生物滴滤器除臭：空床停留时间对甲硫醇和疏水性VOCs去除率的影响外文翻译资料

生物滴滤器除臭：空床停留时间对甲硫醇和疏水性VOCs去除率的影响

原文作者：Raquel Lebrero, Elisa Rodriacute;guez, Joseacute; M. Estrada, Pedro A. Garciacute;a-Encina, Rauacute;l Muntilde;oz.

文献题目：Odor abatement in biotrickling filters: Effect of the EBRT on methyl mercaptan and hydrophobic VOCs removal

出版时间及页码：2012 年出版第38页到45页

摘要：在空床停留时间（EBRT）为50，30，11和7秒时研究了以mg/m³水平处理甲硫醇，甲苯，和己烷的生物滴滤器（BTF）的性能和微生物学。空床时间在11秒时，对于甲硫醇，甲苯和alpha;-蒎烯，观察到高于95%的去除效率（RE），而己烷RE超过70%。在7秒，由于有毒代谢物的积累，微生物活动发生不可逆破坏导致去除率降低。硅加入反应器稳定了工艺性能，但需要重新接种才能完全去除甲硫醇，甲苯和alpha;-蒎烯，以及己烷的去除率达80%。高KLa值（从38plusmn;4到90plusmn;11每小时）解释了在很低的空床停留时间下生物滴滤器的高性能。随着细菌群落的垂直分布进行观察，观察到了高的细菌多样性，主要是变形菌门，放线菌，硝化螺旋菌门，绿弯菌门和芽单胞菌门。

关键词：恶臭处理；生物滴滤器；甲硫醇；挥发性有机物；生物降解；微生物多样性

1介绍

生物滴滤塔（BTF）正在成为恶臭控制最有前途的治理技术之一（Cox和deshusses，2002）。这种技术依赖于附着在惰性填料上的生物膜中生长的气味降解微生物（通常是随机的或结构性的塑料环，开孔泡沫或熔岩）。有气味的气流通过填充床，将气味物质转移到生物膜上，同时水溶液滴落在填料介质上，为微生物群落提供水和必需的营养物质。与传统的物理/化学方法相比，BTF具有生物技术的所有优点：较低的运营成本，较低的环境影响，较高的效率和稳定性等（Estrada等，2011）。然而，由于BTF的运行成本较低，所需的空床停留时间（EBRT）较低（因此占地面积较小），即使在较高的气体速度下也可降低水头损失，并且能更好地控制参数（pH值，营养物质，温度和有毒代谢物的积累）因此BTF优于生物过滤器（最常用的生物技术）（Estrada等，2011）。生物滴滤器在处理硫化氢时表现出很好的去除效果，硫化氢是一种通常存在于废水处理厂（WWTPs）中的高度可溶性气味物质，空床停留时间在2至10秒的范围内去除效率（RE）高于99%（Cox和Deshusses，2002）。然而，污水处理厂的臭气排放物还含有各种中度和高度疏水性的挥发性有机化合物（VOCs），如萜烯，芳香族和脂肪族碳氢化合物，含硫有机物等，这些有机物的去除是必须的。在这种情况下，由于质量传输的低浓度梯度（低驱动力），这些疏水污染物从气相到存在于水相中的微生物的低转移速率可能会限制生物滴滤器的性能。尽管已经研究了在高浓度下去除硫化氢或工业VOC的生物滴滤器的性能（Cox和Deshusses，2002；Kennes等人，2009），但是缺乏关于含有混合物的废气的通常在污水处理厂中发现处理的疏水性挥发性有机物和硫化合物的浓度研究，根据Zarra等人的规定，其范围从mu;g/m³到mg/m³。在BTF中建立的微生物群体也在恶臭消减性能中起关键作用。在这方面，系统地研究微观生态系统组分的空间和时间动态，并结合宏观组分，为揭示生态系统功能和群落结构之间的潜在关系提供线索（Cabrol和Malhautier，2011）。尽管分子技术可以解决这个问题，但与其他生物技术如厌氧或好氧废水处理（Cabrol和Malhautier，2011）相比，它们在恶臭控制生物系统中的应用仍然很少。

在这项研究中，在填充物为聚氨酯泡沫（PUF）的生物滴滤器中研究痕量浓度下甲基硫醇（MeSH）和三种疏水性VOC（甲苯，alpha;-蒎烯和己烷）的混合物的生物降解。选择的污染物溶解度范围广（甲硫醇，alpha;-蒎烯和己烷的亨利定律常数分别为（H）=3.8times;10^-1，1.6times;10^-1，4.9times;10^-2和7.3times;10^-4 M atm^-1）。由于浓度梯度（驱动力）降低，低亨利常数值削弱VOC从气相到水相的传质。在不同的EBRT（50、30、11和7s）下评估BTF的去除效率和体积传质系数（KLa）。通过PCR-DGGE分子技术研究生物反应器操作的不同阶段的细菌群落的概况，多样性和组成，以获得关于BTF中除臭的机理的更多了解。

2方法

2.1化学试剂

运动粘度为20厘米的甲苯和硅油购自Sigma-Aldrich，纯度高于99.9%。所有其他化学品和试剂购自PANREAC（西班牙巴塞罗那），纯度高于99%。

2.2 实验装置

生物滴滤器由带有4L（8cm内径和100cm高度）的工作填充床体积的柱形夹套PVC柱组成（图1）。生物滴滤器的填充材料是1cm³PUF立方体（Filtren TM 25280，Recticel Iberica S.L.），净密度为20-24kg/m³，比表面积为1000m²/m³。由于PUF的比表面积大，孔隙率高，抗压缩和价格相对较低，因此选择PUF作为填料（Dorado等，2009）。生物反应器采用逆流式操作。两个穿孔板，一个在生物反应器的底部和一个在顶部，分别充当有气味排放物和回收液体矿物介质的分配器。

图1 实验装置示意图

通过将来自校准瓶的甲硫醇，甲苯，alpha;-蒎烯和己烷混合物与预先加湿并通过活性炭床过滤的空气流混合而获得有气味的气体流。气味浓度由质量流量控制器精确控制，甲硫醇为22.2plusmn;1.4mg/m³，甲苯为0.22plusmn;0.03mg/m³，alpha;-蒎烯为0.23plusmn;0.03mg/m³，alpha;-蒎烯0.23plusmn;0.03mg/m³，正己烷为0.28plusmn;0.02mg/m³。

反应器在20℃的恒定温度下操作。一升无硫酸盐无机盐介质（MSM）在速度为0.63m每小时循环。液滴在外部的容器中连续的被搅拌通过pH自动控制器控制在7.0plusmn;0.1通过加入9.2g/LNaOH和12.2g/L的Na₂CO₃溶液。最初进行非生物测试以评估物理去除目标气味（吸附和光解）。在没有生物催化活性的情况下，BTF在EBRT为30s下运行52小时。

2.3微生物适应和BTF操作

BTF接种了2L含有驯化的活性污泥的PUF和2L新的PUF。活性污泥在20天内用甲硫醇和目标VOC训化，生物滴滤器中也用相同浓度的甲硫醇和VOC，直至所有目标化合物的REgt;98%达到。接种后，将新鲜的不含硫的矿物盐连续泵入BTF以提供微生物生长所需的营养素，并补偿水分蒸发和采样损失。评估减少EBRT（50、30、11和7s）对除臭性能的影响。逐渐增加滴液的体积（50s时为60mL，30s时为100mL，11s时为150mL，7s时为200mL）每天用新鲜不含硫的矿物盐代替以防止硫酸盐积聚。在第40天（对应于EBRT为7s的操作），开始发去除率的逐渐降低的现象，并且在第48天（相应于体积基准为20%），200mL不含硫的矿物盐滴液被硅油代替，为了吸收有毒代谢物的积累并稳定生物降解过程。一旦稳定状态的去除率在第89天再次达到，则BTF重新接种1L重新悬浮在MSM中的新鲜活性污泥。EBRT在第123天再次降至7s，每日MSM交换量为300mL。每个稳态保持至少1周，以确保过程操作的稳定。

甲硫醇和目标VOCs的浓度在进水和废水采样口定期监测。在滴定溶液中也定期记录pH和SO₄^2-的浓度。同样，不断监测入口臭气排放物的含水量。最后，硅油被存在于生物滴滤器中的微生物降解在121天时。生物降解性测试在120mL玻璃烧瓶中进行，提供10mL硅油和10mL微生物聚合体。将烧瓶用丁基隔膜封闭，用铝盖密封并在30℃水浴中在磁力搅拌（300rpm）下温育。制备对照烧瓶并在类似条件下用10mLMSM代替硅油以解释细菌内源性呼吸。定期监测烧瓶顶空CO₂浓度。

2.4KLa的实验评估

在每个空床停留时间测试（7、11、30和50秒）中根据Dorado等人确定BTF中的KLa值。BTF装满4升PUF并在20℃下运行。将预先加湿的5g/m³甲苯气体流供应到反应器的底部，而1.4L的MSM以0.63m/h逆流循环。在气体流中定期测量入口和出口甲苯浓度直至饱和（C_gout/C_ginge;0.97）。在过滤床入口和出口处也周期性地取出五毫升液体样品并注入10mL气密的血清瓶（用丁基隔膜封闭并用铝盖密封）。在顶空分析之前使气密瓶中的甲苯平衡，并通过质量平衡计算估算甲苯含水浓度。这些KLa测定做平行实验。假设化合物传质的主要阻力位于水膜中，其他挥发性有机化合物的单个膜系数（KL）根据相应的扩散系数使用Van Krevelen＆Hoftijzer方程估算（Lebrero等，2012）。最近证明了实验数据与通过这种经验关联所获得的值之间的良好相关性（Lebrero等，2012）。

mu;_L和rho;_L为溶剂浓度（kg /m·s)）和密度（kg/ m³）.U_L是液体的表观速度（m/s），g是引力常数（m/s²），a_e是有效特异性界面面积（mge;1）。

用Wilke-Chang方程计算扩散系数（DL）。

其中alpha;是溶剂的缔合因子（水是2.6），M_B是溶剂的分子量（g/mol），T是温度单位为K，mu;_B是溶剂的粘度（cP），VA是溶质A在正常沸点温度下的摩尔体积（cm³/mol）。

2.5分析过程

使用在0-20ppm范围内校准的电化学传感器分析甲硫醇。根据Lebrero等人的SPME-GC-FID进行VOC分析。在GC-TCD中分析二氧化碳（Lebrero等，2010）。KLa测试中的甲苯气体浓度在装备有SupelcoWax（15mtimes;0.25mmtimes;0.25mu;m）毛细管柱的GC-FID（HP 6890系列，Hewlett Packard，USA）中测定。炉子，喷射器和检测器温度分别保持在140℃、150℃和200℃。氦气用作载气，速度2mL/min，H₂和空气分别固定在30和300mL/min。使用N₂作为补充气体速度为28mL/min。

液体样品进行过滤，上清液用于测量pH值通过使用pH/mV/C计。使用IC-Pak Anion HC（150mmtimes;4.6mm）柱，在先前通过0.22mu;m过滤器过滤的1mL液体样品中通过HPLC-IC确定硫酸盐浓度。

使用Testo 605-H1热湿度计（德国德图公司（Testo AG，Germany））测量流入臭气流中的水分含量。

2.6微生物过程

收集微生物分析样品并储存在20℃。收集接种物样品（样品A）和操作第0天（样品B）以确定20天适应期对细菌群落的影响。样品C在系统重新接种之前的第89天收集。还收集在第89天用作接种物的活性污泥样品（样品D）。从生物滴落系统中提取的所有样品都取自其上部。最后，在实验结束时收集反应器上部（样品E1），中间（样品E2）和下部（样品E3）部分的样品，以评估微生物群落随生物滴滤器随高度的变化。将从反应器收集的样品通过离心将填料上的生物膜分离出来并浓缩生物质。

基因组DNA使用的协议中描述的土壤快速DNA试剂盒（MP Biomedicals，LLC）手册提取，但将DNA与二氧化硅基质结合的时间调整到1小时。PCR混合物（50mu;L）含有5U的Taq聚合酶（Ecogen），Taq聚合酶缓冲液（10mM），MgCl₂（50mu;M），三磷酸脱氧核苷酸（10mM），1或2mu;L提取的DNA，用于细菌16S rRNA基因扩增的PCR引物968-F-GC和1401-R（10mu;M）（Sigma-Aldrich，St.Louis，MO，USA）并且Milli-Q水最终体积为50mu;L。PCR热循环程序包括95℃预变性2分钟，95℃下变性30秒循环35次，56℃下退火45秒和72℃下延伸1分钟，最终在72℃下延伸5分钟。

使用尿素/甲酰胺变性梯度为45-65%的8%（w/v）聚丙烯酰胺凝胶进行扩增子的DGGE分析。

使用GelCompar IITM软件（Applied Maths BVBA，Sint-Martens-Latem，比利时）比较DGGE谱。图像归一化后，使用程序内的波段搜索算法为每个样本定义波段。通过使用Pearson乘积矩相关系数从扫描的DGGE谱的光密度曲线计算比较概况的相似指数（样品A与样品B比较，并且在它们之间比较样品E1，E2和E3）（Hane等人，1993）。密度曲

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