中国东北生物质燃烧气溶胶中无机离子、含碳组分和稳定碳同位素分析外文翻译资料

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毕业论文

英文翻译

原文标题 Inorganic markers, carbonaceous components and stable carbon isotope from biomass burning aerosols in Northeast China

译文标题 中国东北生物质燃烧气溶胶中无机离子、含碳组分和稳定碳同位素分析

中国东北生物质燃烧气溶胶中无机离子、含碳组分和稳定碳同位素分析

Fang Caoa,^b,1 , Shi-Chun Zhang ^c,1 , Kimitaka Kawamur^ab , Yan-Lin Zhang ^{a,b, ⁎}

1. 耶鲁—南信大大气环境中心，南京信息工程大学，中国，南京 10044
2. 低温科学研究所，北海道大学，日本，札幌北区 060-0819
3. 东北地理与农业生态所，中国科学院，中国，长春 130102

重点：

• 在中国东北三江平原被鉴定出有开放性生物质燃烧。
• K 和PM 2.5在生物质燃烧期间显着增加。
• 生物质燃烧气溶胶大多是是新鲜排放的并且较少老化的。
• 发现生物质燃烧气溶胶的平均¹³C值（-26.2permil;）较低。
• 三江平原的生物质燃烧气溶胶主要来自C3植物的燃烧。

图形摘要：

摘要：为了更好地表征中国东北三江平原的细颗粒物（即PM 2.5）的化学组成和来源，本研究中测定了总碳（TC）、有机碳（OC）、元素碳（EC）、水溶性有机碳（WSOC）和无机离子以及稳定的碳同位素组成（¹³C）。通过9月下旬到10月上旬的卫星火点和气溶胶光学深度图，识别出强烈开放性生物质燃烧事件。在生物质燃烧期间，PM 2.5、OC、EC和WSOC的浓度相比非生物质燃烧期增加了4-12倍。非海盐钾与PM 2.5、OC、EC和WSOC密切相关，表明了生物质燃烧排放的重要贡献。非海盐钾和氯化物的富集明显大于其他无机物种，表明三江平原的生物质燃烧气溶胶主要是新鲜的并且较少老化的。此外，WSOC和OC的比率低于热带地区生物质燃烧气溶胶的报告，进一步证明了三江平原生物质燃烧气溶胶主要是初级和次级有机气溶胶，并且可能是不显著的。在生物质燃烧期间观察到较低的平均¹³C值（-26.2permil;），表明研究区域中C3植物的燃烧是主要的生物质燃烧气溶胶贡献。

关键词： 气溶胶，生物质燃烧，稳定碳同位素，资源，钾

^⁎通讯作者：耶鲁-南信大大气环境中心，南京信息工程大学，南京 10044。

¹这些作者同样贡献于这项工作。

1. 引言

含碳气溶胶如有机碳（OC）和元素碳（EC）贡献了细颗粒物（直径lt;2.5mu;m的颗粒物质或称为PM 2.5）总质量的10％至90％，对局部/区域空气质量、人类健康和地球气候均有影响（Pouml;schl, 2005; Pope III and Dockery, 2006; Jimenez et al., 2009; IPCC, 2013）。生物质燃烧如野火、农业废料燃烧和生物燃料燃烧可能导致大气中含有大量的OC和EC（Andreae and Merlet, 2001; Zhang et al., 2010a; Sang et al., 2013; Rajput et al., 2014; Zhang et al., 2014）。在中国，每年的烧焦秸秆量约为140吨，占总作物产量的23.3％，其中东部和东北部省份的烧毁面积较大（Cao et al., 2008）。许多文献已经强调了生物质燃烧气溶胶的重要性，其中大部分文献研究的是东南和华北地区，如华北平原、长江三角洲和珠江三角洲（Zhang et al., 2010b; Cheng et al., 2013; Huang et al., 2013; Kawamura et al., 2013; Cheng et al., 2014; Qin et al., 2014）。然而，尽管中国东北地区有大量的燃烧农作物废弃物，但对该地区生物质燃烧气溶胶的化学成分的研究却很少。

三江平原是中国最具生产力的农业区之一（Wang et al., 2011）。中度分辨率成像光谱辐射计（MODIS）火计数数据显示，在收获季节，农业残余物的燃烧是该地区的一种常见做法（Qin et al., 2014）。然而，很少有研究报告了该区域生物质燃烧气溶胶的化学和同位素组成。东北地区碳质气溶胶的来源特征，特别是在生物质燃烧期间，尚未得到充分的了解。因此，生物质燃烧的贡献非常不确定。

稳定碳同位素（¹³C）组成可以提供关于碳质气溶胶的来源和大气过程的重要信息（Martinelli et al., 2002; Widory et al., 2004; Fisseha et al.,2009; Fu et al., 2012）。C4植物的总碳（TC）中的¹³C（平均值：-13.5permil;）远高于C3植物的排放量（平均值：-30.5permil;）（Martinelli et al., 2002），这种差异是由在C3和C4植物在碳固定过程中发生的不同的动力学同位素效应导致的（Tiunov, 2007）。基于稳定的碳同位素组成，最近的一项研究显示，在坦桑尼亚C3植物燃烧的平均贡献占到PM 2.5中TC中的59%（Mkoma et al., 2014）。然而，中国关于气溶胶的稳定碳同位素分析报告较少，特别是在农村区域和野外地区。据我们所知，之前的研究只在城市地区进行（Cao et al., 2013; Dai et al., 2015）。例如，在有机碳（OC）和元素碳（EC）中使用稳定的碳同位素数据表明，化石燃料燃烧是上海碳质PM 2.5的主要来源。稳定的碳同位素比率测量结合生物量燃烧标记（例如水溶性钾）的测量，将会提出不同来源的大气气溶胶的特性和组成的新见解（Kundu et al., 2010; Mkoma et al., 2014）。

在本文中，我们介绍了从2013年5月和2014年1月在中国东北三江平原农村背景场所收集的PM 2.5中的无机标记、碳组分和稳定碳同位素组成的测量结果。具体来说，我们比较了无机离子、OC、EC和水溶性OC（WSOC）等PM 2.5中主要成分的质量浓度以及在生物质燃烧和非生物质燃烧事件期间TC的稳定碳同位素组成。还对C3和C4植物在生物质燃烧期间的燃烧的贡献进行了量化。从这项研究获得的结果可能有利于更准确地了解中国的生物质燃烧气溶胶。

1. 实验内容
   1. 研究区域

该研究在中国东北的三江平原进行，三江平原是由松花江、黑龙江和乌苏里江三个主要河流形成的冲积平原。三江平原是中国历史上最大的淡水湿地，拥有密集分布的沼泽和植被覆盖。 然而在过去50年里，这个地区的由于集约耕种被多次回收（Wang et al., 2011）。三江平原在1986年至2005年间稻田面积增加了161.5％，成为中国最重要的农业区之一（Wang et al., 2011; Zhao et al., 2015）。燃烧收获后的农业残留物是该地区的常见做法，并且该做法可能产生大量的空气污染物。实验地点位于黑龙江省通江市东南80公里（，）的中国科学院三江沼泽湿地生态实验站（，）（如图1所示）。该地区年平均气温为，7月和1月分别为最高和最低气温月份。 通常观察到雾霾事件或烟雾天伴随可见度的降低和高气溶胶质量浓度出现，这可能与在秋季尤其是从9月底至10月初露天焚烧的农业废物相关。在这项研究中，PM 2.5气溶胶样品收集在预烘烤的石英过滤器（25times;20厘米）中，以昼/夜为基础的（07：00-18：00 LT白天和18：00-06：00 LT的夜间） 大流量空气采样器（中国武汉天鸿），流速设定为。总共收集了36个PM 2.5样品，其中在强烈的露天燃烧天期间收集了10个样品。取样后，将过滤器包裹在铝箔中，包装在气密聚乙烯袋中并储存在中用于分析。 还收集了4个野外空白过滤器，在没有活性取样的情况下暴露于环境空气中10分钟。对PM 2.5的质量浓度运用重量分析（赛多利斯MC5电子微量天平），在取样前后（在25℃和45plusmn;5％称重期间）具有plusmn;1灵敏度。

图1. 在中国东北三江平原的采样位置

• 1. 化学分析

为了测定无机离子，用10ml超纯水萃取直径为1.4cm的样品于塑料小瓶中，使用超声波浴震荡15分钟，进行2次。使用针头式过滤器（Millex-GV，0.22mu;m，Millipore）过滤提取物。使用离子色谱仪（761 Compact IC，Metrohm，Switzerland）测量包括、、、、、、、和等主要离子。来自重复分析的分析误差在5％内。野外空白的和以及、、和分别为0.090、0.120、0.004、0.010、0.001和0.010。

为了测定水溶性有机碳（WSOC），用12ml超纯水萃取直径为2.0cm的样品于塑料小瓶中，使用超声波浴震荡30分钟。使用针头式过滤器（Millex-GV，0.22mu;m，Millipore）过滤提取物。然后使用TOC分析仪（Shimadzu，TOC-V CSH，Japan）测量WSOC。 来自实验室标准品三重分析的分析误差小于5％。

使用具有NIOSH科学实验报告的热和光OC / EC分析器（Sunset Laboratory，USA）测量OC和EC的质量浓度（Birch and Cary, 1996），其该方法已在其他文章中进行了详细描述（Jung and Kawamura, 2011）。 过滤样品重复分析的分析误差（即测量的精度）对于OC小于6％，对于EC小于5％。

使用与同位素比质谱仪（IRMS，Finnigan MAT Delta Plus）偶联的元素分析仪（EA）（Carlo Erba，NA 1500）来测定TC的气溶胶样品及其稳定的碳同位素比值（Jung and Kawamura, 2011）。将直径为1.6cm的大气膜样品装入锡杯中，通过自动取样器进入到EA中，然后在1020℃下用氧化铬（III）氧化。得到的通过装备在EA中的在线GC柱纯化，然后用热导检测器测量。通过界面ConFlo II（ThermoQuest）将少量等分的气体引入IRMS。碳同位素组成表示为¹³C，它和Pee Dee Belemnite（PDB）是相对的。使用五个已知量（范围从0.2至0.6）的乙酰苯胺（Thermo Scientific）进行外部校准，已知TC中的¹³C（-27.26permil;。）。基于重复分析的¹³C的分析误差小于0.1permil;。用EA测量的TC浓度与用OC / EC分析仪测量的TC浓度一致（）

1. 结果与讨论
   1. 生物质燃烧时期的概述

如图1所示，在该地区典型的生物质燃烧季节10月初，确定了极高浓度的PM 2.5和水溶性钾（）。 为了验证广泛开放的生物质燃烧的发生，通过NASA的Terra和Aqua卫星上的MODIS检测到的关于中国东北地区的火点图如图3所示（综合数据可在马里兰大学的网站上获得：http://maps.geog

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