对京津冀地区严重雾霾事件的源贡献和应急控制效应的模拟研究外文翻译资料

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对京津冀地区严重雾霾事件的源贡献和应急控制效应的模拟研究

陈焕生、陈杰、李宝珠、葛文义、杨自发、王思、黄元林、王平中、阎建军、李丽丽

摘要

2014年2月，京津冀（BTH）地区经历了为期一周的重霾污染事件。北京（BJ）和石家庄（SJZ）等城市首次发布重污染警报，并采取了应急控制措施。本研究采用嵌套式空气质量预测模拟系统（NAQPMS）模拟和分析该污染事件期间BTH区域PM2.5的源贡献的三维结构，并定量评估应急控制措施的效果。结果表明，在污染时段（2月19日〜26日），地表PM2.5主要来自当地（48％〜72％）。在整个BTH地区，河北南部（SHB）占内部最大贡献（33％），主要外部贡献来自山东（SD）（10％）和河南（HN）（4％）。在垂直方向上，局部贡献被限制在近地层以下，并随着高度迅速下降。 SHB和山西（SX）至BJ的区域运输路径出现在0.5-1.5和1.5-2.5公里，贡献率分别为32％-42％和13％-27％。 BTH区域的非本地源区域为SD低于1 km，主要是SX和HN高于1 km。与无污染期（2月27-28日）相比，污染期间区域运输的贡献有所增加，说明区域运输在污染形成中起着关键作用。应急控制措施对NOx和SO2浓度的影响相对较大，但对PM2.5的影响有限。污染期间区域交通运输强劲可能削弱了当地应急控制措施的效果。这些结果表明，协调的排放控制不仅应该在BTH地区实施，还应该在其周边省份（如SD，HN）实施。

1介绍

近年来，PM2.5浓度高，能见度低的区域雾霾污染频率高，已成为中国主要的环境问题之一[1,2]。 1961 - 2011年，中国霾日的频率持续上升，平均能见度下降一半（4-10至2-4公里）[3]，京津冀（BTH）地区为受影响最严重。在2013年，中国十大空气质量最差的城市中有七个位于BTH地区[4]。在2013年1月持续的重霾污染事件中，北京（BJ）和石家庄（SJZ）的PM2.5小时浓度分别达到680和1000mu;gm-3 [5]。这种严重的空气污染状况引起了政府的重视。 2013年9月，国务院发布了“大气污染防治行动计划”，要求BTH地区PM2.5浓度到2017年下降约25％。此外，年度PM2.5北京地区的浓度应控制在60mu;g/ m3左右，并在当地政府应急管理体系中纳入重污染应急响应。因此，准确识别重霾污染的成因和来源，并采用经济有效的短期和长期控制措施，对地方政府来说至关重要。

以前关于BTH地区空气污染源解析的研究取得了许多成果。主要有两种方法用于空气污染源分配。一个涉及基于观测的受体模型，另一个涉及基于排放清单的数值模拟。受体模型分析表明，BJ中PM2.5的主要来源是二次气溶胶，燃煤和工业以及生物质燃烧[6-8]。与受体模型相比，数值模型具有较低的成本，并且可以清楚地指定源区域。基于社区多尺度空气质量（CMAQ）模型[9]的模拟显示，河北省（HB）在BJ PM2.5浓度的50％-70％和O3浓度的20％-30％持续南风流。使用嵌套空气质量预测建模系统（NAQPMS）模型[10]的另一个模拟显示，BJ表面SO2，PM10和NO2的约65％，75％和95％来自本地排放，而非本地贡献1.1公里层可能超过50％。关于2013年1月发生的严重烟霾污染事件，模拟发现河北南部的PM2.5（SHB）受到河南（HN）和山东（SD）[11]排放的显着影响，并且跨城市集群来自BTH区域外的运输占PM2.5浓度的20％-35％[12]。结合所有结果，北京市环保局发布正式公告称，区域交通的贡献占北京市PM2.5的28％-36％，其中本地排放贡献占64％-72％[13 ]。上述BTH研究主要集中在地面空气污染源解析，很少有研究关注源贡献的垂直变化。通过进一步分析PM2.5源的贡献的三维结构，可以更好地理解区域运输机制。

BTH地区短期污染控制措施效果的评估主要局限于对2008年北京奥运会期间大规模集约化控制的评估。 研究表明，在奥运会期间，强化减排措施导致北京二氧化氮浓度降低约43％[14]，日间二氧化硫，氮氧化物和臭氧浓度分别下降约61％，21％和23％ 分别为[15]，而PM2.5浓度下降约30％[16]。 自2013年底以来，包括北京，深圳，保定（BD）在内的多个城市率先制定应急预案，并在持续的重污染事件中采取应急控制措施。 但是，这些应急控制措施的有效性仍然值得怀疑。

2014年2月，BTH地区经历了为期一周的重霾污染。 包括北京，上海，浙江在内的多个城市首次发布重污染警示，并采取了相应的应急控制措施。 首次将NAQPMS模型与示踪剂标记方法和灵敏度实验相结合，首次对PM2.5的源贡献的三维结构进行了深入分析， BTH地区，以及该地区内不同排放部门的贡献。 此外，还对应急控制措施的效果进行了评估。 本文为BTH地区的产业布局设计，区域大气污染的联防与控制，应急控制提供了有益的参考。

2模型和数据

2.1观察数据

本研究使用的观测资料包括空气质量指数（AQI），地表PM2.5，SO2和NO2浓度，气象参数和地面天气图。空气质量指数和地面气象图由环境保护数据中心（http://datacenter.mep.gov.cn/）和韩国气象局提供（http：//Web.KMA.go。 KR）。 PM2.5，SO2和NO2的浓度由中国国家环境监测中心提供，位置如图1所示。气象参数的表面和垂直剖面取自中国气象局。为了比较不同污染水平的天气特征和来源贡献，研究期间分为两个阶段：2月19日至26日（案例I）和2月27日至28日（案例II），这两个阶段代表污染和未污染阶段， （见在线支持信息图S1）。

2.2模型描述和设置

2.2.1模型描述

NAQPMS是由中国科学院大气物理研究所独立开发的多尺度，多污染物空气质量模型[17]。该模型包括排放，平流，扩散，干湿沉降和化学反应（包括气相，水相，气溶胶和非均相）反应过程，并包含污染源跟踪，数据同化，过程分析和其他先进技术。气相化学使用CBM-Z机制，其中包括71种和176种化学反应。水相和无机气溶胶化学物质（SO4，NO3和NH4）使用改进的RADM2和ISORROPIA1.7机制。二次有机气溶胶的形成基于Odum等人。 [18]。就自然气溶胶而言，NAQPMS使用Luo等人开发的粉尘和海盐生产机制。 [19]和Athanasopoulou等人。 [20]，分别。该模型还考虑了气溶胶表面的多相化学反应，其中包括28个化学反应[21]。

2.2.2模型示踪标记方法

在NAQPMS中纳入了一个示踪剂标记模块，通过标记其排放和化学生产地区来追踪空气污染物的形成和演变。 与传统的灵敏度分析方法（比较两个通过打开和关闭目标区域的排放量的模拟）相比，示踪剂标记方法可确保模拟中空气污染物的化学生产效率相同，并避免化学非线性误差[22]。 另外，可以在一次模拟中计算源贡献，从而节省计算时间。 这种方法已被广泛应用于定量评估大气污染物的区域运输[23,24,10]，并且是由国家环境部确定的三种污染源分配方法之一（即排放清单，受体模型和数值模型） 中国的环境保护[25]。

2.2.3模型设置

建模域集中在BTH区域，并且使用了三个嵌套域。 第一个覆盖东亚，第二个覆盖中国中部和东部地区，第三个覆盖包括BTH地区，SD和山西（SX）省在内的地区（图1）。 每个域的水平分辨率分别为45,15和5公里。 在垂直方向上，该模型使用了20个地形跟随层，从表面非均匀分布到20 km。 最下面的十层位于地面2.5公里内。

人为排放源自清华大学开发的中国多分辨率排放清单（MEIC），分辨率为0.25°times;0.25°，2010年为基准年[26]。此外，根据河北省环保局2012年公布的污染源环境统计数据和污染物排放申报数据，利用HB的16000多个当地点源（发电厂和工业）根据纬度和纬度更新MEIC库存经度信息。生物质燃烧排放和生物排放来自Cao等人。 [27]和全球排放清单活动（GEIA）[28]。在线支持信息图S2中详细描述了按行业划分的人为排放量。

中尺度气象模式WRFv3.5提供了小时气象场。 NAQPMS的模拟周期为2014年2月1日至3月5日，将上半月用作模型启动时间。模型积分时间步长为5分钟，输出频率为1小时。全局模型MOZARTv2.4的模拟结果被用作初始和边界条件。模拟PM2.5包括SO4，NO3，NH4，有机质，黑碳，原生PM2.5，粉尘和海盐。

为了评估不同地区的排放对BTH地区PM2.5的影响，NAQPMS为BJ，TJ和SHB（包括SJZ，BD，衡水（HS），邢台等11个PM2.5生产地区 （包括唐山（TS），沧州（CZ），廊坊（LF）等城市）和河北北部（NHB，包括张家口（ZJK） CD和秦皇岛），SX，SD，HN，内蒙古（IM），辽宁（LN）和其他（OT）（图1（b））。

图1:最里面的模型域。 （a）PM2.5初级排放率和观测点的空间分布; （b）示踪标记区：内蒙古（IM），山西（SX），河北北部（NHB），河北南部（SHB），河北东部（EHB），辽宁（LN），北京（BJ），天津（TJ） ，河南（HN），山东（SD）和其他（OT）。

为了定量评估BTH地区不同部门对PM2.5浓度和应急控制措施影响的来源贡献，进行了5个敏感性模拟（表1）。 基准线情景（BASE）代表实际情况，其结果用于模型验证，PM2.5演变分析和源贡献确定。 C4和BASE情景模拟之间的区别表明了紧急控制措施的效果。 基于减排量对空气污染物浓度有线性影响的假设，（BASE-C1 / C2 / C3）times;5分别代表运输，发电厂和工业以及国内排放的贡献。 这种方法与Lin等人使用的方法类似。 [29]和Koo等人。[30]。

2.2.4模型验证

为了评估模型的准确性，将模拟的气象参数和空气污染物浓度与观测值进行比较。相关系数（R），平均偏差（MB），归一化平均偏差（NMB），均方根误差（RMSE）和满足条件的数据部分（FAC），其中Mi和Oi分别是模拟和观测值在时间我被用来定量评估模型的性能。这些公式在线支持信息中给出。

（1）气象参数

图S3和S4显示了四个台站的模拟和观测地面气象参数（包括温度，相对湿度，风速和方向）的对比。正如高R和低MB所证实的那样，该模型显然能够再现气象参数的变化。特别地，该模型捕获了受污染期间的低风速（情况I）和非污染期间的高风速（情况II），以及从情况I转变为风向从南向北的变化，案例二（二月二十七日）。通过将模型结果与空气探测观测进行比较，进一步验证了气象参数的模拟。如图2和图3所示，气象参数的模拟垂直变化与观测值吻合良好。特别地，TS中的温度反演有利于地面附近污染的形成和积累，该模型再现了令人满意的结果。这些比较证实了气象模拟的良好性能，并为PM2.5模拟提供了信心。

表1:模拟场景的描述

（2）空气污染物浓度

如图4所示，该模型在研究期间合理地再现了BTH地区PM2.5表面浓度的空间和时间变化，其中8个地点的R为0.6-0.8，NMB为-3％-57％。例如，南部BTH（SJZ，BD）的观测浓度显着高于北部（CD）。 2月17日，观测到的PM2.5浓度呈现下降趋势，而在2月20-26日保持在较高水平（200微克/立方米以上），并在2月27日迅速下降。这些模式被模型。 TS，BD，HS和HD的模型表现相对较好，NMB低于10％。还评估了PM2.5的前体（SO2和NO2）（图S5和S6）。模拟和观测表面SO2和NO2浓度之间的R均大于0.5。除TJ（43％）和SJZ（31％）外，模拟SO2和NO2的NMB分别为-1％-22％和-25％-7％。

在污染期（2月20 - 25日），TJ和SJZ的模拟表面PM2.5浓度（200-500mu;gm-3）高于观测值（200-350mu;gm-3）排放清单的不确定性。排放清单的基准年为2010年，这可能部分省略了这些地区最近采取的减排措施，例如电厂和工业脱硫以及小型工厂关闭。此外，在模拟中发现了TJ和SJZ中PM2.5浓度的人为日变化，可能是由于用于排放分配的小时因素的不确定性和模型中气溶胶 - 气象相互作用机制的缺失[31 ，32]。

鉴于观测资料的不可用性，本研究未验证PM2.5浓度的垂直廓线。在以前的研究中，NAQPMS模拟使用激光雷达观测进行了验证，显示了复制污染垂直变化的合理表现[33,34]。 BJ和TS中模拟的风向量和PM2.5浓度的垂直剖面如图7和图8所示。一般来说，PM2.5浓度的垂直模式与气象参数的变化密切相关。在行星边界层（PBL）出现弱的偏南风的情况下，PM2.5浓度高（gt; 100mu;gm-3）的羽流可能会延伸至大约1.5 km（情

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