珠江三角洲地区春季区域气溶胶污染过程分析外文翻译资料

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珠江三角洲地区春季区域气溶胶污染过程分析

^a中山大学环境科学与工程学院,广州510275

^b广州气候与农业气象中心，广州511430

^c广东省生态气象中心，广州510507

^d香港天文台，香港999077

^e广东省区域性数值预报重点实验室，广州510080

^f广州环境监测，广州510030

重要结果

• 量化了各种物理和化学过程对PM2.5 的贡献。
• 探讨了春季气溶胶特征及其形成机制。
• 分析了不同城市的地方排放和外国来源对PM2.5 的贡献。

文章信息

文章历史：

2015年1月19日收到

2015年9月2日收到订正表

2015年9月2日收到

2015年9月8日可在网上查阅

关键词：WRF/SMOKE/CMAQ模式 PM2.5 过程分析

摘要

利用第三代空气质量模型系统Model-3 / CMAQ，对2012年3月珠江三角洲（珠三角）地区的三次空气污染事件进行了数值模拟分析。结果表明，颗粒物质是这三次污染事件的主要污染物，并且在前两次事件中伴随着相对低的能见度。天气图表明，前两次污染事件发生在温暖湿润的南风气流系统的影响下，导致整个地区高湿度。气态污染物的液相反应导致产生细小的二次粒子，这些粒子被确定为前两次污染事件的主要污染源。第三次污染事件发生在冷锋后的变暖期。在这一事件中相对湿度较低，粗粒子是主要的污染贡献者。过程分析结果表明，在这三次事件中，排放源、水平输送和垂直输送是影响近地面层内污染物浓度的主要因素，而气溶胶过程，云过程，水平输送和垂直输送对地面以上大约900米高度的影响更大。由于较高的相对湿度，云过程在前两次污染事件中产生了更大的影响。此外，通过比较不同城市（广州和中山）的污染过程，研究显示前两次污染事件是珠三角地区内的局部排放和周边城市之间的交通造成的，而第三次污染事件则表现出明显的区域性污染特征，是区域性污染物运输的结果。

copy;2015作者。由Elsevier Ltd.出版。这是CC BY-NC-ND下的开放性访问文章

执照 （http://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/).

1. 介绍

近年来中国快速城市化和工业化导致各个特大城市发生复杂的区域性大气污染事件（Chan和Yao，2008;Liao等人， 2014）。例如，2013年1月中旬中国中部和东部地区出现了大范围的雾和雾，导致华北、华中和珠江三角洲地区出现严重的空气污染。由于受影响地区的范围、事件的持续时间和高浓度的污染物，污染的发展已引起全球关注。然而，气象场、污染物排放特征和排放源的空间分布在不同程度上影响污染过程，导致不同的特大城市产生不同的污染情况。由于珠三角地区是华南地区最突出的城市群，一些研究集中在珠三角地区的区域性气溶胶污染。中国气象局（CMA）在广州番禺设立了一个监测站用于观测大气成分;吴等人和邓等人基于这些观察结果进行了一系列研究（Wu等人，2005，2007;Deng等人，2008）。低能见度总是伴随着气溶胶污染，这对交通和人们的日常生活造成严重影响。研究表明，自1980年以来珠三角地区能见度的下降是由于人类活动和光化学反应引起的细颗粒物浓度增加的结果（Deng等人， 2008）。PM2.5 （空气动力学直径为2.5 mm或更小的颗粒）占低能见度事件发生期间的PM10 （空气动力学直径为10 mm或更小的颗粒）的58％-77％，这是一个明显比15年前测量的高的比率。中国计划973，“珠江三角洲地区空气质量综合实验计划（PRIDE-PRD）”（2002CB410801和2002CB211605），在2004年和2006年进行的测试，以改善珠三角地区的野外观测（Zhang等人，2008）。这些测试包括研究大气边界层特征（Fan et al。，2008， 2011）、飞机航测（Wang等，2008）、以及改进 地面观测和气溶胶辐射特性观测（Garland等，2008;Liu等，2008）。上述研究为我们了解珠三角地区气溶胶污染特征做出了重大贡献。

空气质量数值模型是研究区域气溶胶形成机制的有用工具。许多研究致力于珠三角地区Models-3 / CMAQ（社区多尺度空气质量）模型的本地化应用。例如，Feng等人（2007）在2003年11月1日到3日台风梅尔影响的情况下，利用CMAQ模型研究了珠三角地区的一次重空气污染过程。结果表明，台风外缘的下曳气流为该地区带来干燥温暖的空气，增加了低层大气的稳定性，使边界层高度降低，从而导致污染物的积累。Quan等人（2008a），Quan和 Zhang（2008）使用CMAQ模型研究氨和硫酸盐排放对中国硫转化和沉积的影响。与此同时，Chen等人（2009）利用CMAQ模型探讨了局部海陆风环流对区域雾霾过程的影响。然而，这些研究都集中在夏季和秋季发生的污染事件上;尽管春季是华南地区的气候特征从冬季季风转变为夏季风条件，但对春季污染事件发生的研究相对少。因此，选择2012年3月作为本文的主题，并进行了详细的模拟研究，以确定在这个转型季节期间珠三角地区发生的污染过程。

CMAQ模型中的过程分析功能是是一个广泛采用的定量方法，用于分析不同物理和化学过程中气溶胶对污染事件的贡献（Jiang等人，2003;Xu等人，2008;Zhang等人， 2009a,b). Liu和Zhang（2011） 利用CMAQ模型及其过程分析功能分析了美国一个区域的细颗粒物污染事件。结果显示气溶胶过程和排放源是PM2.5 浓度及其次要成分的主要积极贡献者，而水平和垂直运输以及干沉降是负面贡献者。云过程有利于PM2.5 和硫酸盐的形成，但对硝酸盐和铵有清除作用。Liu等人（2010）使用CMAQ模型模拟了中国1月，4月，7月及10月期间的臭氧和颗粒物浓度。他们的过程分析表明，排放源和气溶胶过程是调控PM10 浓度的主要因素，而水平运输控制着清理过程。该研究还强调了臭氧和颗粒物质的化学复杂性，并建议应根据每个特定区域的具体情况和季节特征，为不同地区制定不同的排放控制策略。Huang等人（2006） 使用名为PATH（大气中的污染物及其在香港的运输）的CMAQ模型来模拟香港的臭氧过程。结果表明，30％的臭氧是在局部化学过程中产生的，而另外70％是由运输产生的;地面臭氧水平受到平流，垂直运输，光化学反应和沉积的影响。总之，上述研究表明，空气污染的特征及其主要贡献者因地区和季节而异。定量研究各种过程如何促成气溶胶浓度，有助于分析当地排放和外国来源对空气质量的影响，从而为进一步制定地方排放控制战略提供有用的投入。

本文的主要目的是探索珠三角地区春季气溶胶特征及其形成机制;用过程分析来量化各种物理化学过程的贡献;并分析不同城市的当地排放和外国来源对污染的贡献。部分2 介绍模型的设置和过程分析;部分3 描述了2012年3月的案例;部分4 评估模拟输出;部分5 显示过程分析的结果，第6节给出结论。

2.模型设置和过程分析

2.1.型号设置

本文使用WRF / SMOKE / CMAQ模型系统。建模域使用Lambert投影配置，具有三重嵌套网格（图1a）以23°N113°E为中心。这些域具有36/12/4 km的水平分辨率和24个垂直层（较低的15层的高度分别为25 m，65 m，120 m，200 m，280 m，400 m，560 m，730 m，900 m ，1065m，1240m，1415m，1590m，1820m和2100m）。在该研究中使用第三域的结果（4km分辨率）。模拟运行时间为2012年2月25日至3月28日。图1a中的外部实线表示WRF网格域，而内部虚线表示CMAQ网格域;第三层网格覆盖了珠三角地区的9个城市（广州，佛山，东莞，肇庆，中山，江门，惠州，深圳和珠海）。模型中使用的地形数据取自2004年MODIS卫星数据修订的地形数据。

WRF模型中使用的物理参数设置如下：用于微物理的WSM6方案，用于积云参数的Kain-Fritsch方案，用于行星边界层的YSU方案，用于长波辐射的RRTM方案和用于短波辐射的Goddard方案。在模拟中添加了城市冠层模型，并使用Noah Land Surface模型作为相应的陆地表面参数。

图1（a）WRF（实心方框）和CMAQ（虚方框）模型的三重嵌套建模域。（b）4公里WRF网格域指向珠江三角洲地区的9个城市（阴影是地形高度，单位是m）。（c）使用SMOKE模型产生的3月PM2.5 总排放量（吨）的空间分布。黑圈表示用于评估化学物种的站点位置：1.花都站;2.镇龙站;公园前（GYQ）站;4. 86中学站;5.番禺中学站。黑色三角形表示用于过程分析的站点位置：1.广州站;2.中山站。

此研究考虑了人为和生物排放。人为排放包括点，面和移动排放，并使用烟雾模型进行处理。这个排放清单是由Feng（2006）完成的，并使用自上而下的方法处理数据。点排放是包括来自广东省及其周边省份的点源。面排放包括烹饪，学校，居民等的排放。移动排放使用车辆行驶里程法（车辆里程法）计算排放量。清单中含有的主要污染物：CO，NOx，

VOC，SO2，NH3，PM10 和PM2.5。生物排放源自自然界气体和气溶胶排放模型（MEGAN）。使用SMOKE模型处理库清单中的年排放量，以确定每小时排放量，物种形成矩阵和网格矩阵。然后合并步骤结合点，面积，移动和生物成果，创建模型就绪的排放数据。在域1-3中计算的表面PM2.5 排放量分别为1638 百万吨/年，420 百万吨 /年和189 百万吨 /年。把2006年国际化学运输实验B阶段（INTEX-B，Zhang等，2009a，b）和2010年中国多分辨率排放清单（MEIC，He， 2012）相比，该清单中的PM2.5 排放量略高，但实际上这可能是合理的，因为据报道由于小型工业，住宅燃烧和交通运输的不确定性较大，INTEX-B低估了OC和BC排放量（Zhang等，2009a，b）。该排放清单已用于许多研究（Chen等人，2009;Fan等人， 2013;Feng等人，2007)，并且已经证明对于建模是可靠的。图1c显示了使用SMOKE模型生成的PM2.5 排放的空间分布。根据这个数据，主要排放源似乎位于广州，佛山和深圳。

2.2.过程分析

过程分析（PA）是CMAQ模型中提供的诊断工具，它包括IPR（综合处理速率）和IRR（综合反应速率）分析。IPR分析考虑了不同污染物的变化，而IRR分析则考虑了二次污染物的不同前体来源。本文采用IPR分析，其方程如下（Byun and Ching，1999)：

IPR分析将污染物浓度的变化分为七种不同类型的物理和化学过程，并包括质量守恒调整。七种物理和化学过程分别是是：水平输送（HORI），垂直输送（VERT），气溶胶过程（AERO），化学反应过程（CHEM），云过程（CLDS），干沉降（DDEP）和排放源（ EMIS）。应当注意，HORI定义为水平平流和水平扩散的总和，而VERT定义为垂直平流和垂直扩散的总和。

2.3.模拟案例

图2显示了2012年3月广州公园前（GYQ）监测站记录的日平均能见度，PM10 和PM2.5 浓度的时间序列，以及PM2.5/ PM10 的比率.GYQ是位于23.13°N，113.26°E的广州市的一个站（如图1c）。根据记录的气溶胶浓度，2012年3月发生了三次气溶胶污染事件：分别于3月1日到5日，13日到17日和25日到26日。

图2. 20122年3月广州GYQ站的日平均能见度（km），PM2.5 和PM10 浓度（mg / m3）和PM2.5/ PM10 （％）。阴影垂直区域表示三次污染事件。

在前两个事件中，珠三角地区受到东南温暖潮湿气流的影响;温度上升，空气中水汽含量充足，因此相对湿度超过80％（图3）。第三次污染事件发生在冷锋后的一个变暖期，其中一股北方大陆气团在冷锋后移入;相对湿度低于50％。高相对湿度为液相反应的发生创造了有利条件，并导致更多气态污染物转化为颗粒污染物。此外，颗粒物通过在高相对湿度下吸收水分而膨胀，导致消光系数增加，从而降低大气可见度。伴随着南风气流的雾气进一步降低了能见度;因此，与第三次污染事件相比，前两次空气污染事件期间的能见度较低。图2还表明PM10 在三次污染事件中增加，峰值分别为216mu;g/m3，191mu;g/m3 和165mu;g/m3。然而，PM2.5 水平在前两次污染事件中增加的更多，峰值分别为195mu;g/m3 和114 mu;g/m3 和PM2.5/ PM10 比率分别达到90％和60％。这些数据表明，前两次污染事件主要由细颗粒组成。虽然第三次污染事件的PM10 值较高，但PM2.5 和PM2.5/ PM10 比例峰值分别仅达到55mu;g/m3 和39％;因此，这次污染事件的污染物主要由粗颗粒组成。

3.模型评估

3.1.评估气象领域

WRF模式评估中使用的气象观测数据是由广东省气象台自动监测站的地面观测资料提供的。在这项研究中，珠三角地区的9个城市被选中进行研究。模拟结果与观测数据和平均值（M; O）进行比较，计算了相关系数（r）、平均偏差（MB），均方根误差（RMSE）、归一化平均偏差（NMB）、归一化平均误差（NME）和一致性指数（IOA）。

图3显示了模型模拟与2012年3月GYQ监测站测量数据的对比。温度序列显示，2012年3月珠三角地区有三个升温期和两个降温期。三个污染事件分别发生在这三个升温期。WRF模拟的温度模式与测量数据一致。然而，模拟温度略高于测量值，特别是3月10日至17日，模拟值平均高出17.5％。相

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