以银-铜-钛为填充金属的Al2O3陶瓷与TiAl基合金的钎焊接头 显微组织和力学性能外文翻译资料

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以银-铜-钛为填充金属的Al2O3陶瓷与TiAl基合金的钎焊接头

显微组织和力学性能

G.B. Niu, D.P. Wang, Z.W. Yang n , Y. Wang

天津先进连接技术重点实验室，材料科学与工程学院，天津大学，天津300072，中国

2015.8.11收稿，2016.1.4修订，2016.1.11录用，2016.1.15网络公开

摘要：

Al₂O₃陶瓷通过使用Ag-Cu-Ti填充金属的活性钎焊可靠地接合到TiAl合金，本文对钎焊温度 、保温时间还有Ti含量对Al₂O₃ / TiAl接头的显微组织和力学性能的影响进行了研究。钎焊接头在880℃10分的典型界面组织是Al2O3 / Ti₃（Cu，Al）₃ O / Ag（s.s） AlCu₂Ti Ti（Cu，Al） Cu（s.s）/ AlCu 2Ti AlCuTi/ TiAl合金。 随着钎焊温度和时间的增加，Ti₃（Cu，Al）₃ O反应层的厚度增加，还有块状AlCu₂ Ti化合物的逐渐聚集和生长。 当使用Ag-Cu共晶合金时从TiAl基板溶解的Ti足以与Al₂O₃陶瓷反应而形成 Ti₃（Cu，Al）₃ O薄层，但是TiAl合金的溶解随着钎料中Ti含量的增加而受到抑制。Ti和Al的溶解从TiAl合金对Al 2 O 3／TiAl接头微观组织演变的影响很大，本文讨论了这一级机理。采用商业银–铜–Ti钎料钎焊时接头大剪切强度为94 MPa，而采用Ag-Cu 2wt％TiH₂钎料在880℃下钎焊10分钟的接头能达到102MPa。裂纹增殖主要沿着Al₂O₃基体，部分沿着反应层。

1. 介绍：

由于其优异的机械性能，耐腐蚀抗性，热稳定性和学稳定性，Al₂O₃陶瓷在电子、航天、核能和汽车行业等领域具有极高的吸引力。然而，Al₂O₃基固有的脆 限制了其应用。要扩大其应用的话Al₂₃陶瓷与金属的可靠连接是非常重要的，特别是在航空航天和核应用方面。例如，核反应堆工程就迫切需要解决Al₂O₃陶瓷与金属连接问题。TiAl基合金由于其高强度和抗氧化性好已经成功展示了其在工程应用中的潜力。因此，发展可靠的Al₂O₃陶瓷TiAl合金连接技术对制造核反应堆至关重要。

迄今为止，陶瓷金属接头的制造可以通过瞬时液相连接、扩散连接和活性金属钎焊技术。在这些方法中，活性金属钎焊是连接陶瓷的最常用的方法，这是由于金属方便，相对较低的连接温度和优粘接性能。近共晶银-铜合金与少量的Ti是一种常见的用于Al₂O₃陶瓷和金属钎焊的活性钎料。TC4/Al 2 O 3 , Cu/Al₂O₃ ,Inconel 600/Al₂O₃ , steel/Al₂O₃ , Al₂O₃/Al₂O₃的成功钎焊都是使用这种类型的活性钎料。结果表明，形成完好接头主要取决于钎焊合金中含的活性元素Ti与Al₂O₃陶瓷的化学反应。在Al₂O₃陶瓷表面发现了一系列的反应产物包括：Ti氧化物（Ti ₂ O，TiO，Ti ₄ O 或Ti ₅ O ₉）和Ti-Cu-O化合物（Ti ₃ Cu ₃ O或Ti ₄ Cu ₂ O）。此外，钎焊接头的界面微观结构与力学性能之间的关系可以通过改变钎焊参数来研究。不幸的是，到目前为止，Al₂O₃陶瓷及TiAl合金的钎焊研究已经很少了。特别是TiAl合金中溶解的Ti和Al对Al₂O₃／TiAl基合金钎焊接头微观组织演变和力学性能影响很少被分析到。

本文系统地研究了使用银-铜-钛填充金属的TiAl合金与Al₂O₃的活性钎焊。通过钎焊温度、保温时间和Ti含量对钎焊接头界面微观结构和力学性能的影响
进行了研究的目的是为了获得最佳钎焊参数。另外，讨论了钎焊接头的界面微观结构的形成和演化机制。

1. 材料和方法：

研究采用商业多晶Al₂O₃陶瓷（纯度gt;9%）和标称成分Ti–43Al–9V–0.3Y（at%）的TiAl合金。钎焊试验用Al₂OTiAl基试样分别采用6.0毫米 X6.0 毫米X4.0 毫米,25 毫米X7.0毫米 X2.0毫米.待结合的TiAl样品的表面用1500粒SiC 砂纸打磨。然后，所有样本都是在丙酮中超声清洗10分钟。两种类型的填充金属，包括商用Ag–27.5Cu–2.5Ti (wt) 粉末钎料和 Ag–28Cu共晶粉与TiH 2粉含量不同，分别用于钎焊TiAl合金和l₂O₃陶瓷。使用As粉末 Ag-28Cu TiH 2复合填料来研究 Ti含对钎焊接头微观结构和力学性能的影响。 Ti含量为0到8的质量分数的复合填料在氩气气氛下机械球磨制备。磨球占重比为15:1，转速为220转，球磨时间为60分钟。图显示了商用银-铜-钛填充金属以及As粉末复合填料的形态。图1（b）表明TiH 2粉体在复合填料均匀分布。然后，该复合填料混合少量的硝酸纤维素、乙酸辛酯形成钎焊膏。钎焊30x10^-10pa的真空炉中钎焊，钎焊温度为840 - 940℃，保温时间为0到30分钟。钎焊过程中，配件是在在15℃/分钟的速度 加热到450℃， 保持10min让粘合剂挥发。然后，钎焊样品加热以10 ℃ /分钟的速度加热到到钎焊温度，并保温到所需的时间。最后，该组件被冷却到300 ℃以5℃/分钟的速率 ，然后进行随炉冷却。钎焊接头的抛光截面的界面微观结构的特征由配备用能量色散谱仪（EDS）扫描电子的显微镜（SEM，S-3400N）来观察。应阶段形成的钎焊接头各反应层 通过X-射线衍射（XRD，D8 ADVANCE）确定，还有每层的位置通过分层剥离来获得。用万能试验机（instron-1186）做的的剪切试验进行评价钎焊接头的头强度。在相同的钎焊条件下的三个试样进行了测试，焊速为0.5毫米/分钟。在剪切试验中， 由一个立体显微镜（KEYENCE、vhx-2000c）对钎焊接头断口形貌进行分析。

1. 结果与讨论：

3.1钎焊接头典型界面组织

图2显示了采用Ag–27.5Cu–2.5Ti（重量%）填充金属在880 ℃钎焊温度、保温时间为10min时的Al₂O／TiAl基合金钎焊的典界面微观结构。图2（a）表明钎焊过程中形成了良好的接头，钎焊接头可区分三个特征区：（Ⅰ）靠近Al₂O₃陶瓷的连续反应层，（II）接头中间的块状灰相分布的固溶体，（Ⅲ）钎缝与TiAl基之间的反应区。在图2（b）-（d）中分别给出了每个特征区域的放大图，并用EDS测量了钎焊接头中各相的化学成分，结果如1所示。原料和液体银-铜-钛填充金属之间的化学反应产生了多种新产物。

图2（b）显示出了反应层I的放大微观结构，其中在与Al₂O₃陶瓷相邻形成厚度约1.2mu;m的无特征和紧凑的反应层（在SEM观察中）。EDS分析表明在I层中存在Ti，Cu，Al和O，其具有与首先表征的Ti 3（Cu，Al）3 O化合物非常相似的组成。通过XRD进一步表征反应产物如图1所示。如图3（a）所示，该结果明确表明，Al₂O₃陶瓷与Ag系固溶体（Ag（s.s））之间存在Ti 3（Cu，Al）₃ O相。沿着Al 2 O 3 /填料金属界面形成连续的Ti ₃（Cu，Al）₃ O反应层表明在钎焊过程中发生充分的液 - 固相互作用。Santella等证实在与Al ₂ O ₃相邻的界面内，在Ti ₃（Cu，Al）₃ O和Al₂O₃之间存在薄层的TiO相。然而，TiO ₂结构在平衡条件下不稳定，在1250℃以下，其稳定性可能受到反应区化学或机械环境的复杂性的影响。与TiO相比，Ti ₃（Cu，Al）₃ O非常稳定，在840℃〜940℃（900℃时约为502.5kJ / mol）的钎焊温度下，该相的吉布斯自由能非常低。结果表明，与Al₂O₃陶瓷相邻的Ti ₃（Cu，Al）₃ O反应层的形成是热力学的。因此，在目前的钎焊条件下，界面内未观察到TiO相， 但形成厚度为1.2mu;m的Ti ₃（Cu，Al）₃ O。这种冶金层的形成在确定接头的接合性能方面发挥了关键作用。由于Ti ₃ Cu ₃ O（15.1times;10 ^-6 K ^-1）的热膨胀系数（CTE）在Al 2 O 3陶瓷（8.5times;10 ^-6 K ^-1）和Ag（19.2 times;10 ^-6 K ^-1），Ti ₃（Cu，Al）₃ O反应层的形成可能提供物理性质的逐渐转变，并有助于最小化由于CTE错配引起的局部应变的影响。

图2（c）示出了钎焊接缝的放大微观结构（区域II）。白色模型是Ag（s.s），其上分布有一些块状灰色化合物，标记为C相。化学成分分析证实，该相主要由Al，Cu和Ti组成。钎焊接头中心存在较高的Al含量，表明在钎焊过程中发生了剧烈的TiAl合金溶解。由于反应阶段主要由Al，Cu和Ti组成，因此选择Al-Cu-Ti三元合金相图来说明相形成。如Al-Cu-Ti相图的液相线投影（图4）所示，可以形成许多Al-Cu-Ti三元金属间化合物。基于化学成分分析，相C的化学计量接近AlCu ₂ Ti。 Ag基体中AlCu ₂ Ti相的形成也通过XRD结果证实，如图1所示。图3（b）。类似地，Tetsui报道，由于TiAl与液态填料金属中的铜或镍的反应，在钎焊接头中可形成AlM ₂ Ti型硬质B 2金属间化合物，这与实验观察结果一致。AlCu ₂ Ti的形成导致从液体填料中消耗Cu。因此，在整个钎焊缝中可以观察到白色富Ag相。另外，在AlCu ₂ Ti化合物周围形成一些由Ti和Cu组成的少量Al的细小颗粒（用E标记）。然而，由于EDS的横向分辨率的限制，这些颗粒的化学组成难以精确地量化。而且，它的含量非常低，未发现这些细晶相的XRD衍射峰。

AlCu ₂ Ti化合物在整个接头上的形态和分布变化。与块状化合物相反，如图1所示，与TiAl基板相邻形成连续的AlCu ₂ Ti层。图2（d）.可以从填充金属和AlCu 2 Ti相之间的不规则界面推测AlCu 2 Ti相从液相中固化。同时，在AlCu ₂ Ti反应层和TiAl基板之间观察到相F。该相的化学计量比非常接近AlCuTi，并含有少量的Ag和V。就图1所示的Al-Cu-Ti三元合金相图而言，如图4所示，TiAl和AlCu 2 Ti相不共享边界​​曲线，而AlCu ₂ Ti和AlCuTi确实共享边界曲线。因此，可以观察到邻接TiAl衬底的AlCuTi相是合理的。如图所示。 3（b），区域III的XRD分析进一步证实存在强AlCuTi（Ti（Cu，Al）₂）衍射峰。AlCuTi化合物不连续地形成在B 2基体中，这也是AlCuTi含有少量从B 2相扩散的V的原因。总之，由于Ti，Al和Cu之间剧烈的化学反应，TiAl衬底在钎焊过程中部分溶解在液态Ag-Cu-Ti填料中。因此，在接头中形成了两种类型的金属间化合物AlCu ₂ Ti和AlCuTi。来自熔融填料金属的Cu的消耗导致Ag（s.s）的形成。然而，源自原始填充金属和TiAl合金溶解的活性元素Ti具有很强的热力学驱动力，与Al₂O₃陶瓷反

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