农业废弃物燃烧产生的大气氨排放外文翻译资料

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农业废弃物燃烧产生的大气氨排放

摘要:本研究基于田间秸秆和残茬燃烧实验研究，测定了生物质燃烧过程产生的氨和铵的气溶胶。此外，还利用测得的氨/铵排放因子，估算了了英国自1981年至1992年氨-铵（NH_x）污染排放量。据测算，1981年秸秆燃烧产生的NH_x排放量约为20 kt N yr^-1，而1991年由于英国即将出台的燃烧限制立法以及农业耕作方式的变化，NH_x排放量降至3.3 kt N yr^-1。据估计，以生物质燃烧释放的NH_x约占植物所含总氮的比例大约在40%到80%之间。1981年秸秆和残茬燃烧产生的氨排放量，在短短6-8周的时间里，即占到该年英国生物质燃烧氨排放总量的27%，而1991年同期则仅占7%。尽管我们已经确定燃烧秸秆和残茬是氨的重要来源，但目前欧洲和北美的排放清单中仅考虑农业畜禽排放，尚未将生物质燃烧纳入其中。

1. 引言：氨是大气的天然成分，主要来自生物过程。全球NH ₃的排放量大约为55 Tg N yr^-1 。在欧洲的西北部，集约化农业和畜牧业的废弃物排放NH ₃的量增加了大约7.6Tg N yr^-1。在这些地区，氨气会与其他污染物之间相互作用，特别是与燃烧过程中排放的SO₂和NO_X的氧化产物之间。氨是一种碱性化合物，在大气中能形成NH₄ NO₃，（NH ₄）₂SO₄和酸性盐NH₄HSO₄。除了这些化合物沉积后产生的酸性直接添加到土壤中外，木材酸化还可能是细菌作用的结果。人类活动对生态系统的氮输入最近在《关键》(Critical)杂志上被负荷量化后的概念，为特定的生态系统定义了一个负荷阈值，用于目标减排。英国最近对总氮沉积的估计中表明，大约有一半的结果是由减少的N的种类造成的。

我们对NH₃的来源、吸收汇和大气行为这些方面的了解很少，我们一直在实验室里进行研究，以便进一步了解这些方面。在我们的研究中已经表明，排放源除了动物以外，还包括营养物质分解、肥料分解、人类活动、燃烧和焚烧，以及废水处理等，这些在NH₃的排放清单中通常被忽略，但这些来源可能在英国NH₃的总排放量中占相当大的比例。工业装置和内燃机的燃烧过程一般只排放少量的氨。然而，有证据表明生物质燃烧会释放大量的NH _x （NH₃ NH₄ ）到大气中去。

氮在植物中主要以氨基酸的形式存在，燃烧时以各种化合物的形式释放出来，如NH₃, NO, NO₂, HCN, N₂0,、有机腈和硝酸盐，这些氮化合物约占植物氮素的20 - 30 %，其余以未知的方式释放出来，可能是分子氮。在欧洲关于氨源及其与排放的酸性相互作用的争论中，没有考虑氨和颗粒态铵的热成岩排放。然而，与生物质燃烧有关的科学界的一个部门，在二氧化碳、氮、氧、甲烷和微粒的温室气体排放的文本中，已经考虑了许多微量物种的排放，包括燃烧的植被羽状物中的NH₃，它们对全球生物地球化学循环有着重要的贡献。生物质燃烧产生的烟雾中NH₃和NH₄ 颗粒物质的浓度已经被证明比背景值提高了两个数量级，并在全球N排放中贡献了2-8 Tg N yr ^-1。表1总结了不同生物量的羽状物中的NH3和NHx的浓度。该表中给出的数据表明，NH3是羽状物质排放出来的，但由于燃烧条件、燃料类型和测量范围广泛，显然不能直接进行比较。

模拟英国农业实践条件，对秸秆和残茬燃烧过程中排放的各种成分进行了测量。在本文中，我们给出了氨和颗粒铵的测量结果，并讨论了秸秆和残茬燃烧对英国和西欧总排放量的潜在贡献。

表1 不同羽状物生物质燃烧中氨的浓度

2.实验方法:

用不同含水量的大麦秸秆进行了两次燃烧试验。在第一次试验中，稻草直接从包中取出，按重量计含水量为14%。在第二次试验中，通过向稻草喷洒蒸馏水，使其含水量提高到40%左右。在这两次实验中，秸秆都被烧完了，符合英国农业要求的标准。测试是在一块刚被永久性割掉的草地上进行的。捆好的大麦秸秆分为六条同心半圆形车道，每条车道宽约1米，间距1米，其中第一条车道位于距离采样设备所在的中心2米的逆风位置上。风速从2米到5米不等，每次试验消耗约100公斤稻草。

秸秆中的水分含量在110℃的烘箱中进行干燥处理。Whatman 40滤纸中收集了颗粒态铵离子。穿过过滤器的氨气被困在一列装有玻璃扩散板并含有10^-3 M的高氯酸的玻璃瓶中。Whatman过滤器用含有少量非离子润湿剂的去离子水回流煮沸，为NH₄ 测定提供溶液。加入氢氧化钠后，通过蒸馏从高氯酸溶液中回收氨。用催化靛酚蓝法和分光光度法测定两个分离馏分中的铵离子。在每次运行中，采集四个空气样本进行一氧化碳测量。样品探针在氨采样器入口周围排列成阵列。在每种情况下，空气以已知的速度通过聚丙烯过滤器被吸入装有玻璃盘的瓶中，该玻璃盘含有标准氢氧化钡溶液，正丁醇作为起泡剂以促进过滤。在运行结束时，用标准的草酸滴定来测量未反应的氢氧化钡。

1. 结果和讨论：

计算NH3和NH4 的排放因子时，要求收集的量直接与燃烧干秸秆的重量有关。这是通过样品中测定的NH3和NH4 与CO2的比率实现的，假设秸秆是纯纤维素，燃烧时仅产生一氧化碳和氢氧，根据以下等式:

C₆H₁₂0₆ 60 ₂ =6CO ₂ 6H₂0

如果确定了用于测量NH₃或NH₄ 样品中二氧化碳的含量，该方程在了考虑环境空气中存在的CO ₂后，直接将所发现的CO₂含量与燃烧干秸秆的CO₂含量挂钩。这一假设显然容易出错。秸秆含有很大比例的矿物质，但更重要的是，田间燃烧远未完成，有大量部分燃烧的物质残留。因此，这里确定的排放因子可能太高(也许高20 - 30 % )，但它们与英国农业实践相关。除此之外，这种高估很难被量化，因为一些氨会从未燃烧物质的分解中释放出来。

在秸秆含水量为14 %的燃烧试验中，NH₃和NH₄ 的排放量分别为2218和478 ug g^-1。当秸秆含水量为40 %时，修正后NH₃和NH₄ 排放量分别为1046和301 ug g^-1。在平行试验中，14 %和40 %含水量的秸秆在大型室外风洞中燃烧，当秸秆潮湿时，车道中心温度降低300℃。在这些条件下，湿稻草的温度越低，NH₃和NH₄ 排放量就越低。

Lobert等人给出了稻草的含氮量。[ 1991年]为0.19 % (plusmn; 0.08 )。由此，可以计算出秸秆羽流中氮以NH_x形式释放的比例。对于r₁，这将导致排放2199 ug N g^-1氮气，即总氮的116 %。然而，如果使用0.27 %的上限，则r₁的排放量为81 %，r₂的排放量为41 %。这意味着含有NH x的植被燃烧释放的氮的比例高于安德烈·[ 1991年的估计]。然而，在这里描述的实验中很有可能出现一些氮化氢，被稀释后会从土壤中释放出来。

在模拟秸秆燃烧和秸秆残茬燃烧的实验中，秸秆燃烧产生的氨氮平均排放量分别为1632 ug g^-1和390 ug g^-1。1977年，英国每年燃烧的秸秆量约为3.5 x10⁶吨，这意味着英国排放5.7千吨NH₃和1.4千吨NH₄ (假设谷物的干重秸秆产量为5吨)。英国农业、渔业和食品部(Ministry of Agriculture, Fisheries and Food)自1983年以来一直在收集有关农作物残留处理的统计数据，这些数据见表2。在此之前，没有系统地收集数据，但1981年的资料是可用的，总排放量NH_x已被估算出来，并在表2中给出。这些数据显示了秸秆燃烧的快速下降以及国民健康和排放的预期变化。根据现行立法，1993年英国逐步淘汰了稻草和灭茬，农民们也相应地改变了农业方式，主要是通过翻耕。如果将过去十年左右的秸秆燃烧排放与英国的其他NH_x来源联系起来考虑，那么很明显，它们是一种相对较小的成分，约占英国国民生产总值的5 %，收集的CO₂质量有待测定。四次单独测量中发现的一氧化碳体积浓度基本一致。

表2 秸秆和残茬燃烧的处理和氨的排放

农业来源(动物粪便和肥料)为370千吨/年。最近，贾维斯和佩恩·[ ( 1990年)估计农业系统的排放量为186.4千吨/年，使用的是最新实验数据。英国为了减少氮物种的排放量，要求排放量约为350 - 400千吨/年。除了动物产生的废物以外的其他来源，包括人类、污水处理厂、煤燃烧、车辆可能造成83 - 140千吨/年的氮排放，但李和多拉德，1993年的这一估计有很大的不确定性。因此，根据目前对各种来源排放的估计，动物废物的排放似乎被高估了，而以前被认为是“次要的”其他来源则被低估了。这里提供的数据进一步证明，在我们努力了解NH₃的来源、大气行为和汇的过程中，我们不应该过于仓促地假设动物源是唯一值得考虑的来源。在对全英国氨浓度的研究中.阿特金斯和李·[1992]年发现，基于全国大部分地区的平均动物排放因子和动物数量，浓度的空间分布与动物废物来源的清单是不相关的。如果不质疑我们对NH₃来源的理解，表面浓度和排放的这种明显的分离是很难调和的。

供欧洲秸秆和残茬燃烧产生的NH₃排放量的估计更有问题，因为各国的燃烧统计数据并不容易获得。但是，可以从安德烈1991年提交的农业废物燃烧数据中作出临时估计。根据粮农组织1985年的作物生产统计在欧洲大约有170吨干物质燃烧，可能高估了秸秆和残茬处理量，减少了50 %的焚烧处理量。燃烧约占2000年总燃烧量的28 %。英国和其他欧洲国家此时已经将其排放量减少到更低的水平。因此，如果我们假设总燃烧水平为20 %，这意味着西欧的排放量约为111千吨/年。

NH₃排放的季节性变化在欧洲有两个峰值，最大峰值来自冬季处理积累的动物废物上一般出现在2月和5月，而7月和9月之间较小的峰值来自于夏季处理积累的动物废物上，这主要分布在草原上。然而，英国还没有关于NH₃排放的时间的详细信息。为了计算秸秆和残茬燃烧对燃烧期间NH₃总排放量的贡献，假设英国农业NH₃排放量为186.4千吨，非农业排放量为李和多拉德1993年的上限估计有140千吨，并且，全年秸秆和残茬燃烧产生的排放量是恒定的。这意味着大约27 % NHx的排放源于1981年8周内秸秆和残茬的燃烧，1991年约为7%。这些计算忽略了INDITE给出的350 - 400千吨/年的英国预算所要求的排放缺口，因此有些粗糙。然而，正如已经指出的那样，我们对NH₃来源了解甚少。有数据表明，排放量的估算中忽略了秸秆和残茬燃烧产生的NH₃排放量，因此这些排放占季节性排放峰值的百分比显著下降。在全球范围内，农业废物的生物分析燃烧没有得到很好的量化。因此，在全球NH₃排放的估算中，考虑这一来源的排放是重要的。

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