在极端酸性条件下，废气中高浓度的硫化氢的生物过滤

原文作者 Mouna Ben Jaber, Annabelle Couvert, Abdeltif Amrane

Franck Rouxe, Pierre Le Cloirec and Eric Dumont

摘要：去除高浓度硫化氢是用一个被扩大片岩包装的生物滤池在极端酸性条件下进行的。各种参数，如H₂S的冲击上的过程中的性能浓度，pH值的变化和硫酸积累进行评价。当pH低于1消除效率降低，硫酸盐积累更超过12毫克S-SO₄^2-/ g干介质，由于高浓度的硫化氢连续超载。该对H₂S降解这些参数的影响，明确强调，表现为需求它们的控制，通过增加浇水流速进行。最大容量消24.7g m^-3h^-1（EC_max）为记录。其结果是，扩大的片岩表示了一个有趣的包装材料去除高硫化氢浓度高达360 ppmv的低压降。此外，实验数据同时使用米氏和霍尔丹模型拟合，显示出霍尔丹模型描述更精确的实验数据，因为H₂S的抑制作用考虑。

关键词：高浓度硫化氢； 生物滤池； 米氏和霍尔丹模型

绪论

硫化氢是主恶臭化合物之一存在于废气中。它可以通过几个工业生产过程，如石油炼制，废水处理，食品加工和纸的制造[1]。硫化氢是一种剧毒污染物是破坏人体健康，腐蚀设备和过程的形式有毒二氧化硫（SO₂）其氧化。由于其不良影响都人类，环境和安装，法规来控制空气污染物是变得越来越严格。流程用于从废气流中除去硫化氢涉及无论是物理处理或化学氧化。有些方法需要化学品，大量的投资和运营成本（如高压，高温，大量的能量）。 在此外，这些方法不太有效，更昂贵的在废气流处理硫化氢。为了克服这些困难，生物处理过程通常可作为合适的替代的物理 - 化学系统。生物过滤出现要成为一个有吸引力的技术，由于其高效率，成本效益，能耗低，环境可接受性。虽然硫化氢生物过滤已广泛研究[2-7]，只有少数专门的高治疗研究硫化氢浓度的空气极端酸性条件下分别[8,9]中进行。

生物过滤是基于一些微生物的能力变换污染物。在生物膜，污染物从吸收气体到微生物攻击发生时的水相。在硫化氢的生物降解的情况下，代谢产物主要是硫酸盐和硫通过硫化物氧化细菌固体（SOB）即硫菌。下面的整体生物反应[9]可以通过公式1和2表示：

取决于氧速率，硫化氢转化为元素硫（S⁰）或硫酸盐（SO₄^2-）。在氧气有限的环境，氧化可继续进行只为元素硫。 所以，生物过滤床变成黄色和阻塞随着时间的推移由于S⁰的积累。然而，在空气，氧气充沛，和大部分的H₂S被转化成硫酸盐，这导致媒体酸化。硫酸根的积累和pH值下降可抑制微生物的活性，并可能导致在性能下降生物滤池的[10]。

生物滤池的表演可以通过属性来管辖，包装材料的特性，例如孔隙率，水保持能力，表面积，密度和缓冲能力。各个类型的媒体已被用于如有机，无机和合成。在生物过滤器使用的有机材料包括松树皮，泥炭，堆肥和土壤[5,11-14]。这些媒体已经广泛用于由于其低廉的价格，其孔隙度和多样性微生物菌群。然而，浇水生物滤池，以保持床湿度导致床压实。其结果是，压力下降增加和净化性能降低。因此，使用无机材料似乎是因为他们有利优异的机械性能，可以限制这些压力甚至在很长的操作周期[15]下降。无机使用的材料包括熔岩[16,17]，扩大片岩[6,7,15]。通常，这些包装材料已经被接种从含有各种废水处理厂的污泥非特异性的微生物群落这对提升性能的生物滤池[18-20]。此外，营养平衡起着在微生物生长的一个重要的角色。通常，为了提供养分微生物，生物过滤器是由洒营养液。合成营养物质作吸附剂TM（由涂有亲水矿物芯疏水吸附材料）[21]和UP20[4]也被制造。这种材料使得除了营养解决方案不必要。在实验室规模的生物过滤器最近的研究强调扩大片岩作为包装材料完成与UP20适用于H₂S生物过滤去除中的条款效率[6,15,22]。

生物过滤被广泛用于去除的低浓度从空气中硫化氢。然而，只有少数的研究集中在效率这一过程面临硫化氢的高浓度。积累通过H2S氧化生成硫酸导致显著生物过滤床的酸化。pH降低时的系统是由高硫化氢输入过载并可以被认为是作为实际应用的问题。

本研究的目的是评估的性能生物滤池挤满了在高浓度的扩大片岩颗粒在空气中的硫化氢和极端酸性条件。一个显著的努力开发，研究pH值的影响变化和硫酸根的积累。此外，动力学方面生物降解的被拟合实验数据描述与米氏和霍尔丹模型。

材料和方法

过滤介质

作为微生物的载体材料膨胀片岩是由热在马彦（法国）所产生的无机支持片岩扩张反应（图1）。用能量色散X射线荧光光谱仪（EDX-800HS，日本岛津公司）决定了这个媒体（表1）的组成。扩展片岩已被选定为它良好的机械性能（表2）。结构孔隙度和比表面积分别为通过水银孔率麦克AUTOPORE第四测量9500使用诸如扩大片岩无机填料，压降相关睡觉贬值和压实低。通过从文献范围报道压降值10至80Pa m^-1为表观速度89和之间变化的229m h^-1 [15]。

营养成分

无机材料提供了一个有趣的物理支持细菌，但通常它不保证足够的养分含量。制作称为UP20一圆柱形形挤压材料以提供养分平衡到微生物（图1）。 本具体的物质，其配制剂已在先前已经描述作品[4]，已成功地在几个研究用于硫化氢治疗[3,4,6,22]。 UP20含有磷酸脲（CH₄N₂O，H₃PO₄），碳酸钙（CaCO₃）（C / N/ P摩尔比：100/10 /5）和有机粘合剂（ELOTEX ST2400;在质量的20％）易来泰公司。这种材料既提供营养物质和生物膜和持水缓冲作用。

实验装置

在这项工作中使用的实验室规模的系统示于图2.包括聚氯乙烯柱用300毫米的内径。生物滤池里挤满了扩大片岩（1米高度;成交量70升）淋上UP20（相当于1.4 L 2厘米）。 它是用5升的活性污泥的稀释液接种（约50毫克DSS/ L）从生活污水处理厂（Tougas，

法国南特）。使用稳压风扇产生的空气流（FMV频率控制器2107，利莱森玛昂古莱姆，法国）。它穿过加湿高密度聚乙烯筒（HDPE）协作UMN挤满了内部白色硅藻土载体环（填料高度= 0.00米）为200毫米的直径。硫化氢物流（纯度99.7％），通过一个控制质量流量控制器（型号5850S，布鲁克斯仪器，哈特菲尔德，美国），是在大气中以的出口稀释加湿列。然后，将污浊的空气在引入生物滤池的底部。生物滤池浇水实施保持包装材料的湿度。

分析方法

硫化氢浓度与玛瑙5220测量设备从卡斯马环境SA（测量精度plusmn;1％）公司（帕西，法国）。所述分析仪使用校准每日标准气体（百万分之400）。八项气体采样分别为位于入口，并在生物滤池的出口，并在10，30，从生物过滤器底部分别为50，70，90和100厘米（图2）。渗滤液的pH通过一pH电极测定（康索特），连接到一个多参数分析仪Consort的C-561（测量精度为0.2％plusmn;1位）。

硫酸盐判定由浊度进行在为检验标准方法中所描述的方法水和废水[23]。样品的测定硫酸盐从渗滤液定期进行。

运行条件

对应于空4m³h^-1被污染的空气流速为床保留时间63秒（EBRT）。定期浇水（一天一次）用来维持床材料和湿度避免硫酸积累。它是在一个恒定的流量提供在15分钟内0.8 L min^-1对应于自来水流量的12L day^-1（Q_Liq）。在此期间所施加的操作条件研究报告于表3中。去除效率（RE），加载速率（LR）和所述生物滤池的消除能力（EC）的计算如下：

其中，C_in和C_out是进口和出口浓度（mg m^-3）分别，Q是气体流量 （m³ h^-1），V是床体积的包装材料（立方米）。

结果与讨论

增加H₂S浓度的效果

增加H₂S浓度（从40到的冲击360 ppmv的）上的生物过滤器的性能被显示在图3.适应期的微生物群是短暂的。 H₂S是完全从第3天（REgt; 99％）中删除。这样的观察可以通过细​​菌接种物和存在来解释UP20的可反应（酸 - 碱）与污染的气体[24]。对于H₂S浓度高达百万分之250，一个100％的RE记录证明膨胀片岩的能力被用于生物过滤。如示于图3，性能效率开始下降从第143天。这种下降是显著明显，从第172天，当H2S浓度非常高（从250至360 ppmv的）。它可以是由于直接在某些微生物的代谢的抑制作用。实际上，当系统被连续地高过载硫化氢输入，H₂SO ₄被连续地产生作为副产物硫化氢生物氧化（方程式2），这导致生物滤池酸化和硫酸根的积累。在此期间，该的pH下降到0.5（图3）。 pH和硫酸的减少积累可能会导致生物滤池的恶化演出[10,25]。硫氧化细菌可以生活在环境用pH范围[10]在1和8之间。的最佳pH是图6和8之间[1]，但H₂S也可以由微生物氧化像硫杆菌和嗜酸在非常酸性pH值。罗德里格斯等。 [26]发现95％的H₂S去除效率在pH图4和7，和在之间的pH的87％的去除效率之间2和3。其他作者在pH观察到最大H₂S脱除3.2 [10,16]的价值。他们提到，低pH值能显著抑制微生物的生物活性;因此去除效率逐渐减小。 Soupramanien等。 [27]，谁在pH = 1测定一个完整的H₂S退化，表明，pH值强烈影响的分集细菌群落。然而，只有很少的数据可用于pH值低于1。

对硫化氢脱除硫酸根的积累和pH值变化的影响

因为生产硫酸，硫酸的效果对H₂S去除堆积进行了评估。第56天，硫酸浓度为12.7mg S-SO₄^2-/g干媒体和H2S在生物过滤器中完全去除。当硫酸盐浓度小于24 mg S-SO₄^2-/g干介质，去除效率为90％以上。拆除的显著下降效率，78％，被强调当硫酸盐含量接近49 mg S-SO₄^2-/g干介质（图4）。在大的存在氧的量，硫酸从生物氧化所产生由SOB硫化氢。硫酸是一种水溶性化合物这可能对微生物活性具有负面影响。杨和艾伦[10]提出，硫酸盐浓度25mg S-SO₄^2-/g干媒体是微生物临界水平活动。此水平之上，对H₂S去除有抑制作用可以观察到。摩根萨加斯图梅和Noyola [28]提出在硫酸盐浓度小于12mg S-SO₄^2-/g的工作干媒体是比结果提出的临界水平较低杨和艾伦[10]。为了避免SO₄^2-积累，拉米雷斯萨恩斯等等。 [16]提出了生物滤池的定期清洗水硫酸的浓度限制到约8 mg S-SO₄^2-/g干介质。根据目前的研究和测量，硫酸累积影响显著硫化氢的降解浓度高达12mg S-SO₄^2-/g干介质（图4）。作为一个因此，定期补充水分可以开展保持硫酸盐浓度超过这个临界值。

因此，pH值变化的影响可以清楚地理解成荫（图3）。硫化氢浓度最高达250 ppmv的，所述pH其中1.2和去除效率从而保持不变，直到第161天（96％）。它必须注意到没有位于UP20（2厘米）的层上方填料不足以提供一种用于缓冲作用生物滤池的爱情尤其是在非常高的硫化氢浓度（以上百万分之250）。因此，UP20的层厚度增加至H₂S的治疗浓度高，可以考虑。然而，一个具体的研究应进行调查了这一点。一旦的pH下降到值小于1，则性能下降显著。因此，增加了H₂S浓度（直到百万分之360; 6阶段）导致pH值（约0.5）的减少并同时在去除效率的降低（78％）。

从第200天，H₂S降低浓度，百万分之250施加但pH仍小于0.5。用相同的浓度（百万分之250）的去除率从下降92-100％（第5期）为73-80％（7阶段;图3）。为了减少硫酸浓度，并在包装​​材料以提高pH值，浇水流量（Q_Liq）从12 L day^-1 (0.007 m³_waterm^-3 _bed h^-1)到120 L day^-1 (0.07 m³_waterm^-3 _bed

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