CsPbBr3/Cs4PbBr6钙钛矿复合材料的合成文献综述

开题报告内容：（包括拟研究或解决的问题、采用的研究手段及文献综述，不少于2000字）

1.目的以及意义:

卤化铅钙钛矿(CsPbX₃ X= Cl,Br,I)纳米晶体(NC),由于其简单的合成工艺, 以及强大的光线吸收能力和电荷传输能力，高的光致发光量子产率(PLQY高达90%),宽波长可调谐性,窄带发射和低成本在光电器件方面吸引了越来越多的关注,如太阳能电池、发光二极管和激光器领域。然而，当CsPbX₃ NCs转移到固体粉末中用于光电器件时，其PLQY严重下降到0.1%以下。有机盖层配体的缺失已被证明会导致NCs的凝聚，进而导致量子约束的缺失，从而使得在固态下NCs会造成荧光猝灭。值得遗憾的是，单分散纳米复合材料在固态下的可控发光合成仍然是一个巨大的挑战。最近，人们尝试将CsPbBr₃纳米碳酸盐嵌入SiO₂、SiO₂/ Al₂O₃、聚合物和Cs₄PbBr₆ 等基质中，以解决钙钛矿纳米碳酸盐在固体团聚状态下的荧光猝灭问题。在这些策略中，CsPbBr₃嵌入Cs₄PbBr₆复合结构被认为是一种理想的方法，成功地解决了钙钛矿NCs在固体团聚态下的荧光猝灭问题。

2.国内外现状

Tsutomu Miyasaka 首次选用有机-无机杂化的钙钛矿材料取代传统染料作为新型光敏化剂，制备出首个真正意义的钙钛矿太阳能电池，拉开了钙钛矿吸光材料的序幕。杨培东教授在Adv. Mater. 中发表了一篇综述，从晶体结构到纳米材料再到各种典型应用，十分详尽地阐述了无机钙钛矿里面丰富的化学知识。剑桥大学的团队和加拿大多伦多大学的Edward H. Sargent团队报道了CsPbBr₃ NCs的合成，将CsPbBr₃ NCs嵌入在微晶Cs₄PbBr₆中，在固态下的PLQY高达90%，并且综述了钙钛矿的发光机理以及性能调控。Gao等报道了双源气相沉积法制备效率更高的CsPbBr₃/ Cs₄PbBr₆复合薄膜。此后，Zeng和Sun等人发现CsPbBr₃ / Cs₄PbBr₆复合材料在温度不敏感的上变频激光器件中具有很大的应用潜力。遗憾的是，这些复合材料呈现出微尺度尺寸、较差的形貌和非单分散性，无法满足其他光电器件如发光二极管的应用需求。为解决钙钛矿复合物在固体团聚状态下的荧光猝灭的问题，具有高发射效率的复合材料的固态可控合成以及机理仍然是值得研发的方向。

3.论文的基本内容

在本研究中，我们采用改进的过饱和再结晶工艺，将CsPbBr₃嵌在 Cs₄PbBr₆复合材料(CPB113 / CPB 416)中，并以粉末的形式发射出明亮的光。我们首先选择2-甲基咪唑(MeIm)作为盖层配体，不仅可以溶解卤化物盐，还可以通过改变搅拌时间来控制CPB 113 / CPB 416复合材料的组成、形态、大小和分散性。进一步探讨了激发复合CPB 113 / CPB 416 NCs的可能机制。最后，我们制备了CPB 113 / CPB 416复合物，该复合物具有明亮的绿色荧光发射，且不存在团聚荧光猝灭现象。这些表明，作为制备的CPB 113 / CPB 416复合物将是LED器件的有前途的发射器。

在实验过程中，我们将证明CsPbBr₃是否嵌入到Cs₄PbBr₆中形成复合NCs，或者Cs₄PbBr₆ 和CsPbBr₃只是作为单独的相存在。在N,N-二甲基甲酰胺(DMF)中，通过MeIm控制NCs的组成、形态和大小，并改变搅拌时间，探索复合NCs的合成时间。使用x射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对NCs进行研究，证明CsPbBr₃是否嵌入于Cs₄PbBr₆中形成复合NCs。以及研究MeIm在CPB 113 / CPB 416 NCs可控合成中的作用，进行对照实验。

4.预期结果

我们引入了一种新的过饱和再结晶工艺，以固体形式可以合成单分散CPB 113 / CPB 416发射亮绿色的复合NCs。MeIm的存在不仅可以控制CsPbBr₃到Cs₄PbBr₆的组成速率，控制CsPbBr₃在复合NCs中的大小和分散性，还可以控制得到Cs₄PbBr₆的单分散六边形，所制备的复合结构可有效防止CsPbBr₃荧光猝灭。