广州市区细颗粒物主要化学成分的粒径分布对消光的影响外文翻译资料

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广州市区细颗粒物主要化学成分的粒径分布对消光的影响

重点：1、在两个不同季节PM₁和PM_1~2.5中的气溶胶化学成分被比较。

1. 不同污染水平下化学成分的粒径分布不同。
2. PM₁和PM_1~2.5中化学成分对消光的贡献是定量的。

图形摘要：主要化学成分中对b_ext的贡献

摘要：为了估计细颗粒物（PM_2.5）粒径分布对气溶胶化学和光学性质的影响，在2009年的一个典型夏季月和2010年的一个典型冬月期间，PM₁和PM_2.5、气溶胶散射系数（b_sp）、气溶胶吸收系数（b_ap）中的主要化学成分包括水溶性无机离子、有机碳和元素碳在中国南部——广州地基站同步地被收集。PM₁（粒径小于1微米）在夏季和冬季分别组成了77%和63%的PM_2.5。从重建的质量浓度来看，、和（SNA）的总和在夏季对PM₁的贡献大于对PM_1~2.5，在冬季正好相反，同时含碳气溶胶对PM₁在冬季和夏季均有更多的贡献随着PM_2.5污染的加剧，在夏季，PM₁/PM_2.5的质量分数对于(NH₄)₂SO₄（AS），NH₄NO₃（AN）和EC来说增大了，但是对于有机物（OM）来说是减小的，同时，在冬季正好相反。PM₁和PM_1~2.5的B_sp是从主要化学成分的质量效果效率（MSEs）估测的，其体现了观测值和使用IMPROVE公式估测值之间良好的相关性（R²=0.99）。主要化学成分对于消光效率（b_ext）的部分贡献与它们各自的质量大小分布一致，表明了化学分析气溶胶粒径分布在气溶胶光学特性和霾的形成方面的重要性。

1. 引言

高水平的颗粒物，尤其是PM_2.5（空气动力学等效直径lt;2.5微米）对于空气质量和能见度，以及由此到人类健康，此外对于它们在气候影响和生态系统健康方面的角色有着不利影响。中国近年来频发的霾天已经激起了许多调查研究。霾强度可以用气溶胶散射和吸收的总和来描述，该两者都强烈地取决于气溶胶化学成分和相关的粒径分布。多元回归模型和经验公式通常地被用来研究气溶胶光学特性和PM_2.5成分之间的关系。PM_2.5中的二次无机气溶胶（SIA）、OM和EC已经被认为是对消光的主要贡献者。但是，这些化学物质主要地贡献在PM₁，同时直径接近于可见光波长的亚微米粒子的MSEs比粗粒子的大很多。量化PM₁对总的气溶胶光学特性的贡献以及它在霾形成中扮演的角色是很重要的。

珠江三角洲（PRD）是中国三大大城市集群之一，该地区近年来经常地遭遇霾天。为确定霾的成因，野外试验已经在珠江三角洲地区进行了。在一些研究中，Mie模型和IMPROVE公式已经被用来确定对消光有贡献的主要化学成分。其中大部分集中于研究气溶胶的物理和化学性质以及它们和光学特性之间的关系。同样也在珠江三角洲地区进行了关于探测PM体积分数的研究；但是，只有少数的研究探讨了PM₁和PM_1~2.5对霾形成的相关贡献。

为了填补这一知识空缺，在2009年的一个夏季月以及2010年的一个冬季月期间，于广州地基站收集了化学分析的PM₁和PM_2.5，b_sp和b_ap。主要化学成分的粒径分布首次被明确的描绘在3.1章节，接下来讨论了不同污染水平下它们的不同特征（3.2章节）。对b_ext有贡献的化学因素被量化接着在3.3章节。

1. 实验方法

2.1. 站点描述

测量数据在位于广州市区的华南环境科学研究所（SCIES，23.12°N，113.35°E）的监测站被收集。该研究中所有仪器被安装在离地50m的建筑顶楼。场地普遍呈水平，以及该站附近没有明显的工业污染源。在该站观测到的数据很大程度上代表了广州的空气污染水平。

2.2. 采样和化学分析

在夏季月（2009年7月1号至7月31号）以及冬月（2010年1月1号至1月31号），日常的PM₁和PM_2.5样本（当地时间，24小时从10:00am到第二天9:40am）是使用微粒取样器（华大基因公司，PQ200型号）被同步地取样。样本被收集在流速为16.7Lmin^-1的47mm石英滤波器（瓦哈特曼 OM-A）中，在800℃下烘干至少3小时，以及要提前在干燥器中平衡24小时。为了阻止微粒蒸发，敞开的滤波器被储存在零下20℃的冷冻库中。

根据沙漠研究所（DIR）模型2001碳分析仪的IMPROVE TOR协议，每个石英滤波器的0.5cm²钻孔机是用来分析8种碳组分的。滤波器水提取物中的8种无机离子（、、、、、、、）由离子色谱分析决定。

2.3.气溶胶光学特性的测定和更正

b_sp是用装备有常规的总悬浮颗粒物分离器的积分浑浊度仪在三个波段（450,550,和700nm）被测量的。流速被设置为20Lmin^-1是为了引导空气通过一个温度控制入口，目的是为了控制流入空气的相对湿度小于70%从而最小化水汽的影响。浊度仪校准是通过把CO2作为上限气体、滤波器空气作为下限气体来实现的。输出数据被设置为一分钟平均，以及基本数据是每小时测量一次。根据Anderson和Ogren，由于截断误差和没有使用兰伯特投影带来的误差，b_sp的原始数据已经被纠正。

b_ap是使用7个通道的黑炭仪来测量的，该仪器是用来实时观测黑炭（BC）。黑炭仪装备有常规的总悬浮颗粒物分离器，以及流速被设定为5Lmin^-1。黑炭仪通过每周用干净的滤波器替换在活性炭罐入口处的滤波器被校准到零。在研究中，Weingartner等人提出的直接方法被用来获得有修正系数的b_ap基于Wu等人。

2.4 数据分析方法

2.4.1 PM质量的重建

为了评估被测定的化学成分是否能代表实测的PM₁和PM_1~2.5，实测的PM₁和PM_2.5质量基于AS（1.375），AN（1.29），OM和EC被重建。OM和OC之间的转化系数被选择为1.6。没有被定义的化学种类，在这儿称为“别的”，可以通过从实测的PM₁和PM_2.5质量浓度中减去上述提到的被测定的化学种类总和来评估。PM_1~2.5通过从PM_2.5中减去PM₁获得。

2.4.2 PM₁和PM_1~2.5的b_sp估值

2.4.1章节中重建的化学成分，同样也是b_sp的主要贡献者，被用来评估PM₁和PM_1~2.5的b_sp。个别物质的外部混合在分析中被运用。由于缺少关于化学成分粒径分布的信息，主要化学物质的密度和MSE曲线被首先应用到判定PM₁和PM_1~2.5的MSEs。

在等式（1）中，是化学物质假定的密度，指的是重建化学成分的质量浓度，代表总微粒的平均密度。在等式（2）中，D是粒子体积等效直径以及它被计算基于D_a。D_a可以通过PM₁或PM_1~2.5上下边界的中间值被估计。每种化学物质的MSE其后均可以从MSE粒径分布曲线中获得。PM₁或PM_1~2.5的总散射系数可以通过运用个别化学物质的浓度和相应的MSEs被统计地估算。

2.4.3 b_ext的重建

b_ext包括来自b_sp和b_ap的贡献。

b_ext=b_sp b_ap （3）

b_ap =8.28times;[EC] （4）

上式中b_sp是从2.4.2章节估算出来的结果中获得的，以及550nm的b_ap 是用8.28m²g^-1这个经验转化因子估测出来的。为了对比，修正的IMPROVE公式被用来估算PM_2.5的b_sp。

上式中，AS[(NH₄)₂SO₄]=1.375[]；AN[NH₄NO₃]=1.29[];[OM]=1.6[OC]; 海盐[SS]=1.8[];细粒土壤[FS]=2.2[Al] 2.49[Si] 1.94[Ti] 1.63[Ca] 2.42[Fe]; 粗质量[CM]=[PM₁₀]-[PM_2.5]；以及X分别地代表硫酸盐，硝酸盐，OM的质量浓度。b_sp和质量浓度的单位分别是Mm^-1，。硫酸盐（f_S（RH）），硝酸盐（f_L（RH））和SS（f_SS（RH））的相对湿度增长曲线是参考Pitchford等人（2007）。由于缺少PM的土壤元素，基于明显的土壤源剖面图，FS的质量被假定为的20倍。日常的PM₁₀浓度是从国家环境监测站获得的。本研究中，相对湿度数据是从浊度计内部的RH探测器获得的，而不是外界的探测器（也就是精确到0.1%）。

2.4.4 气团后向轨迹分析

为了确定与大小和污染水平相关化学成分的成因，基于地理信息系统使用Trajstat软件计算了48小时后向轨迹。全球数据同化系统（GDAS）气象数据库被用来做输入端。每24小时轨迹会在国际时间6:00被初始化，以及到达水平被设置在100m a.g.l。在任何一个被挑选的月份（季节）有31条轨迹被分类为两种污染水平——清洁和污染时期（更多的讨论如下。）

1. 结果和讨论

3.1 化学成分的粒径分布

PM₁和PM_1~2.5（PM_2.5减去PM₁）在夏季的平均质量浓度分别是29.9plusmn;13.3和8.7plusmn;3.1，在冬季分别是63.4plusmn;30.2和39.9plusmn;21.8。 PM₁和PM_1~2.5在冬季均是夏季的两倍多。PM₁在夏季和冬季分别组成了77%和63%的PM_2.5。主要化学成分的PM₁/PM_2.5分数通常地和 PM₁分数一致。例如，PM₁中的OC在夏季和冬季分别占PM_2.5中82%和74%的OC；对于EC，分别占86%和78%。因此，PM_2.5中的OC和EC主要来源于PM₁的贡献。，，（SIA）是主要的水溶性无机盐粒子，在夏季和冬季期间分别共占PM_2.5中76%和83%的WSII。在夏季低水平的SIA可能是由于洁净季风和对气溶胶的降水清除，也可能是由于有利于硝酸铵蒸发的高温，其对和的消除更多于。在夏季和冬季PM₁中的分别占PM_2.5中的79%和63%。同样的情况适用于（65%和56%）以及含碳成分（OC和EC在上文已经提到）。但是，在夏季PM₁中的占PM_2.5中的83%，其远大于在冬季所占的57%。在冬季，PM₁中低水平的可能是由于大部分的CaSO₄，这印证了Ca² 的高浓度。根据气溶胶热力平衡模型，Ca² 的确优先与结合。

PM₁和PM_1~2.5质量浓度被重建基于AS，AN，OM和EC质量浓度。重建和实测的PM质量之间有着良好的相关性（R²gt;0.95），表明上述化学成分十分接近地代表了实测的PM。通过对比，在夏季重建的结果好于冬季。这揭示了在夏季微粒质量的可变性取决于亚微米粒子。

AS和AN被认为是二次气溶胶的主要成分，其在霾的形成中扮演着重要的角色。该研究中，AS和AN在夏季分别共占41%和35%的PM₁和PM_1~2.5，以及在冬季分别共占37%和47%。

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