饼层阻力R_c（m^-1）计算如下：3

（2）

式中，J_mf（m/s）是用自来水冲洗滤饼层后，在相同膜压力下的膜渗透通量。

滤饼层的渗透性K_c（m²）用达西定律表示：

（3）

式中，J_c（m/s）是通过滤饼层的渗透通量，△P_c（Pa）是通过滤饼层的压降，L_c是滤饼层厚度。

根据方程式（2） 以及（3），滤饼层的渗透性表示为：

（4）

通过记录过滤过程中不同时间的压降和渗透通量得到K_c。

• 1. 荧光染色与CFD计算

应用异硫氰酸荧光素（FITC，Sigma）对氨基反应物如蛋白质和氨基糖进行染色。由于alpha;-和beta;-D-吡喃葡萄糖多糖具有不同的生物降解性，因而在生物系统中可能具有不同的功能，如SMBR，因此分别对其进行染色和检测。用荧光标记的凝集素刀豆蛋白A（cona，分子探针）与四甲基罗丹明结合，结合alpha;-甘露吡喃糖和alpha;-葡萄糖吡喃糖残基。应用荧光白（Sigma）对beta;-D-吡喃葡萄糖多糖进行染色。利用细胞渗透性核酸染色剂SYTO 63（分子探针）对EPS与细胞进行鉴别。

先把SYTO 63滴到膜样品上，然后把膜放在摇床台上30min后，将碳酸氢钠缓冲液添加到以非质子化形式保留胺基的样品。之后，将FITC溶液添加到样品中并放置室温下1h。随后，Con A将溶液添加到样品中并孵育另一个30min后，用钙氟白粉对beta;-键D-吡喃葡萄糖多糖进行染色。每次四个染色阶段，用磷酸盐缓冲盐去除多余污渍。

共聚焦激光扫描显微镜（CLSM，Zeiss LSM710-3，德国）进行了研究内部结构的污垢层通过400n m处的激发检测到钙氟白色的荧光，发射宽度410~480nm。通过激发在488nm 和发射宽度在550-540nm处检测FITC的荧光。通过激发在543n m处 和发射宽度在550~600nm处检测CONA共轭物的荧光。在633n m处 通过激发和发射检测SYTO63的荧光宽度在650~700nm。

荧光图像首先转换成灰度图像，然后转换成二维图像，阈值由Otsu方案确定（Chu和Lee，2004）。利用二维图像生成滤饼层孔隙的三维CFD网格。所有分析中相邻像素的连通性设置为4，用于边缘检测。采用marching-cube算法对曲面进行三角剖分。采用先进的前沿算法，用非结构四面体体网格填充孔隙的各个区域。将四面体网格转换为等效六面体网格，以与CFD软件（Fluent，ANSYS）兼容。

1. 结果与讨论
   1. 实验结果

膜污染增加了滤饼层阻力R_c和滤饼层阻力R_f。去除滤饼层后，RF成为主要阻力。表1显示了两种膜渗透通量J_t（带滤饼层）和J_mf（滤饼层去除）在不同过滤时间的值。随着滤饼层的增加，J_t值迅速下降。J_mf随时间的减少反映了R_f的增加，即过滤过程中膜孔堵塞的增加。为了测量滤饼层的厚度，使用CLSM获得滤饼层的横截面图。附录A图S1所示为过滤10min后形成的滤饼层的横截面图。过滤过程中滤饼层L_c厚度增加。获得J_t、J_mf和L_c值后，可使用式（4）计算滤饼层的渗透率K_c。L_c和K_c值也列在表1中。