通过臭氧处理的饲料污泥在厌氧污泥消化过程中增强生物气体产生和异生素降解外文翻译资料

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通过臭氧处理的饲料污泥在厌氧污泥消化过程中增强生物气体产生和异生素降解

M.S. Ak² a, M. Muz² a, O.T. Komesli^b, C.F. Gouml;kccedil;ay²

a中东技术大学环境工程系，06531土耳其安卡拉

b阿塔图尔克大学环境工程系，25250土耳其埃尔祖鲁姆

摘要：

在该国和其他地方，消除生物处理过程中产生的大量污泥是一个紧迫的环境问题。例如欧盟垃圾填埋场指令99/31 / EC[41] 禁止对液体和未经处理的废物进行填埋，目标是分别在2013年和2020年减少目前生物可降解废物的数量，包括污水污泥，分别为50％和65％。现在已证明厌氧消化是破坏和稳定废活性污泥的最节能方式，甲烷副产物是一种燃料。在该研究中证明，当与温和的臭氧处理（例如，1.33mg O3/ g-VSS）相结合时，废活性污泥的厌氧消化实际上与常规消化器相比产生的生物气体的体积加倍，同时生产没有废污泥可以处理。饲料污泥的臭氧处理也会影响吸附在污泥上的内分泌干扰化合物EDCs的去除。

关键词：厌氧臭氧；内分泌干扰物EDC；污泥消化

1.介绍

生活污水厂在处理生活污水期间产生的大量污泥是污水处理厂管理中一个日益严重的问题。据报道，废弃活性污泥WAS的处理占工厂总运营成本的65％[1].在欧盟国家，以及最近在土耳其，实施城市废水处理指令91/271 / EEC后，预计每年处理的WAS总量将超过1000万吨干污泥[2].欧盟垃圾填埋场指令99/31 / EC[41] 禁止对液体和未经处理的废物进行填埋，目标是分别在2013年和2020年将目前生物降解废物（包括污水污泥）的数量减少50％和65％。此外，一些成员国（例如德国，奥地利和荷兰）对污泥进入土地的有机物质或总有机碳（TOC）施加了非常严格的限制，实际上完全禁止污泥填埋[37]。

新制定的严格法规以及社会和环境问题增加了制定减少剩余污泥产量的战略的动力[3]。

现在，厌氧消化被证明是破坏和稳定废活性污泥的最节能方式，甲烷副产品是一种燃料形式，有助于降低处理成本。此外，它还被认为是抗击全球变暖的一种绿色技术形式，因为甲烷是一种可再生能源。此后，已努力增加厌氧消化中的气体产量，以增加总体效益。这包括对所涉及的微生物学，反应器设计和底物操作的更好概念[4–8]。基质污泥的预处理被认为是底物操作，目的是溶解颗粒状WAS材料，以使其更容易被厌氧微生物聚生体使用。[9–12]。

在预处理方法中，在高温下进行热处理[13] 或通过冷冻和解冻WAS[14] 已经得到了很好地研究。例如，Bougrier等人报道了相对于未处理的WAS，约160％的沼气增强。[15] 在190℃下预处理WAS。超声波预处理也是大量科学研究和评论的主题[16–18].据报道，超声波崩解产生100％的污泥固体分解，但能量消耗高[19].

其他WAS预处理技术，如用酸和碱进行化学预处理[20,21] 和氧化剂在文献中有特殊的地位[9,11,22]。通常，应用于WAS减少的底物预处理策略基于裂解 - 神秘生长。裂解物材料上的生物量生长被称为隐蔽生长，以区别于原始有机物质上的生长[23]。

臭氧是一种强氧化剂，广泛用于废水和WAS处理。在污泥处理过程中，臭氧迅速分解成自由基，产生的自由基影响颗粒和可溶有机物的氧化[24,25]。在氧化过程中，使用臭氧的处理是特别令人感兴趣的，因为没有氧化剂残留物并且不会发生盐浓度的增加[26,27]。据称臭氧通过两种机制同时起作用;直接和间接地。在间接机制中，产生的高反应性羟基自由基(OH)与培养基中存在的有机物非特异性反应。该作用显然是污泥固体分解的原因。然而，分子O3 是一种选择性亲电试剂，可与脂肪族化合物中的胺，酚和双键快速反应[28–33].特定化学物质的破坏，包括新出现的污染物和内分泌干扰化合物，EDCs，可能会受到这种机制的影响。例如，从表格1中可以看出在这项工作中研究的所有EDCs都具有双键，酚类和胺类。Muz等人。[42] 表明在曝气期间连续4天以微量剂量在RAS上间歇使用臭氧，将标准15-30天的好氧消化期缩短至4天，VSS降低超过80％。在第四天结束时，实现了一些选定的内分泌干扰化合物，即地尔硫卓，卡马西平，邻苯二甲酸丁基苄酯，对乙酰氨基酚和两种天然激素，雌酮和黄体酮的破坏，其倾向于在污泥中累积。

文献中报道的最佳消耗臭氧剂量范围为0.05和0.5gO3/ g总悬浮固体TSS，矿化在较高臭氧剂量下发生。Bougrier等。[17]，Goel等。[27] 和Yeom等人。[34] 并比较研究了超声波，热和臭氧预处理对WAS溶解和厌氧生物降解性的影响。Bougrier等。[17] 表明沼气产量随臭氧剂量的增加而增加，直至0.15 g O3/ g TSS，然后下降。然后他们决定使用这种剂量进行比较研究。从他们的数据推断，总固体与臭氧的最高溶解度接近28％，而当污泥在170℃预处理时接近50％。他们还通过批量厌氧试验研究了溶解材料的甲烷生产潜力。他们得出结论，所有这三种技术都导致固体溶解和增强厌氧降解。热处理在溶解和气化中是最有效的。臭氧化过程中沼气生产的增加相当低，但原污泥的生物降解性非常高（60％）。

Carballa等。[35]在臭氧化WAS之前，在10L泡罩塔中加入臭氧剂量为20 mg O3/ g TSS—1的各种PPCP，将其加入实验室规模的厌氧反应器中。将总共11种不同的PPCP加入到用于饲料的WAS样品中。PPCPs加标包括两种麝香，一种抗癫痫药（卡马西平（CBZ）），一种镇静剂，三种雌激素，雌酮（E1），17b-雌二醇（E2）和17alpha;-乙炔雌二醇（EE2）和四种杂类药物化合物。虽然“浓度”的意思并不明确，但是浓度过高。据报道，PPCP介于4至400 lg L—1之间。将经臭氧处理的WAS样品加入嗜温（37℃）和嗜热（55℃）厌氧反应器。对照组接受非臭氧处理的WAS作为饲料。经过3个月的适应环境，开始用臭氧处理的WAS进料反应器。从它们的数据可以推断，与非臭氧化的对照反应器相比，嗜温反应器中每日气体产量增加约28％，嗜热反应器中17％增加可以通过臭氧处理来解释。废气中甲烷的百分比在室温反应器中为61.8％，在湿热反应器中为65％。关于PPCP去除，在所有反应器中除去接近100％的雌激素。在臭氧处理的室温反应器中，两种麝香的去除率接近80％，在嗜热反应器中低得多。在室温对照反应器中，卡马西平（CBZ）的去除率非常低;而在臭氧处理的WAS进料反应器中它是很重要的。在所有反应器中，其他PPCP的去除均在中等范围内，平均为20％至60％。

一些研究表明，由于其疏水性，EDCs倾向于在处理厂的初级和次级污泥中积累[36].对土耳其废弃活性污泥WAS的调查表明，从不同植物配置和地理区域获得的样品也显示EDCs倾向于在污泥中部分积累（未发表的数据）。因此，从WAS中去除EDCs被认为是通过除焚烧之外的方法最终处理剩余污泥的重要问题。根据Kelessidis和Stasinakis的一项研究[37]欧盟27国产53％的污泥直接或在堆肥后用于农业。这个数字在美国和加拿大是40％[38]。

鉴于文献，本研究的目的是围绕污水处理过程中产生的WAS的低成本臭氧处理，以通过增加沼气产量和减少生物量来改善厌氧消化。另一个目的是在消化过程中同时去除被污泥吸附的EDCs。据本作者所知，在厌氧消化之前对污泥进行臭氧预处理在成本和效率提高方面尚未取得足够的成功，因此需要进行全面的应用。迄今为止在文献中使用的实验方案的密切分析表明臭氧已直接或部分地应用于厌氧污泥，导致液体中存在的大量可溶性还原剂导致臭氧快速耗尽，并且几乎没有可用的臭氧用于污泥分解。因此，在本研究中，来自好氧过程的废污泥在进入厌氧消化池之前进行臭氧化，以影响污泥固体的优异分解并获得更高的气体产量。此外，目的是在该过程中获得较低或没有生物量产生并同时有效地去除EDC。

2.材料和方法

2.1.化学制品

本研究中使用的所有化学品均为分析试剂级。所选择的内分泌干扰化合物，EDCs，地尔硫卓（gt; 99％），黄体酮（gt; 99％），雌酮（gt; 99％）从Sigma获得，邻苯二甲酸苄酯（BBP）（gt; 98％）从Aldrich获得，卡马西平（Cbz）（gt; 99％）和对乙酰氨基酚（gt; 99％）购自Sigma-Aldrich。这些化学物质的物理化学性质和配方给出表格1。

表格1 目标EDCs的物理化学性质

雌酮 53-16-7 270.4 3.13 256 3.00E-02

C18H22O2

C19H20O4

C21H3O2

C22H26N2O4S

C15H12N2O

BBP 85-68-7

312.4 4.73 8.25E-6 —35 2.69E-03

黄体激素 57-83-0 314.5 3.87 131 8.81E-03

地尔硫卓 42399-41-7 414.5 0 2.80 231 1.68E-02

卡马西平 298-46-4 236.5 2.67 1.84E-07 191 17.7E-03

从PAL Life Sciences（Mexico）获得玻璃纤维预过滤器（0.7mu;m孔径，47mm直径）。从Merck（Darmstadt，Germany）获得高纯度甲醇，乙腈，甲苯和丙酮。在实验室中从Milli-Q水净化系统（Millipore，USA）生产超纯去离子水。在所有稀释液和样品制剂中使用Milli-Q水。在流动相的制备中，使用氨（Merck）和甲酸（Merck）。分析物的主要储备溶液在甲醇中以1000mg / L的浓度制备，并在4℃下储存在冰箱中。在制备工作标准溶液时，Milli-Q水用于在实验之前将储备溶液稀释成工作标准。

在使用厌氧消化器进行实验之前，优化并提取用于EDCs的LC（ESI）MS / MS检测条件

表2 内分泌干扰化合物，EDCs，污泥回收。

如上所示测试加标污泥样品的回收率塔- 第2条[39].

2.2.仪器

使用Agilent 1200型HPLC和6410A型四重质谱检测器（由自动进样器和电喷雾电离组成）进行EDCs分析。

2.3.污泥提取

将0.5g干燥污泥样品置于100mL甲醇中并超声处理30分钟，

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