席夫碱钠镁双金属催化的醛酮硅腈化反应开题报告

 2021-08-08 12:08

1. 研究目的与意义

醛酮硅腈化是醛或酮和TMSCN生成氰醇(需要经历一步水解过程)的反应,该反应的传统催化剂通常采用过渡金属配合物,而主族金属配合物如Li、Ca、Al等有着来源丰富、生物相容性好、催化活性高等优点,因而成为目前硅腈化反应催化剂研究的方向。钠镁双金属催化剂是课题组研究的新型催化剂,具有价格便宜、催化活性高、毒性小等优点,用实验验证钠镁双金属催化对醛酮硅腈化反应的可行性,测定醛酮的产率,探究钠镁双金属催化剂的催化活性、催化效率等。

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2. 国内外研究现状分析

2017年,Mahendra等为了进一步提高羰基化合物氰基化的效率,使用一种阳离子铝催化剂,通过酮和TMSCN作底物,1-2mol% Al催化剂,在无溶剂条件下反应,当使用脂肪酮时,反应5min,产率便可达到99%;

2018年,Sandeep Yadav等将不同种类的酮与TMSCN反应,以有机钙作催化剂,研究发现该催化剂在环境条件下对多种醛类和酮类的氰基化反应非常有效,多数醛酮的产率可达95%以上;

2017年,Swamy报道了合成一种硅的氢化物[PhC(NtBu)2SiH(CH3)Cl],这是中性五配位硅化合物催化醛硅腈化的第一个例子,是一个高效的催化剂对苯甲醛的硅腈化反应;当苯环上带有甲基、氯原子、甲氧基、邻位羧基等,在3 mol%的催化剂反应6小时温度55℃的条件下,硅腈化反应依旧可以进行,并且产率多数可以达到95%左右。

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3. 研究的基本内容与计划

研究内容:

用实验验证钠镁双金属催化剂催化醛酮硅腈化反应的可行性,以苯乙酮和苯甲醛作为特征底物,寻找最佳反应条件(温度、溶剂、催化剂用量、反应时间等),再进行底物扩展,通过NMR测定所有醛酮的产率。

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4. 研究创新点

醛酮硅腈化反应的传统催化剂大多为过渡金属配合物,相比之下主族金属催化剂价格便宜、毒性小、环保且污染小,而钠镁双金属催化剂相比单金属催化剂反应时间更短、扩展底物更多、催化剂用量更少,本课题组推测是钠镁双金属的协同作用,使该催化剂比单金属催化剂催化活性更高。

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