具有高发光性能和良好热稳定性的有序介孔γ-Al2O3的合成外文翻译资料

 2022-10-30 11:10

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具有高发光性能和良好热稳定性的有序介孔gamma;-Al2O3的合成

摘要:科研人员发现了一种高效便利的“一步法”合成新型高效红色发光材料掺杂Eu3 并且具有有序介孔的gamma;-Al2O3。利用P123作为结构导向剂,盐酸、柠檬酸作为pH调控剂,通过简单的“溶胶-凝胶法”一步合成具有有序介孔的gamma;-Al2O3。这种空隙结构具有特征的XRD、N2吸附-脱离等温曲线、TEM(电子透射电镜)。所合成的gamma;-Al2O3具有较小的孔隙尺寸分布范围(5—7nm)、很大的表面积(249m2/g)、很好的热稳定性(750—1000℃)。材料的发光性能具有特征的PL(光致发光光谱)。gamma;-Al2O3:Eu3 具有高效的发光性能,并且发光的强度与Eu3 的含量是有关的。

关键词:有序介孔的gamma;-Al2O3 溶胶凝胶法 一步法 发光 色纯度 稀土

1992年有序介孔二氧化硅材料得到报道后,由于该材料在分离器、吸附剂、催化剂、催化剂载体和其他化学方向的应用有较大的发展潜力,该领域的研究工作立刻扩大到全世界。在多种氧化铝中,结晶gamma;-Al2O3具有较好的热稳定性,故其是最为重要的研究方向。介孔结构可以使材料具有高的比表面积、较大的介孔体积和均匀的孔隙尺寸,以扩大结晶gamma;-Al2O3的实际应用。然而,研究人员发现具有序介孔合成结构的gamma;-Al2O3材料远比想象的要困难,是一种挑战。

现在有很多方法可以用来合成介孔氧化铝,例如水热法、溶胶-凝胶法、蒸发-诱导自组装法、沉积法、阴阳离子双水解、微乳液法、模板法等。刘教授等人首次报道了以Al(NO3)3/NH3/尿素/CTAB为原料,利用水热法合成具有高比表面积的介孔氧化铝。徐教授等人以异丙醇铝为铝源,糖类分子作为结构导向剂,在水溶液体系中利用“溶胶凝胶法”合成了具有高比表面积和可控孔隙尺寸的gamma;-Al2O3

稀土离子掺杂的玻璃材料具有较好的光学性能,在激光和光学设备方面已经有了广泛的应用。但是,关于稀土离子掺杂介孔氧化铝的报道却很少。Ram等人使Eu3 离子(EuCl3·6H2O的水溶液)和介孔 AlO(OH)·alpha;H2O粉末反应,得到Eu2O3纳米晶体。Ishizaka等人利用溶胶-凝胶法将多种稀土离子掺杂入氧化铝薄膜中。我们课题组的杨教授等人利用普通浸渍法将Eu3 掺入介孔氧化铝中。

本文中,我们利用简单的“溶胶-凝胶法”合成了具有2D对称六边形孔隙和较小孔隙尺寸分布的gamma;-Al2O3。通过普通浸渍法和“一步法”都可以获得掺杂Eu3 的有序介孔gamma;-Al2O3。两者相比较而言,一步法更加高效便利。该材料的红色光的发光性能也比之前报道的要好很多。

1.实验

1.1化学试剂

P123(M5800,EO20PO70EO20)购于Sigma-Aldrich;异丙醇铝自Aladdin Chemistry;HCl(37wt%)、柠檬酸、HNO3来自广州化工公司;Eu2O3和去离子水在实验室自行制备。

1.2制备部分

介孔结构gamma;-Al2O3的制备(SP-1):在室温的条件下,将1.0g的聚醚P123溶于15ml乙醇溶液中;利用0.5g的柠檬酸和1.0ml的盐酸溶液(37wt%)将pH调控在3-4;将2.04g的异丙醇铝(10mmol异丙醇铝)加入到上述液体中并不停的搅拌。混合物被聚乙烯薄膜覆盖,在室温的条件下搅拌5小时以溶解异丙醇铝;然后在40℃条件继续搅拌10—16小时获得透明的溶胶;紧接着将溶胶放入60℃的干燥箱内烘干48小时。之后用马弗炉进行热处理。

掺杂Eu3 的gamma;-Al2O3的制备(SP-2):采用初湿浸渍法进行产品的制备。将一定量的gamma;-Al2O3粉末和Eu(NO3)3溶液放入烧杯中搅拌几分钟,然后转移到内衬为不锈钢的高压釜中,在120℃条件下反应6小时。所得样品干燥后,空气气氛下550℃煅烧5小时。

一步法合成gamma;-Al2O3:Eu3 (SP-3):将Eu2O3溶于67wt%硝酸和水的溶液中以制备一定浓度的Eu(NO3)3溶液。之后将其加入到上述的溶胶中,,然后继续搅拌5小时。之后的其他步骤和制备介孔结构gamma;-Al2O3是相同的。

1.3测试方法

利用Bruker AXS D8 Focus X-ray(铜靶,工作电压40KV,工作电流40mA),lambda;=0.15418 nm,0,2mm缝隙,扫面步长0.02°,扫描速度0.5°/min,扫描角度从0.5°到5°)获得小角度X射线衍射图(SAXD)。广角度X射线衍射图从MSAL XD22全自动X射线衍射仪(铜靶,36KV工作电压,20mA的工作电流,扫描速度2°/min,扫描角度(2theta;)从10°到80°)。氮气吸附-解吸测试使用的是TriStar 3000分析仪。孔隙尺寸分布测试使用Barret-Joyner-Hallender (BJH)方法,透射电镜使用PHILIPS TECANI-10 electron microscope。PL(光致发光光谱)测试使用Hitachi F4500分光光度计测试仪。

2.结果与讨论

2.1gamma;-Al2O3的结构性能

Fig.1((a)所示的SAXD图谱可以证明所得材料是介孔结构的。在800℃煅烧后的样品SP-2在1.2°附近有很强的衍射峰,这也表明有序介孔结构具有较小尺寸分布。在900℃煅烧后,衍射峰的强度比800℃要弱上一些。而经过1000℃热处理后,衍射峰几乎不存在了,这就表明介孔结构被折叠消失了。Fig.1(b)是氧化铝在不同温度热处理后的WAXD图谱。SP-1样品在750℃热处理后就开始出现了gamma;晶相伴随着无定形结构。再进一步的800℃热处理后,无定形结构全部开始向gamma;晶相。当进行1000℃热处理后,alpha;- Al2O3衍射峰开始出现,但是gamma;-Al2O3依然是存在的。联系上面SAXD和WAXD的数据可以得到:在750 – 900℃的条件下制备了具有晶体壁的有序介孔gamma;-Al2O3

Fig.1不同温度热处理后gamma;-Al2O3的小角(a)和广角(b)XRD衍射图谱

不同温度条件下煅烧后的gamma;-Al2O3得N2吸附-解吸曲线和孔隙分布曲线如Fig.2(a)和Fig(c)所示。从Fig2(a)可以发现,所有的产品的伴有H1形状的滞后吸附-解吸曲线,这也说明孔隙是有序规则的圆柱形。750℃处理的SP-1样品具有极大的BET表面积(246m2/g)和孔隙体积(0.35cm3/g),并且具有较小的孔隙尺寸分布,平均孔隙直径只有5.6nm(表一)。随着烧结温度的升高,样品孔隙直径和BET表面积都在减小,但是他们的孔隙尺寸仍然在6-7nm(如表一所示)。样品具有巨大的比表面积和较为均匀的尺寸分布,同时还具备极好的热稳定性,这些性能可以使有序介孔氧化铝具有巨大的应用潜力。

Fig2(b)和Fig(d)是SP-1和SP-2的氮气吸附-解吸等温曲线和孔径分布曲线,经过掺Eu3 处理的SP-2和SP-3仍然是类型IV曲线,并且介孔结构仍然保留着,介孔的尺寸分别为7.65nm和8.00nm(见表1和Fig2(d))。与SP-1相比而言,孔隙直径增大,BET表面积减小。这主要是因为掺杂过程中需要更高温度的热处理,会导致孔隙折叠形成大的介孔。在制备SP-3样品的过程中加入了大量的水,这对介孔的形成可能会有一些影响。最终的结果表明Eu3 已经成功掺入介孔氧化铝结构中。

Fig.2 gamma;-Al2O3 和 gamma;-Al2O3: Eu3 的N2吸附-解吸曲线(a)(b)与孔隙尺寸分布曲线(c)(d)

表(1)各样品的孔隙尺寸分布

750℃烧结后的SP-1的透射电镜图片(TEM)如Fig.3(a)所示。我们可以发现均匀有序的孔隙排列。Fig.3(b)和(c)是SP-1样品经过800℃热处理后的TEM图片。从图中我们可以发现在[001]方向有高度有序的排列,在[110]方向圆柱形空管状孔隙;并且这些发现和XRD图谱是吻合的。从Fig.3(d)中可以发现,掺杂Eu3 后的gamma;-Al2O3仍然保留着介孔结构。

Fig.3 SP1-750(a),[001]方向的

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