季风性洪水期间水稻土壤中砷的排放外文翻译资料

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季风性洪水期间水稻土壤中砷的排放

孟加拉国严重依赖地下水来灌溉旱季水稻。然而，用于灌溉的地下水通常含有高浓度的砷，可能危及该国稻米生产的未来。在季节性被洪水淹没的田地中，表层土壤中的砷会在季风季节减少，表明洪水减弱了土壤中砷的积累。在这里，我们研究了孟加拉国Munshiganj地区稻田在季风季节土壤孔隙水和洪水的化学成分，以评估土壤是否向洪水中释放了砷。我们估计在季风季节期间，土壤中砷的释放量为51～250mg·m^-2。这相当于每年通过灌溉进入土壤中砷的13％~62％。砷通过垂直混合分布在整个洪水中，并在洪水退去时横向移除。我们得出结论，季风洪水去除了通过灌溉大量添加到稻田土壤中的砷，并表明非淹水的土壤特别容易积累砷。

孟加拉国的稻米产量在过去三十年中增加了一倍以上¹，主要是由于旱季水稻（boro）的种植增加，需要大量灌溉²。由于灌溉使用的是浅层地下水（通常高As）¹，估计每年有1,360吨砷被添加到孟加拉国的耕地中³。水稻土中的砷可能对水稻产量产生不利影响，这是由于砷的毒性影响了水稻的质量和谷物与稻草中砷含量的增加。这两种效应都在含砷土壤的温室研究中观察到^{4 -6}。土壤^{7 -10}和稻米^8,11,12中As含量增加的现象也在砷影响区进行的实地研究中得到了证实。最近的一项研究显示，在孟加拉国的田间条件下，砷导致的稻米产量下降令人震惊¹³。

由于空间异质性和时间变异性，灌溉的稻田土壤中As浓度的长期趋势难以评估^14,15。用富含砷的地下水灌溉会导致其在土壤中横向分布不均^{12 -15}，最主要地影响土壤表层几厘米¹⁴。在季风泛滥的地区，表层土壤周期性的在灌溉期间增加，季风季节减少^14,16,17，说明洪水对土壤砷积累的影响减弱。到目前为止，有直接证据表明砷在季风泛滥期间释放，但更重要的是，缺乏水稻土壤中砷的去除途径。当前提出的几种途径，包括利用洪水扩散和用后退洪水横向清除，以及通过洪水渗透和地下含水层输送，微生物甲基化作用将砷挥发至大气圈^16，18，19。

本研究的目的是获得稻田土壤中砷释放到上覆洪水中的第一个定量估计，并评估随着洪水退去砷的横向迁移。因此，我们测量了斯雷那加（Munshiganj）附近稻田和连接该地区的河道中的洪水和土壤孔隙水的砷和其他主要元素和化学参数。我们调查了洪水条件下与AS迁移相关的土壤过程，并应用三种独立的方法估算了土壤流入洪水的流量。在过去的18年中，该地块专门用于生产波罗米，位于恒河以北5公里处，伊查马蒂河以东1公里处，汇入该地块以南7公里处的恒河（图1）。6月中旬至10月底，该地区遭受强烈的季风洪水。洪水水位主要由恒河水位决定（补充图S1），在整个季节内变化很大，在典型年份（图2）²⁰中，洪水水位高达稻田水位4.5米。对该地区的水文、地下水中砷的灌溉年输入量400mu;gbull;l^-1和研究区域的空间分布进行了初步的描述^14、15、20。

洪水中砷的来源

在2006年和2007年季风季节，在稻田的四个地点进行了洪水取样(图1和图2)。在这两年中不同的日子里，都测量到了明显的浓度梯度，表明垂直混合有限(图3a, 4a-e)。，每当出现这种梯度时，砷在接近土壤表面时最高(40-120mu;gbull;l^-1)，并向下急剧下降，砷从土壤中释放出来。在洪水初期和末期都观察到了砷的梯度，这意味着在整个洪水期间,砷都发生了迁移(图3a)。有限的垂直混合天数与良好的垂直混合天数周期性交替。水柱的上部(gt; 80厘米以上土壤表面), 在下文中称为大洪水，通常表现为浓度在5- 20mu;gbull;l^-1之间的垂直均匀（图2和3）。在数百米的尺度上，大量的洪水在水平方向上也很好地混合，从彼此相距70-190m的不同现场位置获得的数据中可以明显看出（补充图S2）。图2显示了2007年大洪水中的浓度以及洪水水位。2007年7月，洪水退去，大量洪水中的砷浓度增加，反映出砷不断释放到正逐渐减小的水量中。砷进入洪水中的富集与释放的铁、锰和磷一致（图4a-c）。

图1 区域地图和垂直截面示意图。a.Ikonos卫星图像（2001年；参考文献45），显示了两个稻田和连接稻田区域与Ichamati河的一条河道的河口处的采样位置。箭头（标记为田地I的年份）指向灌溉进水口的位置。插图显示了在孟加拉国境内的采样位置。a.场区地形示意图。道路建在堆积的地形上，构成了一个水坝网络。在一座公路桥上采集了河道样本，也就是洪水可以进入和流出田地的位置。a中带箭头的蓝色曲线显示了这种水交换。

地球化学对砷的排放的影响

2006年2.5周和4.5周洪水后，在距离第一农田灌溉入口3米处获得土壤孔隙水剖面图，2007年4周、12周和16周洪水后，获得两份土壤孔隙水剖面图（图1、2和4f-i），与2005年5月和2007年5月洪水前从入口1米处获得的固相剖面（总砷和草酸盐中可提取的砷、磷和有机碳）进行比较（图4j，补充图S3）。

在50 cm深度范围和取样时间段内，孔隙水中溶解的铁和锰表明了锰和施肥条件（图4g，h，补充图S4）。土壤顶部20 cm（即耕作层的上方区域¹⁴）中的宽峰铁和锰浓度可能是由于该深度范围内可还原铁和锰态¹⁴和可降解有机碳有更高的活性（图4J）。溶解有机碳的浓度在顶部20厘米处也达到峰值（图4h）。孔隙水砷和磷（主要是磷酸盐）的分布与铁相似（图4fh），表明砷和磷酸盐通过铁（hydr）氧化物的还原溶解而活化。耕作层上方的As和P的固相含量高于下方（图4j），并且大部分草酸盐可提取（补充图S3）14，帮助活性铁氧化物的释放²¹。

除了洪水4周后获得的一个剖面外，在所有采样时间内，顶部15 cm处剖面的孔隙水中S均被耗尽（图4g，补充图S4），表明硫酸盐还原在该深度范围内迅速进行。低于15 cm时，以硫酸盐为主的孔隙水浓度（见补充资料）明显较高，但随时间无变化趋势（补充图S4），而在16周的洪水后，测量到的硫化物浓度较低（图4g）。因此，地下土壤中硫酸盐的减少在长期洪水之后是低速率的。在洪水中，在有限的垂直混合天数内，S浓度在土壤-水界面下降，而检测到的硫化物显示出相反的趋势（图4b）。因此，在整个洪水期，土壤通过从洪水中补充硫酸盐来维持土壤表面附近的硫酸盐还原。

土壤孔隙水中的砷主要是亚砷酸盐（Asⁱⁱ）（图4f），表明砷的活化也通过将亚砷酸盐（As^v）还原为竞争性较小的Asⁱⁱ来促进（参考文献22）。在顶部15 cm处，随着时间的推移，随着孔隙水中砷浓度和As/Fe比的增加，孔隙水的浓度和As/Fe比增加，在洪水的第12周至第16周期间最为强烈。在这个深度范围内，孔隙水中P浓度（而不是P/Fe比值）仅略有增加（补充图S4和S5）。而孔隙水中的P/Fe比与草酸盐中提取固相P/Fe比相似¹⁴，孔隙水中的As/Fe比在所有取样时间和取样深度都超过草酸盐可提取固相的As/Fe比（补充图S5），帮助还原性铁溶解和As^v还原对As释放。随着表层土孔隙水显著增加，长时间淹水后的As和As/Fe比可归因于砷还原^23、24的增加和/或砷再吸附的表面位置越来越有限。

对砷的吸附可能形成混合的Fe^II/Fe^Ⅲ相，如磁铁矿^25-27或绿锈^28,29，与Fe^II和硫化物共沉淀和/或对铁硫化物^30-33的吸附可能在一定程度上抵消还原性的活化作用。硫化物中的硫在长时间的洪水之后，可能在土壤顶部15 cm的释放减弱，但是在更深处为As^III提供可能的累积。

图2 洪水位、采样次数以及散装洪水和河道水中的砷浓度。a、洪水位，以水田水面以上的高度表示，在洪水取样日用填充符号表示。标注日期的箭头和椭圆表示洪水的日期和周期，如图3所示。将稻田（土壤上方80 cm以上）的大量洪水中砷的浓度与渠道水中砷的浓度进行比较（2007年的数据）。b.彩条显示了孔隙水采样器的部署周期。2006年和2007年的洪水大致开始时间用垂直黑线表示。

图3 研究区洪水中砷的分布。所有数据均在距灌溉入口3米处获得。a，2006年和2007年不同洪水阶段测得的不同浓度梯度。b，c，洪水在降低（b）或增加（c）洪水水位期间进行垂直混合时测量的剖面。虚线和开放符号显示混合前的初始梯度。黑线表示初始和最终洪水水位；箭头表示洪水水位变化的方向。

图4 砷释放的地球化学过程.a-e.2007年7月2日获得的洪水剖面显示了水柱中明显的浓度梯度。TOC：总有机碳。f–h.洪水16周后的孔隙水剖面（采样器PS-13，2007年10月8日提取）。溶解有机碳。一、2007年洪水期间，孔隙水的变化情况。J.土壤总砷、磷（注意轴断裂）和有机碳（2007年5月）的剖面图。犁盘用一根灰条表示。取样地点：一区，距灌溉进水口3m（洪水、孔隙水）和1m（固相）。

从孔隙水梯度估算砷的变化量

我们根据菲克第一定律，即假设砷在多孔性和曲折性表土中的稳态扩散，将扩散量估算为土壤孔隙率Phi;-theta;洪水界面的流量：

式中j是扩散通量，D₀表示分子扩散系数，dC/dZ表示土壤-水界面处的垂直梯度，由表土孔隙水确定（补充图S6）。根据非淹没条件下采集的岩心计算土壤孔隙度，并用半经验关系估计曲率。(theta;²=1-ln（Phi;²）；参考文献34); 和D_0As（iii）（参考文献35）和D_0As（v）（参考文献36）的值进行温度调整，并结合加权扩散系数，反映土壤-水界面处的平均Asⁱⁱⁱ/As^{iii v}的比（详见补充资料）。用方程式（1）计算的砷变化量的范围为0.18至1:3 mg·m^-2 d^-1，并同意在3-22%范围内使用一式两份的孔隙水采样器（补充表S1）。为了更好地捕捉孔隙水的动态特性，在土壤浓度高于平均值的灌溉入口附近设置了取样器。根据土壤含量¹⁴和季风洪水前释放与表土浓度成比例的假设，我们估算了平均值，即，从第一场到洪水的流量在空间上按比例缩放，范围在0.12到0:83 mg·m^-2 d^-1之间（详情见补充信息）。模拟2007年的空间尺度变化量数据随着指数函数和洪水总时间的积分（图5），产生的季节性As释放量为51 mg·m^-2，相当于0:37 mg·m^-2 d^-1的平均扩散量。替代模拟方法得到了相似的结果（4%，补充表S2）。

从孔隙水数据得出的砷变化量随着洪水时间的推移而增加（图5），这反映出孔隙水在长期洪水后积聚到表土中的显著峰值浓度。20 cm以下的孔隙水没有As梯度意味着，在12周和16周的洪水后，从该峰值向下衰减的范围仅限于耕作层上方的土壤。砷的含量在该土壤垂直方向上迁移，每年由于水与土混合，可能对土壤中砷的长期存在影响不大。

图5 砷通量估算。从孔隙水梯度和洪水变化中获得的流量估计值，表示为每天的流量，按比例缩放至平均表土，作为第一场的浓度。通过将2007年获得的基于孔隙水的流量（实线）随时间的指数拟合，得出季节性释放总量的估计值。f洪水（140天），并将从洪水数据中获得的日流量值乘以洪水总持续时间（虚线）。棕色虚线表示从2005年土壤数据得出的最小和最大通量（参考文献14）。

根据洪水资料估算砷的变化量

我们分别从忽略和关注完全垂直混合情况下的洪水浓度变化得出流量估计值。首先，我们建立两个两天的时间段内砷垂直浓度梯度，在水柱底部80 cm处，垂直Pb梯度增大变得更明显（补充图S7）。我们假设底部洪水中的横向流量可以忽略不计，与大量洪水的混合可以忽略不计，将洪水作为该深度的剖面以及两个时间点之间的差异进行模拟和整合，得出土壤释放量的估计值（详情作为补充信息）。在2007年6月30日至7月7日和10月57日这两个期间，我们分别获得了5.68和5:71 mg·m^-2的砷释放量。由此（在距入口3m处获得）在两个时期产生的砷平均通量分别为1.80和1:76 mg·m^-2 d^-1。通过排除两天时间内与大量洪水的垂直混合，我们可能高估了测量的最终剖面的形成时间。由于采样¹⁴附近的入口处土壤中砷的浓度高于平均值，横向流动可能会产生稀释效应，掩盖释放。因此，基于这一估计的两个假设导致了对As通量的潜

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