华北平原冬季区域雾霾事件及其形成机理分析外文翻译资料

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华北平原冬季区域雾霾事件及其形成机理分析

X. J. Zhao, P. S. Zhao, J. Xu, W. Meng,, W. W. Pu, F. Dong, D. He, and Q. F. Shi

摘要：2010年1月16日至19日，北京，天津和河北省地区发生了区域雾霾事件。本文收集和分析了在2010年1月14日至23日期间的数据，包括霾事件数据。在四个地点同时观测到PM2.5中二次无机污染物（）的增加，特别是在北京，天津和河北省平原地区，这可能是东部地区污染雾霾的常见特征。 PM2.5中的硫酸盐和硝酸盐主要是通过城市地区的非均相反应过程形成的，承德的有机质比平原地区其他三个地点有显著的增加，气溶胶只存在于承德的雾天期间，但在其他三个地点的雾霾和非雾天中都存在，这表明了在雾霾发生期间二次形成过程的更大的区域影响。气溶胶的二次形成是霾的一个重要形成机制，行星边界层中的强烈的逆温和下沉气流允许污染物积累在浅层中，弱的地表风速在源区内产生高污染物浓度。污染物的积累是霾形成的一个主要因素。本次事件中最后一次增强的西南风向下风区域输送污染物，扩大了霾的区域范围。

1 引言

自从1978年经济改革开始以来，中国经历了非常迅速的经济增长，这导致能源消耗、空气污染和相关的对健康影响的增加。 在中国，大量排放集中在大城市群，如北京，天津和河北省地区，珠江三角洲和长江三角洲地区。 北京，天津和河北省地区是中国北方经济发展最活跃的地区之一。 它由两个市，北京和天津，河北省省会石家庄和河北省的其他六个城市组成。 承德是六个城市之一，位于河北北部山区。

随着经济的快速发展，人口扩张和城市化，北京，天津和河北省地区经历了严重的空气污染问题，特别是气溶胶污染。能见度的降低是气雾胶最显着的影响之一。在北京，天津和河北省地区，能见度在1980-2008年期间呈下降趋势，20世纪90年代后霾日增加。在城市地区，灰霾天通常伴有严重的空气污染。许多现场研究提供了大量城市如北京，天津和河北省地区及其他地区气溶胶颗粒的浓度、组成、来源和光学性质的丰富信息。通过比较北京灰尘、雾霾和晴天的气溶胶的不同化学特性，Wang等（2005）指出，、和是春季霾天的主要颗粒物。 Sun等（2006）研究了北京雾霾事件中和的化学特性，发现雾霾中元素和水溶性离子的浓度比非灰霾日高10倍以上。雾霾事件中严重的空气污染与气象条件和人为源污染物的排放密切相关。通过分析单个气溶胶颗粒的相和混合状态，Li等（2010）发现农业生物质燃烧颗粒对中国北方地区的雾霾具有重要的促进作用，并于6月份在北京地区出现。在雾霾事件期间，气溶胶散射系数显着增加，并且在不同的气象条件下显示不同的空间分布模式（Zhao等，2011b）。

图1 的采样点

在中国其他城市和大城市群也有许多类似的研究。 Li等（2011）研究了济南市冬季区域雾霾事件中单个颗粒的混合状态。他们的研究证实，水相中的金属催化氧化物是硫酸盐形成的主要途径。Huang等（2012）讨论了上海三种雾霾的不同化学和光学性质。南京长期雾霾的气溶胶粒径分布表明，直径范围0.6〜1.4mu;m的气溶胶浓度显著增加，主要是散射系数显著增加，能见度降低（Kang等，2012）。在广州，颗粒物质尺寸分布是双模态的，并且在霾天上由细颗粒控制（Tan等，2009）。这些研究提供了关于不同方面的霾形成的丰富信息。然而，很少有研究调查了区域尺度上的霾的特征和形成。

在本研究中，于2010年1月14日至23日期间在北京、天津和河北省地区的四个地点进行了使用各种技术的强烈现场实验。分析了气溶胶的化学和光学特性，并且也从化学和气象过程进行了调查。

2 方法

2.1现场观测

2.1.1抽样网站和收集

如图1所示，在北京，天津和河北省地区区域中选择了5个位点。北京和天津是河北省包围的两个城市。石家庄是河北的省会。北京，天津和河北大部分地区位于国家公园，北靠燕山，西靠山西高原的太行山边缘。上甸子是一个区域背景站，位于北京市东北方向100公里，位于平原区的边界。它也是全球大气观测站之一。车站周边30km范围内没有人口稠密的工业区，上甸子站的大气污染程度代表了中国北方经济发达地区大气污染物的背景浓度。由于山谷地形（图1），上甸子的主要风是东北和西-西南。因此，北京城市和卫星城市的污染空气质量可以通过西南风方便地运输到上甸子，而相对清洁的空气质量从其他风向到达。以前报道了上甸子地点的详细介绍（Zhao等，2009; Lin等，2008）。承德是位于河北北部山区，NCP地区外的一个城市。四个站点位于北京，天津，石家庄和承德市区内，所有监测都在当地气象局的屋顶进行。另一个采样点设在上甸子。本文对上甸子，北京，天津，石家庄，承德的采样点分别简称为SDZ，BJ，TJ，SJZ和CD。

在每个位置使用两个平行的中等体积取样器（100L）在90mm聚丙烯膜过滤器和石英纤维过滤器上收集的气溶胶样品。 采样持续时间一般为24小时，从09:00至08：00LT（当地时间）第二天。使用聚丙烯膜过滤器分析无机元素。石英纤维过滤器用于组分碳和水溶性离子，并在使用前在800℃预热3小时。所有过滤器用分析天平称重（Mettler XS105DU，读数精度0.01mg）。在取样之前和之后，在干燥器中平衡过滤器24小时后称重过滤器。所有样品储存在3℃的冰箱中，并在一个月内分析化学物质。在另一项工作中提供了关于过滤器的抽样，加权和分析的质量控制的更详细的信息（Zhao等，2013）。

2.1.2自动和气体监测器

通过锥形元件振荡微量天平测量的实时质量浓度。通过来自澳大利亚Ecotech公司的一组商业仪器观察BJ站的二氧化硫（），臭氧（）及其前体（CO，NO，和）。仪器包括EC9810臭氧分析仪，EC9830 CO分析仪，EC9841 分析仪和EC9850 分析仪。这四台分析仪的精度分别为1.0ppb，0.1ppm，0.5ppb和0.5ppb。在TJ和SDZ站，通过来自美国Thermo Environmental Instrument，Inc.的一组商业仪器观察气体。仪器包括TE49C 分析仪，TE48C CO分析仪，TE 42CTL 分析仪和TE43C 分析仪。这四台分析仪的精度分别为1.0ppb，0.1ppm，0.4ppb和1.0ppb。在每个地点的所有仪器被放置在具有相对恒定温度的空调房间中。TEOM仪器用疏水过滤材料操作以降低进入的取样空气的湿度。样品流在进入质量传感器之前预热至50℃，因此不测量半挥发物如硝酸铵和水。每周检查一次TEOM的过滤器负载百分比和流量，并且当过滤器负载百分比大于30％时更换过滤器。平均时间设定为5分钟，随后在本研究中处理为每小时平均值。小时测量的不确定性为plusmn;1.50mu;g。对于气体测量仪器，使用动态气体校准器（TE 146C）结合零气源（TE111）和一组标准参考气体混合物（化学计量和分析科学部，国家研究所计量学，北京，中国）。每3-6个月进行多点校准。对于臭氧，标准可追溯到由瑞士WMO世界校准中心（EMPA）维护的标准参考光度计（SRP）。，NO和CO的国家标准气体与来自美国Scott Specialty Gases的NIST（美国国家标准和技术研究所）-可追踪标准进行比较。在基于多点校准的数据校正之后，计算小时平均数据并用于本研究中的进一步分析。

2.1.3光学观察

在区域背景站SDZ，通过积分浊度计（型号M9003，EcoTech，Australia）测量气溶胶散射系数（sigma;sp）。用气味仪（型号AE31，Magee Scientific，USA）测量BC气溶胶浓度。AE31 Aethalometer利用连续地沉积在石英纤维过滤器上的气溶胶传输的七个不同波长（370,470,520,590,660,880和950nm）的LED灯测量光的光衰减。使用制造商推荐的波长相关校准因子将光的衰减转换为BC质量浓度。通过下面介绍的方法用BC浓度间接计算光吸收系数（sigma;ap）。以前已经讨论了仪器的详细工作原理和维护（Zhao等，2011b; Yan等，2009）。在SDZ的田野运动中使用气雾剂激光雷达（ALS300，由Leosphere制造的EZ）。激光雷达系统基于355nm Nd：YAG脉冲激光器，工作在16mJ，重复频率为20Hz。反向散射光由光学系统收集，并且其强度由光电检测器测量。所收集的光辐射的量被转换为电子信号并存储在计算机上。激光雷达以30分钟间隔和15米高度分辨率连续操作。最大射程约为20公里。使用众所周知的Klett-Fernald-Sasano评估方法（假定所谓的激光雷达比率（Klett，1981,1985; Fernald，1984））检索背向散射和消光系数曲线。气溶胶光学深度集成在可用激光雷达的最大范围内。

2.2化学分析

将每个聚丙烯和空白过滤器切成片段，并在锥形瓶中用16ml浓和4ml浓消化，然后加热，直到剩余约3ml残余物。冷却后，过滤溶液，然后用超纯水稀释至15ml。通过电感耦合等离子体分析总共19种元素（Al，As，Ba，Ca，Cd，Co，Cr，Cu，Fe，K，Mg，Mn，Ni，P，Pb，Sr，Ti，V和Zn）光谱和原子发射光谱法（ICP-AES）（型号：ULTIMA，JOBIN-YVON Company，France）。

将每个石英纤维过滤器的四分之一放入玻璃管中，并加入10ml去离子水。在室温下15分钟超声浴后，将溶液吸入5ml注射器中，通过注射器过滤器过滤，并注射到具有过滤盖的聚合物小瓶中。将聚合物小瓶放入Dionex AS-DV自动进样器中，并通过离子色谱（ICS-1000，DIONEX）分析水溶性离子（，，，，，，和）。

根据IMPROVEA方案（Chow等人，1993,2001,2007），通过热光学碳分析仪（DRI-2001A）分析来自每个石英纤维过滤器的冲头的八个碳部分。

图2（a）2010年1月18日和（b）2010年1月19日08:00（LT）的表面天气模式。

2.3气溶胶吸收系数（sigma;ap）的计算方法

气溶胶光吸收系数（sigma;ap）可以由通过Aethalometer测量的衰减直接计算，或者基于仪器记录的BC浓度间接计算。详细的计算方法已在Yan等（2008）有所描述。在这项工作中，间接法被用来计算sigma;ap基于以下方程：

sigma;ap=alpha;times;[BC] （1）

其中alpha;为转换因子或BC吸收效率，在本工作中采用为8.28mg，以获得532nm的sigma;ap，BC浓度为880nm。这个值已经被Yan等在SDZ站的以前的工作中用作转换因子 （2009），这是基于在中国南方进行的相互比较实验的结果获得的。Yan等（2009）将这个值与以前研究中报道的值进行了比较。他们发现，在不同地区的方差为alpha;，非常接近北京市区8.0mg的值（Bergin等，2001）。alpha;的这个值高于由Bond和Bergstrom（2001）给出的最佳估计，但仍然在它们对于变化的源区的alpha;的方差内。

2.4气象数据

气象数据，主要是中国的能见度，是从中国气象局获得的。使用安装在SDZ气象站的自动气象站测量每小时气象数据，风向，风速，相对湿度（RH），温度和压力。在10m高度观测风参数，而在1.5m高度收集温度，压力和水分信息。使用在SDZ的前向散射测量可见度仪（型号FD 12，Vaisala Corporation，Finland）监测可见性。在北京市区，利用边界层风廓线激光雷达观测到时间分辨率为5min的风廓线，它位于海淀气象站，距离BJ地点北部约4km。 配置文件的范围是3500m，垂直分辨率为50m。北京气象台（54511）的无线电探空资料用于分析这项工作的温度垂直结构。

3结果和讨论

3.1气象条件和污染物浓度

在冬季，NCP区域通常由具有低表面风速的冷高压系统主导，有时还伴随着表面温度反演。 这些条件有利于形成雾霾或雾，并且通常由于弱的混合和分散导致高水平的污染物浓度（Xu等人，2011）。

表面弱高压系统于2010年1月16日至18日在北京及其周边地区持续，并由低压系统替代，直到1月20日。这种天气条件不利于污染物的分散，并且导致1月16日至19日出现雾霾事件。天气系统最终于1月20日被蒙古反气旋强烈北风终止（图2）。在这个天气条件下，地表风速非常小，风速在SDZ低于3.0m，北京市区甚至更低（低于2.0m）。温度和相对湿度（RH）都显示明显的日变化。温度逐日升高，相对湿度保持在一个较高的水平。在该事件期间表面压力持续下降（图3a-c）。弱风和低压不利于污染物的扩散，这导致污染物在区域范围内的积累。如图3所示，颗粒物和气体污染物（图3d-f）在1月16日至18日在三个地点连续增加，而在TJ和BJ处则下降，并在1月19日SDZ明显增加。和CO在BJ和TJ的浓度明显高于SDZ。在TJ和BJ，的最高浓度分别为445.6和318.1mu;g。在TJ和BJ，CO的浓度超过8.0ppm。在三个位点同时增加，并在SDZ显示显著的日变化。在霾天（1月16日至19日），，和CO的平均浓度分别为5〜8,2〜6和3〜5倍，14至23日）。1月19日SDZ的污染物急剧增加主要是由于区域交通，这将在下一节作为本研究的一部分进行讨论。

图3（a）风向和风速（），（b）温度（℃）和相对湿度（％）的变化，以及在SDZ的气象参数和TJ，BJ和SDZ污染物的时间序列变化，（c）大气压力（hPa）和可见度（km），（d）浓度（），（e）（ppb），（f）CO

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