1. 研究目的与意义
近年来,稀土金属有机化学一直得到了蓬勃发展。各种新颖配体的出现赋予稀土化合物多种奇妙的结构和性能。茂基,即环戊二烯基,是金属有机中最传统最经典的配体。茂基化合物往往具有非常好的结晶性能和比较高的催化反应活性,所以取代环戊二烯配体的设计和合成一直是学术界备受关注的领域。文献研究表明,桥联双环戊二烯配体比起单一环戊二烯配体更能保证稀土化合物的稳定,尤其是离子半径较大的轻稀土元素,简单环戊二烯稀土化合物是不能稳定存在的,而桥联双环戊二烯的轻稀土化合物却能稳定存在。
桥联双茂催化剂的稳定作用比单茂催化剂的稳定作用好,而且其聚合活性高,聚合物具有窄分子量分布,高的共聚单体均匀性能及罕见的间规聚合特性,还具有传统催化剂难以胜任的合成间规聚丙烯。由于这些优点才使得桥联茂金属催化剂在化学行业以及工业生产中都得到广泛的应用。2. 研究内容和预期目标
新颖稀土化合物的合成是研究其化学性能的前提,而配体的合成是合成新颖稀土化合物的前提。为此本课题拟合成C2桥联的双环戊二烯配体。首先以环戊二烯和酮反应合成富烯,然后通过金属镁和富烯进行还原偶联反应,来合成C2桥联的双环戊二烯配体或Mg配合物,为进一步研究这类配体金属化合物的结构和性能奠定坚实的基础。
预期目标:通过Mg的偶联作用合成新型桥联茂配体,再用其与稀土反应,合成新型的桥连茂金属稀土催化剂,通过XRD、红外等方法表征它们并研究其性能。
3. 研究的方法与步骤
实验分三个部分
步骤一:环己酮跟环戊二烯反应生成富烯
4. 参考文献
1] h. schwemlein, h. h. brintzinger. ansa-metallocene derivatives v. synthesis of tetramethylethylene-bridged titanocene and zirconocene derivatives via reductive fulvene coupling [j]. j. organomet. chem., 1983, 254: 69-73.
[2] p. burger, h. u. hund, k. evertz, h. h. brintzinger. ansa-metallocene derivatives xviii. chiral titanocene derivatives accessible from substituted dihydropentalene and azulene precursors [j]. j. organomet. chem., 1989, 378: 153-161.
[3] 阎鹏飞, 陈文启. 新型双碳桥联二环戊二烯基稀土氯化物的合成与表征[j]. 科学通报,1990,20:1553-1556.
5. 计划与进度安排
(1) 第1~2周(2022年3月2日-2022年3月13日)查阅文献资料。
(2) 第3周(2022年3月16日-2022年3月20日)文献分析,写出开题报告。
(3) 第4~5周(2022年3月23日-2022年4月3日)实验准备和探索实验。
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