天然海水中缺氧胁迫提高二甲基硫的产量外文翻译资料

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天然海水中缺氧胁迫提高二甲基硫的产量

Yuko Omori^1,2, Hiroshi Tanimoto¹, Satoshi Inomata¹, Shigeki Wada³, Kathleen Thume⁴, and Georg Pohnert⁴

1Center for Global Environmental Research, National Institute for Environmental Studies, Tsukuba, Japan;

2Faculty of Life and Environmental Sciences, University of Tsukuba, Tsukuba, Japan;

3Shimoda Marine Research Center, University of Tsukuba, Shimoda, Japan, 4Institute for Inorganic and Analytical Chemistry Bioorganic Analytics, Friedrich Schiller University Jena, Jena, Germany.

摘要：二甲基硫（DMS）是由浮游植物在海洋中产生的，在地球的生物地球化学循环和气候系统中起着重要作用。 以前的实地研究报道了DMS增强和缺氧条件之间的可能关系，尽管治理过程仍有待确定。 在这里，我们展示了第一个直接证据表明，由缺氧胁迫引起的天然浮游生物组合提高DMS产量。 在缺氧条件下，DMS的生产被认为是增强的，而DMS的细菌消耗则被抑制，导致DMS总产量比含氧条件下高八倍。 我们的研究结果表明，缺氧应激是海洋DMS动力学中重要的“环境因素”之一，这表明在沿海海洋中，缺氧条件可能具有全球的重要性。由于全球变暖导致沿海缺氧和缺氧地带的扩张，未来这一过程将变得更加重要。

1.介绍

二甲基硫化物（DMS）从海洋排放到大气中，在偏远海域形成气溶胶和云层中起着关键作用[Vallina等，2007; Lana 等，2012]。气溶胶和云影响海洋上的反照率，因此有可能调节地球的辐射预算[Charlson等，1987]，尽管这仍然存在争议[Quinn和Bates，2011]。DMS在生态过程的调解中起着关键作用，如海洋浮游生物中的猎物检测[Steinke等，2006]。DMS排放在全球和地方规模中的重要作用使得有必要评估DMS在海水中的分布以及DMS释放中的控制因素。

海水中的DMS浓度由复杂的微生物过程决定[Stefels等，2007]。DMS的主要前体是二甲基磺基丙酸酯（DMSP），它由多种浮游植物生成[Stefels等，2007]。DMS由细菌[Moran 等，2012]和浮游植物[Niki 等，2000]的DMSP切割转化而来。由微生物代谢引起的DMSP和DMS的产生受环境因素包括盐度的强烈影响[Vairavamurthy等，1985; Stefels，2000]，太阳辐射[Karsten等，1992; Archer等人，2010; Galiacute;等，2011]和营养素[Stefels，2000; Sunda等，2007]。最近的研究已经确定由压力诱导的DMS释放作为控制原位DMS分布的关键机制[Toole等人，2008; Vogt等，2010]。

我们最近的研究表明，缺氧压力是影响DMS生产的重要环境因素之一[Omori 等，2013]。在使用鼓泡型平衡器定量溶解在表面海水中的DMS中的实验中，我们发现在用N₂气泡鼓泡的海水中溶解氧（DO）耗尽之后DMS浓度急剧增加[Omori等，2013 ]。结果表明，DO耗竭引起DMS产量的增加。如果好氧微生物群落暴露于特定区域中的缺氧条件（缺氧应激），例如氧化物和缺氧海水之间的界面以及聚集体内部，它们可能增强DMS产生并且响应于缺氧应激而增加DMS水平。有证据表明，最高的DMS浓度发生在分层盐池中耗氧的温跃层之上[Wakeham等，1984,1987; Gibson等，1991]。 尽管缺氧条件抑制微生物DMS的消耗[Wakeham等，1987]，但缺乏关于缺氧胁迫与DMS生产的一般关系的信息。

本研究的目的是定量评估缺氧胁迫对DMS生产的影响。我们研究了在有氧和缺氧条件下DMSP / DMS动力学的变化。大部分DMSP被降解为甲硫醇（MeSH），作为天然海水中细菌去甲基化/去甲氧基化的终产物之一[Kiene，1996; Kiene和Linn，2000a，2000b]。较小比例的DMSP（约10％）裂解成DMS和丙烯酸酯。在本研究中，我们报道了使用同位素标记的DMSP测定的DMS和MeSH的生产速率。由于一些研究已经证明二甲基亚砜（DMSO）在厌氧条件下作为DMS来源的生物还原[Hatton等，1994]，我们还研究了DMS是否由DMSO在缺氧海水中产生。

2.方法

2014年8月，位于日本伊豆半岛Oura湾的东京湾（35°39N，139°46E）和沿海地区（34°39N，138°57E）采集了表面海水（图S1中的支持信息）。东京湾是一个高营养和生物质浓度的地区[Koibuchi等，2000]。相反，沿海地区受到公海的强烈影响，该采样地点的微生物生物比海湾水中的微生物更少。 样品用干净的桶收集，并通过100mu;m尼龙网筛预过滤去除大型浮游动物。然后，他们在2-12小时内运送到我们的实验室进行实验。为了测定浮游植物组成，用高效液相色谱法进行色素分析。

与Omori等人[2013] 相似，我们使用平衡器结合质子转移反应- 质谱（PTR-MS）进行了鼓泡实验，以检查海水中DMS和MeSH的变化速率（实验细节见支持信息）。 简而言之，玻璃平衡器中的海水样品用气体冒泡。将溶解的DMS和MeSH提取到气相并检测到PTR-MS。使用空气和氮气作为鼓泡气体来为海水样品创建氧化和缺氧条件。

在鼓泡实验中使用同位素标记的物质对DMS和MeSH生产和消耗的速率进行量化。测量平衡器中DMS和MeSH在空气或N₂中鼓泡1.5或2小时的总体浓度变化作为净生产率。用空气或N₂鼓泡60或90分钟后，将DMSP-d6和DMS-d3同时加入到平衡器中。测量DMSP-d6的DMS-d6和MeSH-d3的增加率作为DMSP裂解产生的DMS和DMSP去甲基化/去甲基化产生的MeSH。将DMS-d3下降评估为总DMS消耗。分别使用海湾和沿海海水样本进行一式三份和双份实验。另外，进行添加DMSO-d6的起泡实验以测量作为DMSO还原的DMS-d6增加。在加入同位素标记的材料刚开始后和每次实验结束时，使用吹扫技术结合PTR-MS确定总的和溶解的DMSP（DMSPt和DMSPd）的浓度，参考Stefels等人 [2009]。 通过从DMSPt浓度减去DMSPd计算颗粒DMSP（DMSPp）浓度。

我们计算了DMS动力学，考虑到各种途径，包括由DMSP裂解产生的DMS产生，DMSO减少和颗粒释放，以及总DMS消耗和产量，参考Asher等 [2011]。 为了将DMS-d6的增长率缩放至DMS生产率，将增加率除以加入的DMSP-d6的浓度并乘以海水样品中的DMSPd浓度。类似地，使用DMS浓度将DMS-d3的减少率缩放至DMS消耗率。净产量（批量DMS增加率）和消耗率的总结产生了DMS总产量的比率。我们构建了一个简单的质量平衡方程，该方程假定DMS的总产量等于DMSP分解，DMSO减少和DMS从生物颗粒中释放的量[Asher等人，2011]。DMS释放可能包括DMSP和DMSO从生物细胞释放到海水中的一部分转化，而不是直接的DMS排泄。

3.结果与讨论

在东京湾水（28mu;g/ L）中，叶绿素a浓度作为浮游植物生物量的指标比沿海海水（2.0mu;g/ L）高10倍以上。颜料分析检测了几个湾水中的颜料；岩藻黄素（9.5mu;g/ L），辣椒素（1.2mu;g/ L）和异黄嘌呤（0.2mu;g/ L），分别是硅藻，甲藻和隐藻的存在。 在近海海水中检测到藻黄素（0.3mu;g/ L）和19-己酰氧基菊黄素（0.04mu;g/ L），表明存在硅藻和假藻。在这些藻类中，甲藻和鞭毛藻被称为具有DMSP-裂解酶能力的藻类，正如以前的研究表明[Stefels等，2007]。

图1显示了随着空气或N₂鼓泡的湾样品中DMS和MeSH浓度随时间的变化。 对于含有空气的含氧海水，DMS浓度在实验过程中保持恒定（3.8plusmn;0.070nMh^-1）。 MeSH浓度在头1小时内稳定。加入DMSP-d6和DMS-d3后，MeSH开始以0.46plusmn;0.029 nMh^-1的速率略微增加（图1a），这意味着同位素标记的物质可能通过微生物代谢刺激二甲基化/二甲基化过程。以N₂作为鼓泡气体时，平衡器中的DO浓度连续下降并在鼓泡开始后50分钟内耗尽（图1b）。 DO耗竭后，DMS浓度开始以2.0plusmn;0.34 nMh ^-1的速率增加更快。MeSH浓度在50分钟前开始增加，以较低的速率增加，50分钟后以3.2plusmn;0.52 nMh^-1的速率增加更剧烈。在90分钟左右的DO增加是由于将DMSP-d6和DMS-d3加入到平衡器中引起的。添加后，DMS和MeSH在缺氧条件下以相同的速率继续增加。尽管初始浓度和浮游植物丰度存在差异，沿海海水中DMS和MeSH浓度的变化与海湾海水中的变化类似（图S2中的支持信息）。

图1.在（a）空气和（b）N₂下的东京湾水中DMS和MeSH浓度（nM）和相对DO浓度（初始浓度= 100％）变化的时间过程以及DMS-d6浓度（c）空气和（d）N₂鼓泡的海湾水中的MeSH-d3和DMS-d3。 对于图1c和1d，x轴是加入DMSP-d6和DMS-d3后经过的时间。 数值是1分钟的平均值。 误差线表示三重的标准偏差。

在将DMSP-d6和DMS-d3加入海湾海水后监测DMS-d6，MeSH-d3和DMS-d3的浓度（图1c和1d）。在含氧海水中，DMSP-d6衍生的DMS-d6和MeSH-d3分别以0.85plusmn;0.024和27plusmn;1.4 nMh^-1的速率迅速增加，加入后20-30min附近达到峰值图1c）。DMS-d6和MeSH-d3的最大浓度之和几乎与添加的DMSP-d6（104％）的浓度相同。这意味着DMSPd降解的产物只有DMS和MeSH（3:97）。然而，Kiene和Linn [2000a]报道，大部分代谢的DMSP是转化为非挥发性溶解产物并且一部分被同化为细胞蛋白质。此处添加的DMSP-d6浓度高于原位溶解的DMSP浓度（图3）。高水平的DMSP-d6可能刺激DMSP分解代谢并可能立即转化为100％同位素标记的MeSH和DMS，如图1c所示。由于细菌活性的刺激，也可能高估了去甲基化/去甲基化和DMSP分裂的速率。

图2.添加了DMSO-d6的近海海水中DMS，DMS-d6（％）和DO（初始浓度= 100％）的相对浓度的时间过程。

缺氧海水中的DMS-d6和MeSH-d3随时间逐渐增加，分别为0.52plusmn;0.060和1.9plusmn;0.28 nMh^-1（图1d），显着低于含氧海水（P lt;0.05; Mann -Whitney U-测试）。这表明DMSP裂解和去甲基化/去甲基化在缺氧条件下被抑制。DMS-d3浓度在含氧海水中以0.053plusmn;0.024 nMh ^-1的速率下降，而DMS-d3在缺氧海水中的含量没有下降（0.013plusmn;0.015 nMh^-1）（图1c和1d）。 这表明DMS在缺氧条件下的消耗也被阻止。在沿海海水中，在缺氧条件下也没有观察到MeSH-d3的增加和DMS-d3的减少（支持信息中的图S2c和S2d）。

图3.在鼓泡实验的开始和结束时，在空气和N₂鼓泡的海水中DMSPp和DMSPd（nM）的浓度。 误差线表示海湾水中的三重标准偏差和沿海水域中重复的范围。

为了研究DMSO在缺氧条件下的DMS产生，将同位素标记的DMSO加入到沿海海水中（图2）。在用N₂鼓泡的海水中的DO消耗之后，未标记的DMS浓度开始增加并且达到初始值的180％。衍生自DMSO-d6的DMS-d6没有随时间增加。 在海湾水样的调查中也观察到同样的结果。这些结果清楚地表明在缺氧条件下DMS的增加不是由于DMSO减少。

图3显示了实验开始和结束时DMSPp和DMSPd的浓度。在空气中冒泡的海湾水中，微粒和溶解的DMSP浓度在实验的开始和结束之间没有显示出明显的变化。 DMSPp浓度下降一半，并且DMSPd浓度在三倍增加N₂冒泡。在缺氧条件下的沿海海水中，DMSPp减少和DMSPd增加（图3）。DMSPp和DMSPd浓度的显着变化（P lt;0.05; Mann-Whitney U-检验）表明DMSP包含在藻类（或其他颗粒）中的物质被释放到海水中以响应从含氧气到缺氧状态的变化。

表1鼓泡实验中DMS产量和消耗率

沿海水域的每个比率的范围显示了两个重复的范围。

表1显示了通过同位素方法获得的DMS消耗和产量的比率。在缺氧条件下，海湾和沿海海水DMS的总产量分别是氧化条件下的八倍和十五倍。缺氧条件下的总DMS生产率（约2nMh^-1）远高于陆架和沿海地区的总（或净）DMS生产率（0.03-0.4 nMh ^-1[Slezak等，2007;Galiacute;等， 2011]）和藻华区（0.01-0.6 nMh

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