中国北京的元素碳和水溶性有机碳的质量吸收效率外文翻译资料

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大气。化学。物理学报，11, 11497–11510, 2011 www.atmos-chem-phys.net/11/11497/2011/

中国北京的元素碳和水溶性有机碳的质量吸收效率

Y. Cheng¹, K.-B. He¹, M. Zheng², F.-K. Duan¹, Z.-Y. Du¹, Y.-L. Ma¹, J.-H. Tan³, F.-M. Yang³, J.-M. Liu⁴,X.-L. Zhang⁴, R. J. Weber⁴, M. H. Bergin^4,5, and A. G. Russell⁵

¹中国，北京，清华大学，环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室

²中国，北京，北京大学，环境科学与工程学院

³中国，北京，中国科学院研究生院地球科学学院计算地球动力学重点实验室

⁴乔治亚理工学院地球与大气科学学院，亚特兰大，格鲁吉亚，美国

⁵乔治亚理工学院土木与环境工程学院，亚特兰大，格鲁吉亚，美国

摘要：

北京的元素碳（EC）的质量吸收效率（MAE）使用的是thermaloptical碳分析仪定量。在冬季和夏季在632 nm处测量的MAE分别是8.45plusmn;1.71m²g^minus;1和9.41plusmn;1.92 m²g^minus;1。发现MAE的日变化与有机碳（OC）的浓度，特别是OC与EC的比值相一致，可能是由于有机气溶胶涂层的增强（特别是二次有机气溶胶，SOA）或人造物从有机颗粒的液体再分配导致过滤器吸收测量中。使用的转换方法要考虑到由于光吸收和EC浓度测量方法引起的差异，以前公布的MAE值被转换为等效MAE，这是估计值，如果使用本研究所采用的测量方法。发现等效MAE在受生物质燃烧（例如，低于2.7m²g^minus;1） 两个印度城市）影响的区域中要低得多。源样品（包括柴油排气样品和生物质烟雾样品）的结果也证明生物质燃烧产生的排放量会降低EC的MAE。此外，注意到北京的水溶性有机碳（WSOC）的光学性质，WSOC的光吸收表现出强烈的波长（lambda;）依赖性，吸收率约为lambda;^minus;7 ，这是棕色碳光谱的特征。在冬季和夏季WSOC的MAE（在365 nm处测定）分别是1.79plusmn;0.24m²g^minus;1和0.71plusmn;0.20 m²g^minus;1。冬季和夏季的MAE的巨大差异是因为SOA前体的差异，例如在冬天人造挥发性有机化合物（AVOCs）作为SOA的的前体应该有更重要的影响。在这次研究中，北京的WSOC的MAE远高于在美国东南部使用相同方法测得的结果。在本研究中使用的方法，可能是由于中国的生物质燃烧排放更多。

1、引言

在过去的十年中，由于碳质气溶胶对人类健康、空气能见度和气候变化的复杂影响，它一直是广泛研究的热点。。碳质气溶胶是成千上万种特征很复杂的，具有广泛的化学、热学和光学性质的物质的集合体（(Poschl, 2005; Andreae and Gelencser, 2006)。结果就是，与环境气溶胶中其他成分（例如硫酸盐和矿物粉尘）相比，它的表征更加困难和复杂。虽然还不可能完全在分子水平上识别碳质气溶胶，但已经开发出各种技术，通过一些“仪器操作”，将其分馏成不同的部分。在形态监测上，碳气溶胶通常用热光法（或热法）分成有机碳（OC）和元素碳（EC）(Chow et al., 1993; Birch and Cary, 1996)。另一个被广泛使用的定义是黑碳（BC），一种可以用类似于Aethalometer光学仪器计量的光吸收碳(Hansen and Novakov, 1990)。在排放清单和气候科学领域中，黑碳通常被用作EC的同义词，因为BC的排放因子通常用热光法（或热法）测量（例如：Chenet al., 2009）。最近，科学界的注意力已从黑碳作为污染物的地位转到其在驱动全球变暖中的重要性（Jacobson, 2001; Ramanathan and Carmichael, 2008）。此外，由黑碳引起的大气变暖可能会影响大气循环和具有明显的区域性气候影响的水文循环，这有助于观察中国的降水和气温变化（(Ramanathan et al., 2001; Menonet al., 2002）。

质量吸收效率（MAE，m²g^-1） ，一个表征黑碳光学性质的参数， 定义为：

（1）

b_abs和BC分别是吸收系数（Mm^minus;1）和黑碳质量浓度（micro;gm^minus;3 ） （liousse et al.，1993）。用公式（1）计算MAE时，用热光法（或热法）测量的EC通常被当作BC，并且测量值经常由一种 测量光通过由空气中的颗粒沉积形成的滤光器时透过率的变化的基于过滤器的技术 测试表示（例如， Aethalometer）（Sharma et al., 2002; Jeong et al., 2004; Snyder and Schauer, 2007; Knox et al., 2009; Chan et al., 2010）。然而，重要的人造物与过滤器的过滤方法有关，由于气溶胶的过滤作用，减少入射光会增加过滤器的负荷，然后气溶胶散射效应就会造成影响（(Arnott et al., 2003; Weingartner et al., 2003; Petzold et al., 2005; Sandradewi et al., 2008）。例如，多伦多市中心的结果显示，从黑碳测量仪和能直接测量空气粒子的光吸收的声光测量仪（PAS）（Knox et al., 2009）中取出的MAE值比值为常数2.4plusmn;0.15。然而，最近的另一项研究发现由粒子烟灰吸收光度计测量的b_abs（PSAP，也基于过滤器的方法）和由PAS测量的b_abs的比值取决于有机气溶胶的浓度，浓度每增加1micro;gm^minus;3，比值增加约8%，并且估计农村，城市和重污染区域的比值分别为1.12，1.40和1.69，，并发现该比值与OA与BC的比值有更紧密的联系而不是OA的浓度（Lack et al., 2008）。类似的结果也在一个伴随实验研究中观察到（Cappa et al., 2008a）。在确定MAE时的另一个影响因素是混合状态的影响（Schnaiter et al., 2003, 2005;Bond et al., 2006）。当BC与其他组成成分如硫酸盐和有机碳等完全混合时，涂层可以将光聚集到BC颗粒的中心，这可以增加MAE的价值（Bergstrom et al., 1982）。通过涂层增强的MAE可以用吸收和放大来描述。实验室研究显示，当柴油机的烟尘颗粒涂上一层由alpha;-蒎烯的氧化物生成的二次有机碳时，放大因子为1.8sim;2.1（Schnaiter et al., 2005），鉴于在韩国济州岛的一场活动中放大因子估计为 3sim;6（Flowers et al.,2010）。涂层的影响也可以通过使用热扩散管来评估， 在吸收测量法之前加热空气气溶胶使涂层（或涂层的一部分）挥发。例如，Knox et al（2009）发现，刚刚发出的BC的MAE，加热后，在880nm处基于黑碳测量仪的计算结果减少了约25%（从19.3m²g^-1到14.4m²g^-1）。

在气候模型中，黑碳通常被视为唯一的吸光类物质（Kirchstetter et al.,2004）。然而，最近已经明确指出，除了黑碳之外，某些有机碳类物质也有助于大气气溶胶的光吸收，表示一个碳质组分的连续的光学性能（Poschl, 2005; Andreae and Gelencser, 2006）。光吸收有机气溶胶通常称为棕色碳。棕色的碳源包括住宅煤燃烧（Bond，2001）、生物质燃烧（Kirchstetter et al.,2004; Clarke et al., 2007; Bergstrom et al., 2007; Zhang et al., 2010）、生物材料（Andreae and Crutzen, 1997）和大气反应（Gelencser et al., 2003; Hecobian et al., 2010）。实验室研究也为褐碳的存在提供了额外的证据（Schnaiter et al.,2006; Chakrabarty et al., 2006, 2010）。褐碳与腐植酸类物质密切相关（HULIS,Hoffer et al., 2006），在非洲、欧洲（Posfai et al., 2004）、北美洲（Hand et al., 2005）和亚洲（Alexander et al., 2008）al，2008）已经广泛的观察到了“焦油球”的存在，它被认为是另一种重要的棕色碳。棕色碳的MAE从长波长到短波长急剧增加，导致了它的棕色外观（Alexander et al., 2008）。棕碳对紫外线的吸收是一个重要因素，因为紫外辐射严重影响对流层臭氧的产生和光化学性质（Jacobson, 1999）。此外，褐碳的很大一部分是水溶性的（Hoffer et al., 2006）。棕色碳在云滴中的溶解可能会产生均匀的吸收液滴，那会影响云层的全波段的光吸收，特别是在紫外范围内，表明棕色碳在气候方面可能会有重要影响（Andreae and Gelencser, 2006）。

碳气溶胶的温室效应是气候模型中的一大挑战。巨大的不确定性是由于EC在真实大气中的光学参数的复杂性和有机碳的光吸收的存在仍知之甚少。本文研究了北京碳质气溶胶的光学特性，介绍了东亚的一个具有代表性的特大城市。用热光学碳分析仪测定EC的MAE。还提出了一种考虑光吸收和不同的EC浓度测量方法测量结果之间的差异的转换方法。此外，还介绍了PM2.5水提取物的光吸收特性。

2、方法

2.1样品的采集

2.1.1环境样品

环境PM2.5样本在北京清华大学校园由五通道螺旋环绕采样器（SASS，MetOne公司）采集。清华大学位于北京市区，在城市中心西北方向约12公里处。没有主要的工业。校园周围没有主要的工业园区。2009年冬天和夏天分别采集了29套和30套日常PM2.5样本。在目前研究中使用了平行石英过滤器（裸露）和聚四氟乙烯过滤器（未经清洗）。SASS采样器在每个采样周期内的详细操作配置由Cheng等人描述。（2010）。活性碳管（由MetOne提供）长20毫米，直径约38毫米、长1000 1mmtimes;1mm的通道。一个新的扩散管被用于每个采样活动。在每个采样周期除积极效应的扩散管的效率被证明是100% ；由于扩散扩散管的壁颗粒的流失、挥发颗粒有机碳的运输过程中通过扩散，以及扩散管材料脱落也可以忽略不计（Cheng et al., 2010）。

石英（2500 QAT-UP）和聚四氟乙烯（R2PJ047）过滤器来自Pall Corp（Ann Arbor, MI），直径47毫米。在操作流量为6.7 L min^-1时，face速度为9.8cm s^-1。所有的石英和聚四氟乙烯过滤器在每个运动期间都来自同一组。石英过滤器在空气中550^o下预先烘烤烤24小时，而使用的聚四氟乙烯过滤器是从制造商收到的。29个石英过滤器被做为空白过滤器保留。空白过滤器的OC浓度平均为0.44plusmn;0.15micro;g C cm^-2，并且未检测到EC。所有报告的数据已通过过滤空白浓度校正。

2.1.2 源样本

柴油机废气样品收集于使用柴油发动机的烘焙过得石英过滤器（中国第一汽车集团无锡柴油机厂）在中国国家标准排放标准（III期，在颗粒物和气态污染物排放水平的欧III排放标准等效）。这台发动机操作时使用商用柴油（0 #）；转速和负荷是由Schenck DYNAS HT350测功机控制。在石英过滤器上没有尺寸选择入口。抽样系统的详细情况已在其他地方报告过（Zhang et al., 2011）。此外，生物质燃烧烟物样品收集也遵循了Shen 等人的方法。（2011）。简而言之，砖灶建于厨房当中，常见于中国北部的村庄。两种作物残体（小麦和玉米）和三种类型的木材（杨树、松树和榆树）在炉中燃烧，烟雾中的颗粒使用石英过滤器收集（无尺寸选择入口）。

2.2样品分析

2.2.1热光学分析

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