基于激光驱动离子加速的塑料薄靶的制备与表征外文翻译资料

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基于激光驱动离子加速的塑料薄靶的制备与表征

A Tebartz, S Bedacht, G Schaumann and M Roth

达姆施塔特技术大学核物理研究所，亥姆霍兹重离子研究中心64289达姆施塔特，德国

E-mail:atebartz@ikp.tu-darmstadt.de

摘要：实验使用旋涂法制备了厚度从150nm到1mu;m的塑料薄靶。实验表明，溶液浓度是控制旋涂所得薄膜厚度的最有效方式。用干涉显微镜和alpha;粒子能量损失法去表征薄膜，得到了一致的结果。这些薄膜在激光驱动离子加速实验中将被用作目标靶材和低温氢靶的基底材料。

1. 背景介绍

激光-等离子体相互作用和激光驱动离子加速随着高能激光系统的诞生而被广泛研究，并已经提出了几种机制。因为鞘层靶背法向加速机制^[1]（Target Normal Sheath Acceleration, TNSA）发生在亚临界电子密度之下，对于激光不可穿透的等离子体而言，当激光强度达到10²¹/cm²时，能够实现相对论自透明效应，因此提出了BOA^[2]（Laser Breakout Afterburner）加速机制。这种新的加速机制对激光脉冲和靶材提出了新的要求。

本实验制备了厚度范围约在150nm到1000nm的碳氢薄膜靶材，与生产过程同样重要的是，需要找到一种可靠的表征方法，以便能够分析所制备的薄膜靶材并改进制造过程。

1. 材料选择

由于其独特的高荷质比，由单个质子组成的氢离子非常适合用于电磁场加速。但是，纯氢在室温下以气体形式存在，需要将其冷却至14K以下才能够形成激光驱动离子加速所用的固体靶。为了避免冷却至极低温度的不便，实验采用更易于处理的固体碳氢化合物作为质子源。因此，实验选取了含氢量高且碳氢比为1:2的聚甲基戊烯。

1. 材料制备

溶液滴在旋转盘上的基板上，使用旋涂工艺制备可溶材料的薄膜。当转盘旋转时，溶液由于离心力而扩散，溶剂蒸发并留下薄薄的固体膜。

3.1、实验准备

将得到的聚甲基戊烯颗粒在60℃下溶于环己烷，大约需要一小时可以完全溶解。基底材料的制备包括在基底上旋涂可以用溶剂溶解去除的分离层，以实现从基片上移除薄膜，获得可以自支撑的靶材。水是易于处理且不会影响塑料薄膜性能的溶剂，因此使用表面活性剂作为水溶性分离层。

图1：旋转速度加倍薄膜厚度减小一部分，所用聚合物溶液浓度加倍薄膜厚度也加倍。后者对薄膜厚度有着更大的影响，因此被用作控制薄膜厚度的方式。

3.2、参数选择

我们发现旋涂所得薄膜的最终厚度取决于旋涂过程中所用溶液的流速，而溶液的流速可以通过不同方法来控制。旋转盘的旋转速度决定离心力，而聚合物溶液的浓度变化可以改变其粘度，这两者都可以影响旋涂溶液的流速进而去影响所得薄膜的厚度。如图1所示，将旋涂所用聚合物溶液浓度加倍，所得塑料薄膜的厚度即会加倍，而加倍旋转速度仅会使薄膜的厚度减小一部分。因此，在后边的实验中使用浓度作为控制薄膜厚度的方法。

3.3、移取薄膜

通过用溶剂溶解分离层，可以将薄膜从基片上提取起来。为此，将（覆有涂层）基片以与水平面成45°角放入（盛有溶剂）容器中（如图2所示）。之后，水面持续上升溶解（水溶性）分离层，并使薄膜漂浮在水面上,即可用载具从水面上打捞。常用的打捞载具是一种带有小孔的金属薄板。这样可以构建一个前后自由的薄膜靶材，同时金属部件可以安装到一个支架上，该支架具有适合加速实验设置的几何形状。

图2：各薄膜层示意图和移取靶材薄膜的实验装置，缓慢上升的水位溶解分离层（中间）并将目标箔（顶部，黑色）从其基底（底部，灰色）上分离并托举于水面。

4、表征

表征制备的纳米薄膜的厚度和表面形貌对于评估它们对实验的适用性以及调整和优化生产过程是至关重要的。在达姆施塔特大学（TU Darmstadt，Germany）的靶材实验室里，我们用干涉显微镜和alpha;粒子能量损失法两种方式表征薄膜。其中，干涉测量用于表征（靶材薄膜）表面，而alpha;粒子遍历整个体积。

4.1、干涉法测量厚度

在我们的靶材实验室中，可以使用光学轮廓仪进行干涉测量。它可用于量化（靶材）表面粗糙度，通过测量样品边缘处的薄膜表面和基板表面之间的台阶高度，实现（薄膜）厚度测量。后者只能在用于证明的样品上进行，而不能在已经从其基材上取下并准备用于实验的薄膜上进行。（因为）一旦将箔片放置在靶架上，它就不一定完全铺展于靶架上，这可能导致测量高度与实际厚度不符。该方法的另一个缺点是它没有提供有关薄膜背面的任何信息。图3显示了用光学轮廓仪测量的实例，图4为其对应的数据输出。

图3：用干涉法测量铺展在基板上（下半部分）薄膜（上半部分）的表面轮廓，可以从图片看出，由于从基板上剥离聚合物薄膜，（两者）形成边缘，且其已被扰动并从基板上抬起。

4.2、alpha;粒子能量损失法

alpha;粒子主要通过与电子的相互作用而在通过物质时失去能量。利用已知的每个事件的相互作用事件和能量损失的概率，总能量损失取决于碰撞对象的数量，从而反演出（例如通过模拟软件）与alpha;粒子相互作用的电子数量。为了用其反推出（薄膜）厚度信息，这需要知晓材料密度，其可能是未知的，或者纳米薄膜密度并不同于（宏观）大块体材料的密度。

Americ -241被用作alpha;粒子的来源，它以超过5MeV的能量发射它们。能谱与通过样品后的移位光谱在图5中一并显示。实验由金和硅组成的肖特基二极管进行alpha;粒子能量的测量，使用主峰的能量偏移计算alpha;粒子的总能量损失。alpha;粒子在探测器中失去动能，在空间电荷区域产生电子-空穴对，产生的总电荷对应于沉积的能量。为了能够测量主峰的小能量偏移，需要具有尖峰的清晰光谱，这需要薄的，薄涂层型的涂覆或未涂覆的放射源，因为当alpha;粒子穿过源材料或涂层时光谱移动并变宽。对于这项工作，使用制造商给出的本体聚合物的密度，使用程序SRIM（物质中离子的边界和范围）的模拟进行厚度转换^[3]。

图4：图3所示的薄膜表面划线区域的截面高度图。从抬起的边缘可以清楚地看到薄膜增加的高度，可以通过突出显示的未受干扰部分之间的高度差确定箔厚度。

与步高测量相比，该方法可以表征稍后用于实验的完全相同的样品。但是，此方法测量的是整个孔径的平均值，因为alpha;粒子没有聚焦并且此处的源尺寸大于目标尺寸。因此，既没有空间分辨的厚度数据也没有表面信息。

图5：在alpha;粒子通过聚合物薄膜之后，从Americ-241（点）发射的alpha;粒子的能量谱和移位的能谱（菱形），63keV的能量偏移在此对应于790nm的厚度。

通过能量损失测量厚度的方法对于低温目标的表征是有希望的，并且之前已经用于该方面的应用。但是，由于熔化和升华，低温目标不稳定，因此测量用时是关键。为了提高时间分辨率，必须提高计数率。相应地，可以通过优化源活动，设置几何，孔径大小和对齐来改善设置。考虑到设置的几何形状，必须特别注意确保在穿过目标后大量的alpha;粒子能够撞击检测器，而不会检测到没有通过样品的alpha;粒子。虽然小型光源阵列^[4]或掩模有效地将一个较大的光源转换为几个较小的光源可以实现较小程度的空间分辨率，但这严重限制了计数率，因此可能不适用于所有设置，具体取决于自由光圈。

图6：靶材厚度的干涉测量值与alpha;粒子能量损失计算值的比较。从中可以看到厚度与溶液浓度的明显比例关系，且两种方法的厚度测量结果非常一致。

我们建议用能量损失量而不是厚度来描述靶材薄膜（任何材料）。 由于总能量损失与样品中的电子数量有关，因此这种描述更紧密地与通过电子发生的激光和物质之间的实际相互作用机制相关联^[1,2]。此外，表征不涉及材料的密度，这可能无法提供足够的精确度，密度取决于聚合物^[5]中的链长或支链等特性，或者只知道大块（宏观）材料的密度而没有更多了解其可能在制造或处理过程中发生的变化（涂层技术，溅射等^[6]）。然而，由于具有alpha;粒子的表征过程的几何形状，通过总能量损失的描述在大多数情况下仅适用于在孔径上具有均匀厚度的薄膜

4.3、方法对比

这里介绍的两种方法的结果显示在图6中。它们对薄膜厚度的表征结果非常一致。 此外，还揭示了所得薄膜厚度与用于旋涂工艺的聚合物溶液的浓度成比例（在1至2.8g /（100ml）的范围内），这使得新薄膜靶材的厚度可预测。

图7：具有预期离子束方向的实验装置的几何形状，靶材通常相对于激光方向倾斜。

5、实验

2013年4月，在达姆施塔特的亥姆霍兹重离子研究中心（GSI），用聚苯乙烯纳米薄膜作为靶材进行了PW级激光驱动重离子加速实验（PHELIX）。实验装置包括倾斜靶材，以形成激光入射方向在靶材上的入射角（参见图7）。沿着光束方向的一些光束可以在由离子着色的辐射变色薄膜堆上看到（图8）：沿着目标法线的一个光束，其是TNSA的加速机制的预期方向以及沿着激光方向的另一个光束传播可能是BOA机制的离子束方向。这些结果表明: 实验制备的薄膜靶材在离子加速实验中不仅适用于TNSA机制也适用于BOA加速机制（如图7）。

图8：离子束分布在辐射变色薄膜上，对应于离子从较低能量到较高能量（从左到右），呈现出具有不同最大能量的两个不同的光束方向; 一个沿着目标法线（白色十字）和一个沿激光方向（中心的孔）。

致谢

我们要感谢Frank Mertins，Tina Ebert和靶材实验室团队的所有其他成员，以及PHELIX（GSI）的激光团队，感谢他们的专注工作。 我们特别感谢德国研究基金会（DFG）提供的资金支持。

参考文献

[1] Wilks S C , Langdon A B , Cowan T E , et al. Energetic proton generation in ultra-intense laser–solid interactions[J]. Physics of Plasmas, 2001, 8.

[2] Yin L , Albright B J , Hegelich B M , et al. GeV laser ion acceleration from ultrathin targets: The laser break-out afterburner[J]. Laser amp; Particle Beams, 2006, 24(2):291-298.

[3] Ziegler J F, Ziegler M D, Biersack J P. SRIM - The stopping and range of ions in matter (2010)[J]. Nuclear Inst amp; Methods in Physics Research B, 2008, 268(11): 1818 -1823.

[4] Fujiwara M C et al 1971, Characterization of solided gas thin film targets via alpha particle energy loss, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 395195

[5] Fetters L J , Lohse D J , Richter D , et al. Connection between Polymer Molecular Weight, Density, Chain Dimensions, and Melt Viscoelastic Properties[J]. Macromolecules, 1994, 27(17):4639-4647.

[6] Andr A . A Structure Zone Diagram Including Plasma-based Deposition and Ion Etching[J]. China Surface Engineering, 2016, 518(15):4087-4090.

[7] Simultaneous observation of angularly separated laser-driven proton beams accelerated via two different mechanisms[J]. Physics of Plasmas, 2015, 22(6):2945.

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