中国长江三角洲地区大型城市气溶胶颗粒物化学组分及消光系数重建外文翻译资料

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中国长江三角洲地区大型城市气溶胶颗粒物化学组分及消光系数重建

Guofeng Shen ^{a, b, *}, Miao Xue ^a, Siyu Yuan ^a, Jie Zhang ^a, Qiuyue Zhao ^a, Bing Li ^a, Haisuo Wu ^a, Aijun Ding ^b

（a.Jiangsu Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Academy of Environmental Sciences, Nanjing 210036, China；b.Institute for Climate and Global Change Research, School of Atmospheric Sciences, Nanjing University, Nanjing 210093, China）

摘要：采集春季和夏季长江三角洲西部的大型城市——南京的大气颗粒物，分析了细粒子中的有机碳、元素碳、水溶性离子等化学成分，并根据IMPROVE方程重建大气消光系数。结果表明：有机物是PM_2.5中含量最大的物质（占总质量的20-25%），其次是无机离子。春季时，地壳元素占PM_2.5总量的25%。估算的消光系数范围在133～560Mm^－1之间，浑浊系数为26-40dv，表明大气颗粒物造成强的消光作用并导致城区能见度较低。细颗粒物中重建的（NH₄）₂SO₄、NH₄NO₃、有机物和光吸收碳（分别为37plusmn;10，16plusmn;6，15plusmn;4和10plusmn;3%）对大气颗粒物总消光贡献最大，但矿物尘（5-7％）和海盐比例在细颗粒物中（2-4％）和粗颗粒物中（6-11%）的贡献相对要小。气团后向轨迹结果表明，采样期间采样点受东部（39%）和东南地区（29%）的气团影响较大。来自东南方向的气团伴随严重的大气颗粒物污染和较强的消光作用，而西北方向的气团导致严重的大气颗粒物污染，但消光的程度相对较低。

关键词：化学组成；重建消光系数；浑浊系数；后向轨迹；长江三角洲西部地区

1.简介

根据最新的《全球疾病负担》报告指出，接触大气颗粒污染物与各种疾病有关，例如下呼吸道感染、支气管癌和肺癌、缺血性心脏病、脑血管病和慢性阻塞性肺疾病，导致2010年约3.22（2.83－3.62，占置信区间的95％）百万人死亡和3.1（2.7－3.4）％的全球伤残调整生命年^［1］。在全球范围内大气颗粒物污染已是排名第九的风险因素，在东亚，它已变成排名第四的导致风险的因素和最大的单一环境因素。人们普遍认为大气颗粒物对人体健康的影响与颗粒物的质量水平、粒径大小和化学成分等因素密切相关^{［2］［3］}。例如，在对中国西安的一项研究中发现，细颗粒物中的硫酸盐、元素碳和铅是暴露在大气颗粒污染物时最主要的影响因素^［2］。也有报道表明黑碳和呈上升趋势的日常死亡率有关^［4］。

大气颗粒污染物也同样因为它的消光及其产生的对当地或某区域的能见度和气候变化的影响而受到广泛关注。中国在过去25年里大气能见度显著下降，据推测气溶胶污染的增加是造成这一现象的主要原因^{［5］［6］}。大气消光可归因于气体和颗粒物的吸收和散射，并且通常大气颗粒物的消光（吸收和散射）对总消光的贡献很大^{［7］［8］}。大气颗粒物的消光与颗粒物的粒径和化学成分如硫酸根、硝酸根和碳质碳高度相关^{［9］［10］}。大气颗粒物的消光可以使用光学仪器直接测量，或者基于化学成分的质量和消光效率来重建^{［10］［11］}。据研究表明，重建的消光系数与测量结果有较好的正相关关系^{［10］［12］}。基于化学成分的颗粒物消光性质的重建通常遵循大气颗粒物的混合状态和每种物质的固定质量消光效率的假设^［13］。虽然这些假设成立视情况而定并且存在大的时空变化，但是使用IMPROVE公式的重建仍然是识别影响消光和环境能见度的关键因素的常用方法。

中国东部的几个地区，如华北平原、长江三角洲、珠江三角洲地区，是世界范围内污染严重的地区^{［14］［15］}。长江三角洲地区位于中国东部，包括上海和江浙两省。该地区自东向西有十多个特大或大型城市，如上海、苏州、无锡、常州、南京等。虽然只占国土面积的2%，但约有10%的人口居住在该地区，而该地区的国内生产总值（GDP）占全国总人口的25%以上。经济的快速发展和城镇化消耗大量能源，导致许多污染物的高排放量^{［16］［17］}。据估计，2007年SO₂、NO_x、CO、PM₁₀和PM_2.5等污染物的人为排放量分别为2.39、2.29、6.70、3.12和1.51Tg^［18］。因相对较小的土地面积有这样高的排放量，与其他地区相比，长三角地区的排放密度要高的多。除当地排放量较高以外，区域性气流输送也是影响空气污染的重要因素。人们已经认识到，在长三角地区，典型的亚洲季风和复杂的天气条件影响了区域或远距离的空气污染物传输^{［19］［20］}。四个季节的输送模式有明显不同，夏季，夏季风盛行，该区域主要受到西北太平洋和南海的空气质量影响，而在冬天，来自内陆欧亚大陆的气团则输送到东南的该地区^［19］。

长江三角洲地区被确定为国家区域性大气污染控制规划的重点区域^［21］。然而，与其他经过相当长时间研究后获得的对当地空气污染了解较多的污染严重地区不同，在长三角地区尤其是长江三角洲的西部地区的科学研究要少得多^［19］。基础科学知识的缺乏阻碍了对该地区实施有效的污染控制战略。近年来，当中国的空气污染特别是雾霾现象成为世界关注的问题时，在科学研究上的差异引起了人们的高度关注。通过实地观测或使用模型模拟来研究长江三角洲地区大气污染的成因、动态变化和影响的研究一直在进行。尽管只有较少数量的研究报告，目前关于大气颗粒物污染特征和化学成分如金属和含毒有机物已经有人研究^{［22］［23］［24］}。 Ding等^［19］研究了关于一年内城市上风观测点的臭氧和细颗粒物PM_2.5，结果显示臭氧超标15天，超标超过148天，表明该地区空气污染严重。

本研究测量了长江三角洲南部大型城市春季和夏季PM_2.5的化学成分，并基于测量出的化学成分的质量浓度和IMPROVE消光算法重建消光系数。为了研究区域输送和远距离输送的潜在影响，计算了72小时后向空气轨迹，并将其分为四个类别，分别代表不同来源的空气质量。

2.数据和方法

2.1 采样地点及大气颗粒物样品采集

采样地点位于市中心区下风向某七层大楼的楼顶，使用四通道大气颗粒物采样器（Wuhan Tianhong Instrument, China）收集样品，流量为16.7L min^－1，分别于3月12日至3月31日（春季）和6月10日至26日（夏季）收集24小时样品，在第一通道和第二通道使用Teflon膜（47 mm, Whatman）采集大气PM_2.5和PM₁₀样品，对采集了大气颗粒物样品的Teflon膜进行质量分析并对PM_2.5中水溶性粒子进行检测。在第三通道中，使用石英纤维滤膜（QFF, 47 mm, Millipore）收集PM_2.5样品并分析碳质碳的含量。同时，以100 L min^－1的流量使用另一台中流量采样器（TH-150A, Wuhan Tianhong Instrument, China）用聚丙烯滤膜收集样品。所有的滤膜都在预先以500°C烘烤4小时，并在使用前储存在干燥器中24小时。

2.2 化学成分分析和质量控制

取样后，将采集到气溶胶样品的滤膜放置在干燥器中平衡24小时。使用高精度数字天平（XP105DR, Mettler-Toledo, Switzerland）分析PM_2.5和PM₁₀的质量。在南开大学城市环境空气微粒污染防治国家重点实验室分析了包括水溶性离子、元素碳和碳质碳在内的化学成分。具体分析程序和质量控制过程在以前的出版物中有详细介绍^{［25］［26］}。简而言之，使用超声系统提取采样后的Teflon膜，并通过离子色谱法（Dx-120, Dionex Ltd., USA）分析水溶性离子（NO₃^-、SO₄^2-和NH₄ ）。根据IMPROVE协议，对石英膜通过沙漠研究所（DRI）2001型热／光碳分析仪分析有机碳（OC）和元素碳（EC）。裂解碳由测量的EC含量减去反射激光初始光强来确定。使用HNO₃/HCl酸溶液利用微波系统（ETHOS, Milestone）提取采样后的聚丙烯滤膜，然后使用电感耦合等离子体原子发射光谱仪（ICP- AES, Intrepid II, Thermo Electron）分析元素（Si, Mg, Fe, Al, Mn, Ca, V, Co, Ni, Cu, Zn, Cd, Ba和Pb）。使用同样的方法分析空白样品，并从最终样品结果中减去。

2.3 数据分析

以IMPROVE公式中重建细颗粒物的方法重建了细颗粒物中的质量^［27］。重建质量（RCFM）由以下方法计算：

（1）

其中［AS］、［AN］、［OM］、［LAC］、［Soil］、［SS］分别是硫酸铵、硝酸铵、有机物、光吸收碳（本研究中称为EC）、土壤和海盐的质量浓度。

消光系数（Beta_ext）由下式根据重建物种的质量浓度、成分的消光效率和湿度的修正因子来确定：

（2）

其中［AS］、［AN］、［OM］、［EC］、［Soil］、［SS］和［CM］分别是重建的硫酸铵、硝酸铵、有机物、元素碳、矿物尘、海盐和粗颗粒物的质量浓度。f（RH）是相对湿度对潮湿气溶胶增长程度的吸湿增长因子。AS与AN有相似的f（RH），在不同的RH条件下值会发生相应改变^{［27］［28］}。SS的f（RH）值采用2.1^{［29］［30］}。b_Rayleigh表示瑞利散射，其值为10 Mm^{－1［27］［31］}。方程中的数字是每种物质（对应550nm）的应用质量消光效率。一般来说消光效率、瑞利散射和吸湿增长因子都与时间和空间有关，因此使用与IMPROVE公式相同的恒定值将会导致在估计消光系数时有较大偏差。因此，本研究中的消光计算是一个简化后粗略的估计，不应直接做推广。

由NOAA的Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model（HYSPLIT，v4.8）分析气象数据来研究后向轨迹模式^［32］。计算每个采样日6:00的72小时后向轨迹，采用HYSPLIT将整个采样周期中计算出的后向轨迹聚类成四类。数据统计分析采用SPSS进行统计学分析，显著性水平为0.05。

3.结果与讨论

3.1 质量浓度和粒径分布

采样期间春季PM₁₀和PM_2.5的日均质量浓度分别为142plusmn;45，91plusmn;34mu;g·m^-3，夏季为97plusmn;37，70plusmn;28mu;g·m^-3。在这两个季节里PM₁₀（p＝0.018）统计学上的差异较PM_2.5（p＞0.05）更明显。中国国家环境空气质量标准（CNAAQS，2012年初发布，将于2016年全国实施）中的PM₁₀和PM_2.5日均值分别为150，75mu;g·m^-3［33］。

PM₁₀浓度在两个季节超过国家标准的天数分别为总采样天数的33%和8%，但对比PM_2.5，超过日均浓度标准的天数百分比为61%，33%，表明该地区PM_2.5污染严重。PM₁₀已自2000年起纳入中国的常规空气检测网络，但PM_2.5的全国检测大约在两年前开始，并仅在几个试点城市实行^［34］。过去十年中，对进行了一些研究，虽然这些研究主要集中在北京、上海、广州等大型城市^{［35］［36］}。一般来说，南京的PM_2.5污染程度与长江三角洲、华北平原和珠江三角洲的大多数污染严重的城市相当^［37］。不同城市之间的差异与许多因素有关，比如不同的区域排放和气象条件、远距离输送的影响以及大气颗粒物测量中的不确定性。近日，SORPES站（位于南京东北郊区的地球系统区域过程观测站，与本研究采样点距离约20公里）的年度测量报告显示，3月和6月的PM_2.5平均浓度分别为92.0与79.7mu;g·m^-3［19］。这个结果

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