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使用3 km分辨率MODIS AOD估算北京地面每日PM2.5浓度

清华大学地球系统科学教研室，地球系统建模教育部重点实验室，北京100084

美国得克萨斯州加利福尼亚州加尔维斯顿得克萨斯Aamp;M大学海洋科学系77553，美国

德克萨斯农工大学大气科学部，德克萨斯大学站77853，美国

德克萨斯大学公共卫生学院人类遗传与环境科学流行病学系，德克萨斯州休斯敦77030，美国

摘要：在估计城市地区PM2.5的暴露需要在高时空分辨率下的表面PM2.5浓度的基础下。我们开发了一个混合效应模型，以通过新近提供的高密度表面测量每天校准的3 km分辨率卫星气溶胶光学深度（AOD），得出北京地表PM2.5水平的日常估计。混合效应模型考虑了AOD-PM2.5关系的日变化，在模型预测中表现良好（R2为0.81-0.83）和交叉验证（R2为0.75-0.79）。研究期间（2013年3月至2014年4月），北京卫星导出人口加权平均值PM2.5为51.2mu;g/ m3，比中国年均PM2.5标准为35mu;g/ m3高出46％。我们估计更多超过一千二百二十万人（占北京人口的百分之九十八）暴露于有害水平的长期PM2.5污染。在模型数据的25天中，人口加权平均值PM2.5超过了中国日均PM2.5标准为75mu;g/ m3。预测的高分辨率每日PM2.5地图可用于识别污染“热点”并估计短期和长期暴露。我们进一步表明，卫星数据的良好校准需要相对较多的地面PM2.5监测点，北京仍然需要更多的监测点。

■简介

中国的颗粒物（PM）空气污染是一个主要的公众健康问题。 根据全球疾病负担报告中，环境空气污染负责超过120万人过早死亡，其13亿人口中的50％目前暴露于环境PM2.5（空气动力学直径小于2.5 mu;m）年均超过35mu;g/ m³的环境中（中国国家环境空气质量标准，或NAAQS，见http://kjs.mep.gov.cn/）.近年来，PM2.5浓度极高。据报在中国的许多城市地区，特别是北京，一些最严重的污染事件使PM2.5浓度超过500mu;g/ m³并持续多天。准确评估PM2.5人口稠密的城市地区暴露于这样高的水平需要表面PM2.5时间和空间分辨率高的浓度，但是中国的地面监测仪已经稀少，这妨碍了我们准确评估PM2.5污染对健康影响的能力。

卫星检索的AOD能提供更大的空间覆盖，并被广泛用作推测PM2.5表面浓度的代理方案。早期研究使用简单线性回归模型或全球或大陆尺度的化学品运输模型（CTM），包括美国（US）和欧洲地区，获得了AOD-PM2.5关系。这些研究报告了R₂线性回归的良好度，一般在0.3和0.6之间，AOD-PM2.5关系通常被假定为在时间和位置上是恒定的。先进的统计模型（如广义线性模型，土地利用回归模型，地理加权回归和广义加法模型）已经被应用以考虑与气象学或土地利用相关的AOD-PM2.5关系的变异性。 这些高级模型对美国东北部和东南部等大型地区的预测效果较好（R2位于0.6-0.8），但这些模型的复杂性增加需要额外的数据作为投入。就其他人而言，首先引入AOD日常校准方法，使用混合效应模型来解释新英格兰AOD-PM2.5关系中的日常和位置特异性变异性。 他们表明，与应用于同一地区的线性回归（R2〜0.51）相比，AOD-PM2.5关系的日常调整导致模型性能显着改善，R2达到0.92。 混合效应模型为估算地面监测点不是有效密度的城市地区PM2.5浓度提供了有价值的工具。

密集地面网络和高分辨率卫星AOD数据对于提高暴露评估模型的准确性至关重要。自2013年3月以来，北京市环境保护局已在北京市部署35个PM2.5监测点，在北京市区和郊区提供小时PM2.5浓度。 2014年初，中等分辨率成像光谱仪（MODIS）团队以3公里的分辨率发布了新的6（C006）AOD产品。MODIS的标准AOD产品的空间分辨率为10公里或更粗糙。以前使用MODIS AOD来研究PM2.5表面浓度的大多数研究主要集中在区域尺度范围内，范围从10公里到100公里。利用北京地区新近提供的地面监测数据，本研究是首先尝试开发混合效应模型，以便在中国严重污染的城市环境中每天使用3 km分辨率AOD数据来估算地面PM2.5浓度。严重的污染事件是通过这种混合效应模型来评估日常AOD校准方法的一个有价值的机会。本文的组织结构如下：表面和卫星数据以及模型开发在“材料与方法”一节中介绍；“结果与讨论”部分提供了模型性能，PM2.5预测结果和不确定性。

■材料和方法

地面PM2.5数据 北京市35个监测站观测到的小时PM2.5浓度得自北京市环境监测中心（http://zx.bjmemc.com.cn/）。表面PM2.5质量浓度通过锥形元件振荡微量天平（TEOM）测量，测量根据中国环境保护标准（HJ 618-2011; MEPCN）进行了校准过程和质量控制。北京市由16个地区组成，分布在城市中心的6个市区和城市周边的10个郊区。在35个PM2.5监测仪中，17个位于市区，18个位于郊区。我们平均每个地点当地时间下午13:00至14:00之间测得的表面浓度，以得出与Aqua卫星的天桥时间相匹配的每日PM2.5浓度。研究期间为2013年3月26日至2014年4月23日，共计394天。

MODIS 3km AOD产品和校准MODIS 3km AOD产品，来自3km MODIS产品的35个地表位置和场地配置AOD的PM2.5的描述性统计NASA Aqua卫星上的MODIS，自2002年以来一直在运行，提供了几乎每天全球覆盖的气溶胶和云物质的检索产品。暗元法利用三个波长通道（0.47mu;m，0.66mu;m和）的表面反射2.12mu;m）用于陆上AOD检索。标准MODIS Level 2（L2）AOD产品以10公里分辨率分布。为了满足更高分辨率污染检测的需要，除了L2 10公里的产品之外，最新发布的MODIS Collection 6产品（MYD04_3K）提供了3公分分辨率的气溶胶产品。较高分辨率产品的检索算法与10公里标准产品的检索算法相似，但在单个检索框中平均为6times;6像素，而不是云屏蔽和其他表面掩模处理后的20times;20像素。在0.66mu;m处最亮的50％和最暗的20％的反射范围之外的像素被丢弃以减少不确定性。对表面太阳光度计的验证显示，3公里检索中的三分之二属于区域比较的预期误差，但偏高约-0.06，特别是城市表面。

MODIS AOD验证 来自北京的三个AErosol RObotic NETwork（AERONET）网站（http://aeronet.gsfc.nasa.gov/）的地面AOD测量用于验证卫星导出的AOD。为了与MODIS的光谱设置相当，使用各波长的报告的指数，通过在440nm和675nm处内插AOD来计算550nm处的AERONET AOD。 Aqua的3公里MODIS AOD产品与AERONET AOD（三个相关系统的Pearson相关系数分别为0.93,0.33和0.94分别为文本S1，支持信息（SI））呈现高时间相关性，MODIS的平均AOD差异而AERONET在三个站点是0.29。 MODIS的较高的AOD可能部分归因于城市地区更亮的表面的反射偏差，这也在其他城市地区观察到。由于该偏差对于AOD值的全范围是持续的，因此可以对其进行处理作为导出PM2.5与AOD比率的系统偏差，并且预计在本研究中不会影响PM2.5的表面PM2.5估计，因为我们每天校准具有地面PM2.5测量的MODIS AOD。

模型开发与验证 我们选择了它位于3公里网格内的每个地表站点的站点并置的卫星AOD值。 如果在单个3公里的电网内有多个站点，那么这些站点的PM2.5值将被平均。 通过这个过程，站点＃12和＃14被平均，并且仍然存在34对AOD和PM2.5数据用于模型开发。

线性回归模型首先应用于并置的AOD和PM2.5数据集。 所有34个站点的线性回归模型遵循以下形式

PM2.5 = alpha; beta; times; AOD

其中alpha;和beta;分别是固定截距和斜率。

截距和斜率没有空间和时间变化，因为线性回归模型假定在整个研究期间，所有场地的AOD-PM2.5关系是恒定的。 也测试了对照转化的AOD和PM2.5，并且在回归表现中没有发现显着的改善。 因此，我们只提供原始AOD和PM2.5数据集的回归结果。 实际上，由于气象学和其他因素的变化，AOD-PM2.5的关系可能会呈现空间和时间的变化。 为了表示变化的AOD-PM2.5关系，我们按照Lee等人提出的方法开发了一个混合效应模型，其考虑AOD-PM2.5关系的日变化，并得出了空间调整的特定参数。混合效应模型估计了第j天（PM2.5，ij）每个位置i的表面PM2.5浓度，来自并置的MODIS AOD（AODij）形式。

PM2.5,ij = (alpha; uj) (beta; vj) times; AODij si εij

(ujvj) sim; N[(00), sum;]

其中alpha;和beta;是与时间和位置无关的固定截距和斜率，uj和vj是每天所有站点的随机截距和斜率。当下标i不存在于等式2中的参数时，表示参数不会被站点更改。随机项（uj和vj）反映了由气象，卫星检索条件等影响的AOD-PM2.5关系的日常变化。sj〜N（0，sigma;2）是一个场地术语，由于现场特殊特性（即表面反射率，地形，PM2.5排放和运送到观察地点的污染）的差异，AOD-PM2.5关系的空间差异。具有和不具有现场效应的混合效应模型之间的比较提供了这些关于AOD-PM2.5与站点位置关系的模型导出的日常变化中的灵敏度的度量。 εij表示误差项，Sigma;是日特定随机效应的方差 - 协方差矩阵。我们排除了少于两对AOD-PM2.5数据的日期，并对剩余的可用天数进行了模型预测。通过使用R₂，平均预测误差（MPE）和均方根误差（RMSE）将预测与地面测量进行比较来评估模型性能。本研究报道的相关系数r是Pearson相关系数，除非另有说明。

实施了交叉验证（CV）方法来测试线性回归模型和混合效应模型的性能。 我们一次隔离了一个站点，与剩余的33个站点进行了模型配置，并在隔离站点上验证了模型性能。 这34个地点的每一个都重复了这个过程。 CV统计信息用R2，MPE和RMSE表示。 我们还将交叉验证期间的隔离站点数量变化为5,10和20，作为测试混合效应模型对所需表面监视器密度的灵敏度的一种方法。

■结果与讨论

描述性统计。表1列出了研究期间35个地表位置和位点配位MODIS AOD测得的PM2.5浓度的描述统计。每日时间序列的PM2.5浓度和位点配位的MODIS AOD（图1a）表明它们之间总体良好的相关性（r = 0.6）。研究期间，地面监测仪PM2.5平均值为81.04mu;g/ m3，比中国平均PM2.5的35mu;g/ m³的标准偏差（SD）高出2倍以上，为73.23mu;g/ m3。平均AOD为0.68，SD为0.49。最大平均每日平均PM2.5为385.80mu;g/ m3，最大单站日浓度达到500mu;g/ m3。许多网站的AOD值高于2.0。数据进一步分为暖季（4月15日至10月14日）和寒冷季（10月15日至4月14日）。 PM2.5的平均浓度在两个季节之间并没有太大的差异，但寒冷季节的AOD值远低于温暖季节。除了降雪行星边界层（PBL）深度在寒冷季节以及其他气象条件（如较低的相对湿度）之下的影响外，在雪中可获得的卫星AOD检索量的百分比也降低了AOD的平均值和标准差寒冷的季节。每个站点的详细统计信息和季节性比较的描述如文本S2（SI）所示。

由于北京的地形和土地利用差距，地面监测器的空间表面PM2.5呈现从南向北的递减梯度。 南北PM2.5梯度一般表明了郊区和城市地区之间的排放差异。 此外，南部地区受北京以南城市污染运输的影响更大，北京北部四面环山。 在整个研究期间平均卫星AOD显示出类似的强烈的空间梯度，东南部城市的值最高。 35个地点期间平均PM2.5和位点同位素AOD的相关性为0.64，表明两个数据集之间的空间一致性相对较窄。

混合效应模型拟合和验证 在上述数据选择过程之后，共有120个有效日，其中包括可用于模型设置的1435对AOD-PM2.5数据。将混合效应模型的参数和性能与表中线性回归模型的参数和性能进行比较。预测和测量的PM2.5之间的总体R2为0.81，不具有现场术语的混合效应模型，这是一个显着的改进而线性回归模型的R2为0.47。在文本S2（SI）中显示每个站点的预测性能。场地特异性R2范围为0.54至0.96，平均R2为0.83，SD为0.10。通过混合效应模型增加AOD-PM2.5关系的日常校准，MODIS的3公里AOD产物平均解释了观测表面PM2.5变异性的83％。总体MPE和RMSE为11.45mu;g/ m³和17.85mu;g/ m³，比单纯线性回归的相应值低47.3％和44.4％。截距和斜率的固定项为20.44（p lt;0.001）和53.13（p lt;0.001），标准误差分别为2.30和5.00。每日特异截距和斜率的标准偏差分别为13.46和32.98。混合效应模型在寒冷季节比温暖季节具有较高的R2（0.87）和较小的MPE和RMSE预测PM2.5。温暖季节平均每日特殊坡度分别为-6.6（SD = 28.2）和12.7（SD = 37.8）。寒冷季节的较大斜率反映了PM2.5的较高部分集中在表面附近，由于较低的PBL，与线性回归模型一致，而冷季斜率的较高的SD表明日变化较大。截距在两个季节之间变化较小。

混合现场效应术语与效应模型 这检查AOD-PM2.5关系是否可以通过空间变化进一步改善。每个监测点的站点效果从-10.55到18.71（SD = 6.

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